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?三單位聯(lián)合Nano Letters：溶劑調節(jié)MOF的晶面，實現(xiàn)CO2電還原為C1和C2+產(chǎn)物

面對日益增長的化石燃料消耗和實現(xiàn)全球碳中和的目標，電催化二氧化碳(CO₂)還原反應(CO₂RR)作為將溫室氣體CO₂轉化為有價值的化學品和燃料的理想途徑受到越來越多的關注。一般來說，選擇性地將CO₂轉化為具有高能量密度和經(jīng)濟價值的多碳(C₂₊)產(chǎn)品具有重要意義，如乙醇(C₂H₅OH)和乙烯(C₂H₄)，這些產(chǎn)品已廣泛應用于人類生活和工業(yè)中。然而，目前仍存在CO₂RR催化劑對特定產(chǎn)品的選擇性差和缺乏產(chǎn)品之間轉化的精確調節(jié)等問題。

因此，開發(fā)具有良好結構的高效催化劑被認為是將CO₂轉化為高穩(wěn)定性目標產(chǎn)物的最有希望的途徑。由于與CO₂還原關鍵中間體結合的能量適中，人們通過調節(jié)組成和價態(tài)、控制形貌和尺寸、制造合適的缺陷和表面修飾等策略制備高選擇性銅(Cu)基電催化劑并研究反應機理。然而，由于缺乏具有明確結構的活性位點，銅(Cu)基電催化劑的結構-性能關系的闡明仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

基于此，香港城市大學范戰(zhàn)西、新加坡科技研究局(A*STAR)席識博和東南大學凌崇益等利用5-巰基-1-甲基四唑(MMT)共軛配體和一水合醋酸銅[Cu(CH₃COO)₂·H₂O]分別作為金屬節(jié)點的有機連接劑和金屬前體合成了Cu-MMT納米結構，用于研究催化劑的結構-性能關系。

具體而言，在該項工作中，通過簡單的反應溶劑調節(jié)成功地實現(xiàn)了MOF納米結構的晶面控制，而不需要任何表面活性劑。特別地，以H₂O為溶劑可以得到具有主要(100)晶面的Cu-MMT納米帶(Cu-MMT-H₂O)，而以異丙醇(IPA)為溶劑可以得到具有(001)晶面的高純度Cu-MMT交叉納米片(Cu-MMT-IPA)。

中性電解液中進行電化學CO₂RR反應時，Cu-MMT-H₂O主要有利于C₁產(chǎn)物的形成，在?1.4 V_RHE時最大的FE_C2H4為55.22%，而Cu-MMT-IPA傾向于促進高價值C₂₊的產(chǎn)生，在?1.15 V_RHE時FE_C2H4最高為50.98%。值得注意的是，Cu-MMT-IPA的C₂H₄部分電流密度在?1.4 V_RHE時達到12.51 mA cm^?2，幾乎是Cu-MMT-H₂O的17倍。

此外，系統(tǒng)的結構、價態(tài)、組成和原子環(huán)境研究表明，這些金屬-偶氮金屬骨架(MAF)納米結構的不同CO₂RR選擇性來源于其暴露面的不同，這種催化現(xiàn)象也可以在其他銅基MAF納米結構上觀察到(將溶劑從H₂O和IPA分別換為苯甲醇(BA)和乙二醇(EG))，進一步驗證了晶面效應對CO₂RR選擇性的調控。綜上，該項研究強調了利用濕法化學合成具有特定晶面的新型MOF納米結構的可行性，為精細設計銅基MOF催化劑來高選擇性地電還原CO₂為C₁和C₂₊產(chǎn)物提供了范例。

Steering the selectivity of carbon dioxide electroreduction from single-carbon to multicarbon products on metal–organic frameworks via facet engineering. Nano Letters, 2024. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c04092

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