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【機(jī)器學(xué)習(xí)+計(jì)算】npj Comput. Mater.：機(jī)器學(xué)習(xí)勢(shì)能輔助探索復(fù)雜缺陷勢(shì)能面

研究背景

在平衡和輻照條件下，材料中產(chǎn)生的原子級(jí)缺陷會(huì)顯著影響其物理和機(jī)械性能。在這里，愛達(dá)荷國家實(shí)驗(yàn)室David H. Hurley、Jiang Chao等人以螢石結(jié)構(gòu)的二氧化釷（ThO₂）為例，展示了密度泛函理論和機(jī)器學(xué)習(xí)原子間勢(shì)如何協(xié)同結(jié)合成一個(gè)強(qiáng)大工具，并且能夠探索小點(diǎn)缺陷團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)空間。

計(jì)算方法

基于維也納從頭算模擬包，作者在Ceperley-Alder的局部密度近似（LDA）內(nèi)進(jìn)行了DFT計(jì)算，并采用了投影增強(qiáng)波（PAW）方法來描述電子-離子相互作用，以及采用了4?×?4?×?4個(gè)立方超胞來最小化周期性缺陷-缺陷相互作用。

作者將平面波截?cái)嗄茉O(shè)置為500?eV，并使用1×1×1 Monkhorst-Pack k點(diǎn)網(wǎng)格對(duì)布里淵區(qū)進(jìn)行采樣。此外，所有結(jié)構(gòu)中的原子保持完全馳豫，直到赫爾曼-費(fèi)曼力降至0.02 eV??^?1以下?。

結(jié)果與討論

圖1 ThO₂中原子尺度缺陷團(tuán)簇的GS構(gòu)型

如圖1a所示，在2Th_i+?1O_i的GS結(jié)構(gòu)中?，O_i缺陷傾向于接近兩個(gè)Th_i缺陷中的一個(gè)，而不是兩者都接近。此外，在2Th_i?+?2O_i團(tuán)簇的GS結(jié)構(gòu)中，兩個(gè)O_i缺陷彼此遠(yuǎn)離以形成Z字形結(jié)構(gòu)。此外，通過DFT和MLIP計(jì)算的這些緊湊構(gòu)型和真實(shí)GS之間的能量差也具有良好的一致性（見圖1a），這進(jìn)一步證實(shí)了MLIP的準(zhǔn)確性。作者發(fā)現(xiàn)存在兩種不同的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)，其能量差顯著低于室溫下的熱能（~25?meV）。這種現(xiàn)象已在ThO₂的缺陷簇中觀察到（見圖1b），并且其被稱為“缺陷多態(tài)性”。如圖1c所示，在4Th_i?+?8O_i簇中，作者發(fā)現(xiàn)了?高于GS的亞穩(wěn)2D結(jié)構(gòu)。當(dāng)團(tuán)簇中O間質(zhì)的數(shù)量超過8個(gè)時(shí)，四個(gè)Th間質(zhì)在能量上更有利于形成3D四面體。在4Va_Th?+?nVa_O簇的GS結(jié)構(gòu)中，四個(gè)Th空位采用菱形平面結(jié)構(gòu)。一旦n超過6，四個(gè)Th空位在GS結(jié)構(gòu)中呈現(xiàn)四面體排列，如圖1d所示。

圖2 ThO₂中原子尺度缺陷團(tuán)簇的穩(wěn)定性

如圖2a和2b所示，DFT和MLIP的結(jié)果非常相似。圖2c至2f進(jìn)一步報(bào)道了通過DFT和MLIP計(jì)算的間隙團(tuán)簇和空位團(tuán)簇的增量結(jié)合能。作者考慮了間隙團(tuán)簇中O_i和Th_i的發(fā)射，以及空位團(tuán)簇中Va_O和Va_Th的發(fā)射。此外，DFT和MLIP都證實(shí)具有q?>?6和q?<?-6的間隙簇分別對(duì)單個(gè)Th_i和O_i缺陷的發(fā)射是熱力學(xué)不穩(wěn)定的。

圖3 2Va_Th+?4Va_O空位簇的LCE模型?

對(duì)于2Va_Th?+?4Va_O團(tuán)簇，作者確定了一個(gè)低能亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)（圖3a），并且通過DFT、MLIP和LCE發(fā)現(xiàn)其位于0.035、0.039和0.041?eV vs. GS。因此，作者提出帶電點(diǎn)缺陷之間的長(zhǎng)程靜電相互作用，并將其作為缺陷多態(tài)性的合理解釋。此外，由于兩個(gè)分離Va_O缺陷之間的距離（7.8??）落在截止半徑（10??）之內(nèi)，它能夠捕捉這種微妙的相互作用。如圖3b所示，在間隙團(tuán)簇的晶格LCE模型中，間隙缺陷和預(yù)定義晶格位置之間的一一對(duì)應(yīng)關(guān)系在強(qiáng)原子弛豫后丟失。此外，弛豫過程會(huì)導(dǎo)致新缺陷的自發(fā)產(chǎn)生。因此，在確定間隙團(tuán)簇GS結(jié)構(gòu)中，可以通過DFT和MLIP的協(xié)同作用來解決。

結(jié)論與展望

該研究帶來了一些獨(dú)特發(fā)現(xiàn)，包括缺陷多態(tài)性和基態(tài)結(jié)構(gòu)，而這些都違背了傳統(tǒng)的物理直覺。通過使用該工作中開發(fā)的局部團(tuán)簇?cái)U(kuò)展模型，作者闡明了這些發(fā)現(xiàn)的物理起源。

文獻(xiàn)信息

Chao Jiang et.al Machine learning potential assisted exploration of complex defect potential energy surfaces npj computational materials 2024

https://doi.org/10.1038/s41524-024-01207-8

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/02/23/effa93cddb/

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