国产三级精品三级在线观看,国产高清无码在线观看,中文字幕日本人妻久久久免费,亚洲精品午夜无码电影网

中科大/曲阜師大ACS Catalysis：Ni-Cu合金耦合氧空位，實(shí)現(xiàn)中等氫溢出以加速木質(zhì)素加氫裂化

近年來，人們廣泛采用各種方法收集木質(zhì)素衍生的單體酚(LDMP)，包括氧化、水解和催化加氫裂化等。在這些策略中，富氫環(huán)境下的催化加氫裂化能夠有效抑制催化劑表面的積炭，從而保持了其優(yōu)異的催化性能和操作穩(wěn)定性?；钚詺?H*)在催化加氫裂化中的關(guān)鍵作用，且目前氫溢出是產(chǎn)生H*最重要的策略之一。然而，有效地利用氫溢出將木質(zhì)素解聚成MPs，同時避免芳環(huán)(AR)的過度氫化仍然是一個挑戰(zhàn)。

研究人員認(rèn)為，在木質(zhì)素的催化加氫裂解中，通過適度的氫溢出可以有效地實(shí)現(xiàn)C-O橋鍵的選擇性斷裂，而不是AR的加氫。Cu物種界面或電子結(jié)構(gòu)的重構(gòu)是最近研究的主題，旨在增強(qiáng)其對氫溢出的固有催化惰性。此外，在木質(zhì)素催化加氫裂化過程中，通過阻止AR與H*之間的相互作用可以有效地抑制AR加氫。因此，開發(fā)一種智能催化系統(tǒng)，增強(qiáng)Cu物種對適度氫溢出的本征催化惰性，同時防止AR加氫，已成為新的研究熱點(diǎn)。

近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)Zhang Xiaolong和曲阜師范大學(xué)應(yīng)安國等報(bào)道了一種串聯(lián)催化策略，制備了一種具有Ni-Cu合金和氧空位(OVs)的Ni-Cu/Nb₂O₅@Fe₃O₄用于催化樺木木質(zhì)素高選擇性加氫裂化。這種串聯(lián)催化方法利用適度的氫溢出和Lewis酸中心(LASs)為主導(dǎo)，即通過重構(gòu)Ni-Cu合金中Ni和Cu物種的內(nèi)在催化性能和OVs偶聯(lián)來錨定AR。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，這種串聯(lián)催化劑在樺木木質(zhì)素的加氫解聚中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，在溫和的反應(yīng)條件下表現(xiàn)出85%的轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)生58 wt%的MPs。此外，該催化劑在6次循環(huán)后仍保持優(yōu)異的催化活性，并且可以使用外部磁鐵容易地分離。

Ni-Cu/Nb₂O₅@Fe₃O₄催化樺木木質(zhì)素加氫裂化產(chǎn)物中含量最高的是苯酚和4-乙基苯酚。根據(jù)這兩個例子，研究人員提出了它們形成的可能的串聯(lián)催化機(jī)制：合金中的電子轉(zhuǎn)移顯著提高了Cu物種的本征催化惰性，同時降低了Ni物種對適度氫溢出的本征催化活性。此外，Ni和Cu的相互合金化生成了中等強(qiáng)度的LASs，因此適度的氫溢出促進(jìn)了H*向OVs的緩慢轉(zhuǎn)移，而這種緩慢轉(zhuǎn)移被限制在這些空位中。隨后，由此產(chǎn)生的H*和LAS協(xié)同促進(jìn)氧橋鍵的選擇性斷裂，導(dǎo)致形成具有不同程度的甲氧基取代基的鄰甲氧基苯酚和4-乙基-2-甲氧基苯酚中間體。

此外，OVs與中等強(qiáng)度的LAS偶聯(lián)使得能夠在甲氧基取代基中的特定氧原子上精確解離Ph-OMe鍵，從而能夠產(chǎn)生苯酚和4-乙基苯酚。在整個反應(yīng)過程中，Ni物種的電子重構(gòu)增強(qiáng)了它們錨定AR的能力，從而對它們的氫化產(chǎn)生了更明顯的抑制。

Unlocking birch lignin hydrocracking through tandem catalysis: Unraveling the role of moderate hydrogen spillover. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.3c04721

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/02/22/d115d56115/

国产三级精品三级在线观看,国产高清无码在线观看,中文字幕日本人妻久久久免费,亚洲精品午夜无码电影网

中科大/曲阜師大ACS Catalysis：Ni-Cu合金耦合氧空位，實(shí)現(xiàn)中等氫溢出以加速木質(zhì)素加氫裂化

相關(guān)推薦

中科大/曲阜師大ACS Catalysis：Ni-Cu合金耦合氧空位，實(shí)現(xiàn)中等氫溢出以加速木質(zhì)素加氫裂化