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1. 何平/宋虎成/伊廷鋒AFM：光熱電池技術使室溫固態(tài)電池運行成為可能！

電池日報，8篇頂刊！孫學良、張山青、潘鋒、陸俊、谷林、何平、李永生、盧錫洪、宋禮等成果！

聚環(huán)氧乙烷基聚合物全固態(tài)Li-S電池由于其高比能量、良好的加工性能和低成本，是一個很有前景的候選者。然而，較差的室溫離子電導率限制了其進一步發(fā)展。

南京大學何平、宋虎成、東北大學伊廷鋒等提出了一種創(chuàng)新的光熱電池技術，以實現PEO基聚合物全固態(tài)Li-S電池在室溫下的正常工作。

圖1 3D Cu/Si-Cu納米線的合成和工作機理

該策略采用光熱材料在陽光下的光捕獲效應和載流子非輻射復合效應，以實現內部加熱并滿足電池的室溫運行。具體而言，光熱材料是在Cu泡沫基底（3D Cu/Si-Cu）上均勻生長的精心設計的Cu/Si納米結構，其通過采用等離子體增強化學氣相沉積（PECVD）方法制備。3D Cu/Si-Cu然后在鋰負極和外封裝玻璃之間預加載。光可以進入并有效地產生熱量，然后熱量通過Cu芯快速傳遞到電池系統。一旦模擬陽光照射，電池就實現了快速的反應動力學和優(yōu)異的光熱轉換。

圖2 3D Cu/Si-Cu納米線電池的動力學研究

因此，一方面，由于3D Cu/Si-Cu納米線的高效光捕獲和光熱轉換效應，該系統實現了高溫和更快的反應動力學，因此電池可以在實際陽光照射下可逆地充電和放電。另一方面，3D多孔納米結構可以適應沉積/剝離過程中鋰的致命體積變化，并降低有效電流密度，這可以進一步抑制枝晶成核和生長。結果，該電池在實際陽光照射下的室溫環(huán)境中可提供1065.2 mAh g^?1的高放電容量。此外，可逆容量為1036.5 mAh g^?1在充電過程中也被實現?？傮w而言，這項工作為使用光熱技術開發(fā)室溫聚合物全固態(tài)Li-S電池開辟道路。

圖3 3D Cu/Si-Cu納米線電池的電化學性能

Light-Driven Polymer-Based All-Solid-State Lithium-Sulfur Battery Operating at Room Temperature. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202211074

2. 李永生AFM：首次實現基于硝酸根的鋰金屬電池用離子液體電解液

合理設計有前景的電解液被認為是提高鋰金屬電池（LMB）循環(huán)穩(wěn)定性的有效策略。

華東理工大學李永生等提出了一種精心設計的基于離子液體的電解液，該電解質由作為鋰鹽的雙三氟甲磺?；鶃啺蜂?、作為功能溶劑的1-乙基-3-甲基咪唑鎓硝酸鹽離子液體（[EMIm][NO₃]IL）和氟代碳酸乙烯酯（FEC）以及作為稀釋溶劑的1,2-二甲氧基乙烷（DME）組成。

圖1 分子動力學模擬

具體而言，采用[EMIm][NO₃] IL作為溶劑成分，有利于形成特殊的Li⁺配位的NO₃-溶劑化結構，從而使溶劑化的NO₃-繼續(xù)進行電化學還原，并形成非常穩(wěn)定和導電的固體電解質界面。以FEC作為另一種功能溶劑，以DME作為稀釋溶劑，所配制的電解液具有較高的氧化穩(wěn)定性和離子傳導性，并賦予其更好的電化學反應動力學。

圖2 半電池性能

因此，所配制的電解液表現出超可逆和穩(wěn)定的鋰剝離/沉積行為，具有較高的平均庫倫效率（98.8%）和超長的循環(huán)穩(wěn)定性（3500小時）。值得注意的是，采用IL基電解液的高壓Li-Ni_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂全電池表現出更強的循環(huán)能力，在低負/正比（3.1）和貧電解液（2.5 μL mg^-1）的苛刻條件下，經過200次循環(huán)后容量保持率達到65%。這項研究創(chuàng)造了第一個基于NO₃-的離子液體電解液，并喚起了實用高壓LMB的途徑。

圖3 全電池性能

Tuning a Solvation Structure of Lithium Ions Coordinated with Nitrate Anions through Ionic Liquid-Based Solvent for Highly Stable Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202211364

3. 盧錫洪/余艷霞/劉曉慶等AFM：可在50 mA/cm2和mAh/cm2下工作的鋅金屬負極

實現具有高放電深度（DOD）的高倍率和高面容量的鋅負極為大規(guī)模水系電池提供了一個光明的前景。然而，Zn沉積存在嚴重的枝晶生長和副反應，這影響了可實現的壽命。

中山大學盧錫洪、余艷霞、廣東工業(yè)大學劉曉慶等通過采用丙酮作為電解液添加劑，提出了一種電雙層（EDL）重建策略，以充分解決這些問題。

圖1 電解液表征

具體來說，由于丙酮對Zn金屬的吸附能量較低，吸附在界面上的一些H₂O分子可以被丙酮取代，形成一個貧水的內亥姆霍茲層（IHL），嚴重限制了析氫(HER)的反應性。就外亥姆霍茲層（OHL）和擴散層而言，在丙酮和H₂O之間強烈的氫鍵作用下，Zn²⁺在2 m ZnSO₄中的穩(wěn)定溶劑化結構[Zn(H2O)₆]²⁺，將部分轉化為具有較低脫溶劑化能壘的[Zn(H₂O)₅]²⁺-OSO₃²-。這種溶劑化構型的轉變對充放電過程中Zn²⁺的有效擴散有傳導作用。實驗和理論計算表明，丙酮重構的EDL中離子/分子分布的重新排列，結合氫鍵削弱的自由水的活性，可以打破臭名昭著的HER-樹枝狀生長循環(huán)，從而確保鋅負極的高度可逆的沉積/剝離化學反應，即使在極端的測試條件下。

圖2 半電池性能

作為一個概念證明，在2M ZnSO₄電解液中加入20 v/v%的丙酮，在50 mA cm^-2的超高電流密度和50 mAh cm^-2的面容量下，Zn//Zn對稱電池的壽命從≈12小時延長到≈800小時，DOD高達73.5%。據作者所知，這是鋅負極的最佳性能，遠遠超過了先進的鋅負極報告。值得注意的是，采用ZnSO4-ace電解液的Zn/MnO₂全電池在-30至40℃的野外溫度范圍內也能提供卓越的循環(huán)穩(wěn)定性。這種EDL調節(jié)策略將有助于對負極-電解質界面化學的新認識，并為未來電池的精確電解液設計提供靈感。

圖3 寬溫全電池性能

Metallic Zinc Anode Working at 50 and 50 mAh cm^?2 with High Depth of Discharge via Electrical Double Layer Reconstruction. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202211917

4. 福建師大姚胡蓉AFM：具有高空氣穩(wěn)定性的鈉離子電池層狀氧化物正極

層狀氧化物是鈉離子電池（SIB）最常用的正極，但由于老化材料的性能快速退化以及材料儲存和運輸的成本增加，其空氣穩(wěn)定性差嚴重限制了其實際應用。

福建師范大學姚胡蓉等提出了一種構建具有高度對稱六個TM環(huán)的穩(wěn)定過渡金屬（TM）層的有效策略，以增強結構穩(wěn)定性，從而防止環(huán)境空氣腐蝕。

圖1 材料表征

密度泛函理論計算清楚地證實了六個TM環(huán)結構中較高的對稱性和較少的TMO₆八面體畸變。得益于穩(wěn)定的TM層結構，材料與空氣之間的老化反應需要更高的能量，這一點通過水嵌入的熱力學模擬結果得到證實。進一步借助XRD、SEM、SAED、TEM、XPS、FTIR、TGA和化學滴定的系統表征，研究發(fā)現六個TM環(huán)有效地抑制了一系列老化過程，包括水嵌入、晶格鈉的自發(fā)損失，以及殘余堿的形成。

圖2 鈉半電池在空氣中的電化學性能

結果，在暴露于空氣的材料中實現了晶體Na⁺的低自發(fā)損失和殘余堿形成的抑制，這導致老化樣品的容量保持率從13.57%顯著提高到95.59%。同時，對于新鮮材料，六個TM環(huán)結構進一步發(fā)揮了積極作用，即降低了不可逆容量并提高了倍率性能。此外，即使對于具有不同老化機制的P2型層狀氧化物，該策略也表現出良好的通用性?？傮w而言，這項研究為開發(fā)空氣穩(wěn)定和高性能的先進二次離子電池正極材料提供了一個有希望的見解。

圖3 六種TM配置策略的DFT計算結果和工作機制

Highly Symmetrical Six-Transition Metal Ring Units Promising High Air-Stability of Layered Oxide Cathodes for Sodium-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2022. ?DOI: 10.1002/adfm.202209026

5. ACS Energy Lett.：新型弱溶劑化醚溶劑助力4.3V鋰金屬電池

1,2-二甲氧基乙烷（DME）由于其固有的還原穩(wěn)定性而被廣泛用作鋰金屬電池的電解液溶劑；然而，它的低氧化穩(wěn)定性對高壓鋰金屬電池（LMB）的使用提出了重大挑戰(zhàn)。

首爾大學Jang Wook Choi、弗里堡大學Ali Coskun等引入了一種新的低介電溶劑，1,2-二甲氧基丙烷（DMP）作為電解液溶劑。

圖1 電解液溶劑選擇

與DME相比，DMP由于其增加的空間效應而降低了溶劑化能力，促進了陰離子與Li⁺的相互作用，導致了陰離子衍生SEI層的形成，從而實現了與鋰金屬的高度可逆的沉積/剝離行為。此外，2M LiFSI在DMP中的氧化穩(wěn)定性導致在正極表面上形成均勻且堅固的CEI層，這解釋了觀察到的增強的全電池性能。DMP的低介電常數也在很大程度上抑制了過渡金屬從NCM811活性顆粒中的溶解和Al集電體的腐蝕。

圖2 半電池性能

總之，所有這些有益的特性使Li|NCM811全電池能夠在高電流密度(～5 mA cm^?2)和具有有限厚度（40μm）的鋰箔條件下運行160多圈。這項研究的發(fā)現突出了電解液溶劑精細結構操縱的重要性，以調整溶劑化結構，從而將LMB推進到實際可行的選擇。此外，結構微調的溶劑還可以應用于LMB之外，如在極端快速充電條件下或在低溫下運行的鋰離子電池。

圖3 全電池性能

Exploiting the Steric Effect and Low Dielectric Constant of 1,2-Dimethoxypropane for 4.3 V Lithium Metal Batteries. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02003

6. 孫學良/李喜飛/王建濤AM：首次實現LLO正極在鹵化物全固態(tài)電池中的運行！

采用富鋰層狀氧化物（LLO）作為全固態(tài)電池（ASSB）的正極對于實現高能量密度是非常期望的。然而，由于LLO的低電導率和顯著的氧氧化還原誘導的結構降解，LLO的動力學較差，阻礙了其在ASSB中的應用。

西安大略大學孫學良、西安理工大學李喜飛、國聯汽車動力電池研究院王建濤、多倫多大學Chandra Veer Singh等設計了LLO的固態(tài)電極組成和表面化學，以促進電子和鋰離子傳輸動力學。

圖1 高能量密度ASSB構建示意圖

首先，通過在固態(tài)LLO電極中引入5%的碳添加劑，來建立電子傳導路徑，結果放電容量從103.7 mAh g^-1增加到166.9 mAh g^-1，這表明將碳添加劑引入具有低電導率正極材料的固態(tài)電極可以建立高效電子轉移網絡。第二，采用注入加涂層策略，通過離子傳導和高壓穩(wěn)定的Li₃PO₄（LPO）重建LLO的表面和晶界，這不僅抑制了LLO和鹵化物固態(tài)電解質（SSE，）之間的界面副反應，還抑制了LLO從層狀到尖晶石的相降解。

圖2 LLO的固有電導率和電化學氧化還原對ASSB性能的影響

受益于上述優(yōu)勢，基于LLO的ASSB在0.1C下表現出230.7mAh g-1的高放電容量和431次循環(huán)的長循環(huán)壽命。即使在2C時，放電容量也高達62.4 mAh g^-1。據作者所知，這是首次使用固態(tài)鹵化物電解質（LIC）演示的基于LLO的ASSB?？傮w而言，這項工作為固態(tài)LLO電極提供了新策略和深入見解，并為開發(fā)高能量密度ASSB開辟了新途徑。

圖3 采用LLO和灌注加涂層結構改善ASSB的穩(wěn)定性

Manipulating Charge-Transfer Kinetics of Lithium-Rich Layered Oxide Cathodes in Halide All-Solid-State Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202207234

7. 張山青/潘鋒/陸俊/谷林AM：淬火處理釋放鈦酸鋰負極的潛在可逆容量

鋰離子電池（LIB）材料的缺陷工程因其能夠調節(jié)電導率并為電化學反應引入額外活性位點而引起了人們的興趣。然而，在大部分電極中而不是在其表面附近收獲過多的內在缺陷仍然是一個長期的挑戰(zhàn)。

格里菲斯大學張山青、北京大學深圳研究生院潘鋒、浙江大學陸俊、中科院物理所谷林等展示了一種多用途的淬火策略，該策略在鈦酸鋰（Li4Ti5O12，LTO）中實施，以實現內部區(qū)域的非致密化。

圖1 合成和工作期間淬火LTO負極的結構演變

這項工作首次證明了缺陷工程改變LTO組分脫鋰極限的可行性，從而使LTO負極釋放其潛在可逆容量，同時保持高倍率能力和循環(huán)穩(wěn)定性。因此，高溫下產生的氧脫離化學計量被保留，而Li/Ti重新分布由于抵抗V_O積聚的熱力學驅動力而自發(fā)發(fā)生。這種高度缺陷的結構具有良好的電子傳導性和原始樣品中不存在的明顯的離子存儲行為。

圖2 溫度對LTO中V_O含量和Ti氧化態(tài)的影響

結果，淬火后的LTO負極可以在8a和16d位點可逆地提取/插入天然鋰離子，這導致容量顯著增加（高達202mAh g^?1），分別超過原始LTO的理論值和實驗值15.4%和30%，即使在高倍率下也具有優(yōu)異的保留率?？梢灶A見，這種高效、低成本的淬火技術可以大大加快LTO電池的發(fā)展，提高其市場份額，其基本機制也將從缺陷化學的角度為儲能材料的設計范式帶來新的啟示。

圖3 LNQ-LTO的表征及電化學性能

Quenching-Induced Defects Liberate the Latent Reversible Capacity of Lithium Titanate Anode. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202208573

8. 宋禮/陳雙明ACS Nano：超穩(wěn)定鋅金屬負極，全電池壽命超3300圈！

鋅金屬負極的界面工程是一種很有希望的補救措施，可以緩解由于枝晶生長和副反應導致的穩(wěn)定性下降。然而，保護涂層的低親和力和附加重量仍然是其進一步實施的障礙。

中科大宋禮、陳雙明等通過DFT模擬，選擇性地構建了自組裝單層（SAM），以增強鋅金屬負極在稀水電解液中的穩(wěn)定性。

圖1 理論計算及模擬

首先，通過密度泛函理論（DFT）計算預測，與（002）面相比，單層硫醇分子在不穩(wěn)定的晶體面上的吸附在能量上更具競爭力。其次，根據基于同步輻射的光譜學和其他表征，證明了鋅金屬負極表面的共價Zn-S作用?；瘜W鍵合的硫醇分子在鋅金屬表面構建了一個保護網，具有相對更多的暴露的（002）晶面和約束效應，引導了Zn²⁺的均勻沉積，防止了鋅片的過度惡化。此外，通過原位光學可視化和差分電化學質譜（DEMS）監(jiān)測了Zn-RS負極的枝晶和析氫的顯著抑制。

圖2 半電池性能

受益于上述優(yōu)勢，Zn-RS負極在1.0 mA cm^?2的電流密度下提供了4000小時的長循環(huán)壽命，遠優(yōu)于裸鋅負極。此外，采用改性負極的全電池能夠在3300次循環(huán)后保持87.2%的容量?？傊?，這項工作為穩(wěn)定的金屬負極提供了一種簡單有效的設計方法，該方法可以應用于其他金屬負極，包括Mg、Al和Cu。

圖3 全電池性能

Monolayer Thiol Engineered Covalent Interface toward Stable Zinc Metal Anode. ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c09111

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