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劉斌/鄒志剛/姚穎方JACS：CsPbBr3/TiO2中摻入Au，實(shí)現(xiàn)異質(zhì)結(jié)II型轉(zhuǎn)變?yōu)閆型并用于CO2光還原

基于半導(dǎo)體的異質(zhì)結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出最佳的光學(xué)性質(zhì)、理想的量子產(chǎn)率、可控的電子帶隙和可調(diào)制的光電性質(zhì)，為探索基本的納米尺度性質(zhì)和在發(fā)光二極管、太陽能電池和光催化劑中的廣泛應(yīng)用提供了巨大的潛力。根據(jù)光生電荷分布，可以在異質(zhì)結(jié)構(gòu)中設(shè)計(jì)三種類型的能帶取向，以滿足不同的應(yīng)用場景:Ⅰ型(跨越式異質(zhì)結(jié)構(gòu))、Ⅱ型(交錯(cuò)式異質(zhì)結(jié)構(gòu))和Ⅲ型(斷裂式異質(zhì)結(jié)構(gòu))。在光催化領(lǐng)域，Ⅱ型異質(zhì)結(jié)構(gòu)由于其有效的電荷轉(zhuǎn)移和分離作用而更具優(yōu)勢。

然而，由于Ⅱ型異質(zhì)結(jié)的電子和空穴轉(zhuǎn)移到它們各自的低能帶，電荷載流子的氧化還原能力被嚴(yán)重削弱。Z型異質(zhì)結(jié)構(gòu)具有與Ⅱ型異質(zhì)結(jié)構(gòu)相同的能帶排列，但提供了明顯不同的電子轉(zhuǎn)移路徑，可以保持較高的氧化還原電位和改善電荷分離，從而實(shí)現(xiàn)高效的光催化。而Z型異質(zhì)結(jié)構(gòu)光催化劑構(gòu)建的主要挑戰(zhàn)在于電子轉(zhuǎn)移路徑的調(diào)節(jié)。

近日，新加坡國立大學(xué)劉斌、南京大學(xué)鄒志剛和姚穎方等通過在鈣鈦礦基異質(zhì)結(jié)構(gòu)中調(diào)整電荷轉(zhuǎn)移途徑，實(shí)現(xiàn)了Ⅱ型到Z型的轉(zhuǎn)換，并將其用于高效和選擇性光催化CO₂還原。具體而言，CsPbBr₃量子點(diǎn)具有良好的可見光吸收性能和較高的還原電位，室溫下相對(duì)穩(wěn)定的立方相CsPbBr₃也排除了相變對(duì)非光活性正交相的干擾。

研究人員首先通過改進(jìn)的St?ber法合成了單分散CsPbBr₃/TiO₂Ⅱ異質(zhì)結(jié)構(gòu)；接下來，研究人員研究了Z型形成機(jī)制，并通過在CsPbBr₃/TiO₂界面摻入Au作為快速電荷轉(zhuǎn)移通道，這可以成功地將Ⅱ型CsPbBr₃/TiO₂異質(zhì)結(jié)轉(zhuǎn)變?yōu)閆型CsPbBr₃/Au/TiO₂異質(zhì)結(jié)。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算和實(shí)驗(yàn)揭示了這種轉(zhuǎn)換起源于零能壘的Au/TiO₂歐姆結(jié)的產(chǎn)生，并通過CsPbBr₃/Ag/TiO₂和CsPbBr₃/MoS₂進(jìn)一步驗(yàn)證了電荷快速轉(zhuǎn)移途徑在Z型異質(zhì)結(jié)構(gòu)建中的重要性。超快光譜和光電性質(zhì)表明，這種Z型異質(zhì)結(jié)構(gòu)能夠?qū)崿F(xiàn)有效的電子分離并保持較高的氧化還原電位，在光催化還原CO₂方面具有優(yōu)異的性能。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，在相同條件下，CsPbBr₃/Au/TiO₂的電子消耗速率(44.3 μmol g^?1 h^?1)比純CsPbBr₃和CsPbBr₃/TiO₂分別提高了5.4倍和3.0倍。理論計(jì)算和DRIFTS表明，CO在CsPbBr₃/Au/TiO₂上的脫附能低于*CO加氫生成*HCO的能量，這是高選擇性生成CO的主要原因。

Unraveling the transformation from type-II to Z-scheme in perovskite-based heterostructures for enhanced photocatalytic CO₂reduction. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.3c12073

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