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來源｜iNature

基于鉑族金屬的催化劑幾十年來一直是化工行業(yè)的主要焦點。好的催化劑以中等強度結(jié)合底物，因此反應物結(jié)合和產(chǎn)物解吸都不會限制反應。鉑族金屬通常在許多反應中都符合這一標準，不能被鐵等更便宜的金屬所取代，因為鐵在反應條件下通常會氧化。

2022年11月24日，萊斯大學Naomi J. Halas，Peter Nordlander，Hossein Robatjazi及普林斯頓大學Emily A. Carter共同通訊（第一作者為萊斯大學Yigao Yuan與華南理工大學周禮楠）在Science在線發(fā)表題為”Earth-abundant photocatalyst for H2 generation from NH3 with light-emitting diode illumination“的研究論文，該研究演示了用銅鐵光催化劑進行氨分解來釋放氫，銅中的等離子體激元產(chǎn)生熱電子，與與鐵結(jié)合的氨發(fā)生反應。鐵不是該反應的良好熱催化劑，但光誘導氧解吸使其與類似的銅釕光催化劑和釕熱催化劑競爭。

Cu-Fe天線反應器中的Fe活性位點在超快脈沖照明下的氨光催化分解效率與Ru非常相似。當用發(fā)光二極管而不是激光照射時，光催化效率保持相當，即使反應規(guī)模增加了近三個數(shù)量級。這一結(jié)果證明了從氨氣載體與地球上豐富的過渡金屬高效用電驅(qū)動生產(chǎn)氫的潛力。

金屬納米粒子(NPs)中被光激發(fā)的表面等離子激元可以產(chǎn)生強光熱和非平衡的高激發(fā)電子或空穴[熱載流子(hc)]，它們可以與吸附的分子發(fā)生反應，進而提供一種將光能轉(zhuǎn)化為化學能的有效途徑。金屬NPs可以直接光催化許多反應，包括Au上的H2解離反應，Ag上的O2解離反應，Cu上的丙烯氧化反應。然而，盡管NPs具有很強的光耦合特性，但僅由這些金屬組成的NPs并不能提供吸附物結(jié)合的活性位點，這最終限制了它們的催化性能。

天線-電抗器（Antenna-reactor，AR)絡合物已經(jīng)被開發(fā)出來，通常由等離子子NP(天線)組成，用反應堆粒子裝飾，如島、簇或鉑族金屬(PGMs)的單原子。例如，Cu-Ru AR配合物(Cu-Ru-AR)可以有效地光催化氨分解。根據(jù)Sabatier原理，Ru是該反應的理想結(jié)合位點，因為它結(jié)合氮中間種的強度既不太強也不太弱。Cu-Ru- AR的Ru反應器分散在Cu天線上，產(chǎn)生hc，通過激活Ru- n鍵增強光催化劑的反應性并降低反應障礙。

電氣化光催化氨分解生產(chǎn)克級氫氣（圖源自Science?）

盡管采用PGM反應器大大提高了光催化性能，但它們的稀缺性和成本促使人們努力用地球上儲量更豐富的過渡金屬來取代它們，特別是在工業(yè)規(guī)模的反應中，如氨分解。然而，在熱驅(qū)動下，像Fe這樣的金屬在這個反應中的反應性遠不如Ru，因為Fe-N鍵非常強，以至于產(chǎn)物不能解吸。

該研究演示了用銅鐵光催化劑進行氨分解來釋放氫，銅中的等離子體激元產(chǎn)生熱電子，與與鐵結(jié)合的氨發(fā)生反應。鐵不是該反應的良好熱催化劑，但光誘導氧解吸使其與類似的銅釕光催化劑和釕熱催化劑競爭。

Cu-Fe天線反應器中的Fe活性位點在超快脈沖照明下的氨光催化分解效率與Ru非常相似。當用發(fā)光二極管而不是激光照射時，光催化效率保持相當，即使反應規(guī)模增加了近三個數(shù)量級。這一結(jié)果證明了從氨氣載體與地球上豐富的過渡金屬高效用電驅(qū)動生產(chǎn)氫的潛力。

參考消息：

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abn5636

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