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王中林/唐偉Nature子刊：球磨摩擦電性材料觸發(fā)接觸電催化，實(shí)現(xiàn)有效生產(chǎn)活性氧物種

由于機(jī)械力化學(xué)在觸發(fā)/促進(jìn)化學(xué)反應(yīng)方面的獨(dú)特性，近年來(lái)它已成為一個(gè)研究熱點(diǎn)。在各種機(jī)械化學(xué)策略中，球磨以其多功能性，可擴(kuò)展性和高效率而脫穎而出，并已廣泛應(yīng)用于氧化還原反應(yīng)、機(jī)械合金化和材料合成。常規(guī)球磨過(guò)程中底物的激活通常依賴于外部機(jī)械攪拌下的力誘導(dǎo)效應(yīng)、缺陷增加或局部極端條件，因此硬質(zhì)材料被廣泛用于球磨。此外，即使在低轉(zhuǎn)速下，球磨過(guò)程也會(huì)引起頻繁的碰撞，這能夠通過(guò)使用摩擦電性材料誘發(fā)快速接觸帶電(CE)現(xiàn)象。接觸電催化(CEC)已被提出來(lái)描述由CE驅(qū)動(dòng)的界面電子轉(zhuǎn)移促進(jìn)的催化過(guò)程。

在以前的研究中，超聲波被用來(lái)啟動(dòng)CEC，而球磨可以直接提供頻繁的接觸-分離循環(huán)，機(jī)械能可以直接輸送到底物。因此，預(yù)計(jì)這種摩擦電性材料及其衍生的CEC可能會(huì)開辟一個(gè)球磨輔助機(jī)械力化學(xué)新領(lǐng)域。

近日，中國(guó)科學(xué)院北京納米能源所王中林和唐偉等以一個(gè)典型的液體輔助研磨(LAG)過(guò)程為例，證明了摩擦電材料的存在可以催化活性氧物種(ROS)的產(chǎn)生。為了明確地研究CE的貢獻(xiàn)，LAG裝置由聚合物制成，例如聚四氟乙烯(PTFE)、聚二甲基硅氧烷(PDMS)或聚丙烯(PP)，它們很少被用作催化劑。

研究人員認(rèn)為，研磨過(guò)程中頻繁的碰撞所帶來(lái)的CE可以驅(qū)動(dòng)聚合物與周圍基質(zhì)(例如H₂O或O₂)之間的電子交換，從而催化活性氧的形成。結(jié)果表明，具有高CE性能的PTFE表現(xiàn)出最高的活性，其次是PDMS，而PP幾乎不帶電，產(chǎn)生的活性氧量可以忽略不計(jì)。這些聚合物在產(chǎn)生ROS和CE方面性能的一致性表明了CEC的主導(dǎo)作用。

進(jìn)一步的研究表明，研磨過(guò)程不僅提供了頻繁的碰撞來(lái)觸發(fā)CE，而且還提供物理沖擊，通過(guò)增加電子波函數(shù)的重疊和激發(fā)聲子為電子躍遷提供能量來(lái)促進(jìn)CE驅(qū)動(dòng)的電子轉(zhuǎn)移。此外，研究人員通過(guò)降解甲基橙(MO)驗(yàn)證CEC產(chǎn)生的ROS的反應(yīng)性，其中50mL 5 ppm MO水溶液在PTFE中以每分鐘350轉(zhuǎn)(RPM)研磨120分鐘后完全降解。

綜上，研究人員認(rèn)為摩擦電性材料可以充分利用研磨過(guò)程中自然發(fā)生的碰撞，而由此衍生的接觸電催化可以降低促進(jìn)反應(yīng)所需的能量輸入，有助于構(gòu)建機(jī)械化學(xué)裝置和豐富可應(yīng)用于機(jī)械化學(xué)催化的催化機(jī)制的種類，從而使機(jī)械力化學(xué)可以得到更大的擴(kuò)展。

A contact-electro-catalysis process for producing reactive oxygen species by ball milling of triboelectric materials. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-45041-4

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/02/22/2f1d29b57b/

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