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?三單位聯(lián)合ACS Nano：構(gòu)建陰離子制動(dòng)隔膜調(diào)節(jié)局部鋰離子溶劑化結(jié)構(gòu)

鋰金屬電池（LMBs）在能量密度和輸出電壓方面具有顯著優(yōu)勢(shì)，但由于Li⁺沉積行為不均勻以及與潛在助溶劑的高反應(yīng)性，鋰枝晶的形成難以控制，從而嚴(yán)重限制了LMBs的發(fā)展。

圖1.?功能復(fù)合隔膜設(shè)計(jì)

中南大學(xué)歐星、紀(jì)效波、吉林大學(xué)王東、中科院蘇州納米所王健等為增強(qiáng)Li⁺的脫溶劑化和擴(kuò)散行為，通過(guò)構(gòu)建陰離子制動(dòng)隔膜優(yōu)化了局部Li⁺溶劑化殼結(jié)構(gòu)，從而動(dòng)態(tài)地減少了枝晶的自放大行為。

具體而言，這項(xiàng)工作以二維鋰化蒙脫石（LiMMT）為原型，在商用隔膜上構(gòu)建了功能涂層，其中LiMMT豐富的-OH基團(tuán)作為路易斯酸位點(diǎn)和電子受體，可選擇性地吸附相應(yīng)的FSI-陰離子，從而調(diào)節(jié)溶劑化殼結(jié)構(gòu)并限制其遷移。同時(shí)，陰離子遷移率的減弱會(huì)推遲電中性的打破時(shí)間，而鋰的成核密度則通過(guò)不同的實(shí)驗(yàn)、理論和光譜結(jié)果得到量化，從而有助于全面了解陰陽(yáng)離子行為的改變對(duì)枝晶生長(zhǎng)抑制作用的影響。

圖2.?電解液溶劑化殼的研究

因此，在3 mAh cm^?2下實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的長(zhǎng)期鋰沉積/剝離壽命（1800小時(shí)），并且高負(fù)載Li-NCM523和Li-LFP全電池在高容量保持的情況下可穩(wěn)定循環(huán)數(shù)百次。此外，這種陰離子制動(dòng)復(fù)合隔膜能夠易于集成到電池中，并提供了陰離子制動(dòng)策略在廣泛可充堿金屬電池（如鈉電池）中的普遍適用性。

圖3.?電池性能研究

Constructing an Anion-Braking Separator to Regulate Local Li+ Solvation Structure for Stabilizing Lithium Metal Batteries. ACS Nano 2024. DOI: 10.1021/acsnano.3c09849

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