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?北航Angew：基于石墨負極的低溫鉀離子全電池

石墨（Gr）因其高理論比容量和低成本而被認為是鉀離子電池（PIB）商業(yè)化最有前途的負極材料。然而，基于Gr的PIB在低溫（LT）下仍然不可行，因為傳統(tǒng)碳酸鹽電解質(zhì)的動力學(xué)較差，或者基于典型醚電解質(zhì)的K⁺溶劑共嵌問題。

在此，北京航空航天大學(xué)王華團隊通過電解液化學(xué)，成功實現(xiàn)了Gr低溫儲鉀。采用具有鄰位取代基的2-甲基四氫呋喃(MTHF)作為電解液的溶劑。MTHF的但取代結(jié)構(gòu)削弱了K⁺與溶劑的相互作用。

鄰位甲基帶來的大空間位阻進一步弱化了K⁺與MTHF之間的配位，從而改善了K⁺去溶劑的動力學(xué)，并阻止了K⁺-溶劑在Gr中的共嵌。與預(yù)鉀化的3,4,9,10-苝-四羧酸二酐(KPTCDA)正極匹配，所制備的Gr||KPTCDA全電池可以在-30至45°C的寬溫度范圍內(nèi)工作，并且在-20 °C時具有高達197 Wh kg^-1的能量密度。

圖1. Gr,硬碳和軟碳的性質(zhì)和儲鉀性能的對比

總之，該工作通過電解液化學(xué)實現(xiàn)了基于Gr負極的低溫可充電PIB。鄰位甲基的單齒醚MTHF具有較弱的K⁺溶劑化作用，增強了K⁺的去溶劑能力，抑制了K⁺與溶劑在Gr的共嵌。此外，溶劑與K⁺溶劑化作用的減弱導(dǎo)致了K⁺的溶劑化結(jié)構(gòu)富含陰離子，進而有利于在Gr上生成富KF的SEI層，提高了石墨負極的循環(huán)穩(wěn)定性。

此外，K||Gr半電池在0 V截止電壓下的Gr比容量被忽視，這可以歸因于K⁺通過SEI大的電阻以及由此產(chǎn)生的K金屬高的過電位。該工作基于1M KFSI MTHF電解液，在-30-45°C的寬溫度范圍內(nèi)實現(xiàn)了K⁺在Gr負極中的可逆存儲，同時鉀離子全電池在-20°C下實現(xiàn)了高達197Wh kg^-1的能量密度。因此，該項工作實現(xiàn)了高性能的基于Gr的低溫可充電PIB，在PIB商業(yè)化方面取得了一定的進展。

圖2. 溶劑化結(jié)構(gòu)

Realizing Low-Temperature Graphite-based Rechargeable Potassium-Ion Full Battery, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202315624

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