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就在上周，2023年2月2日，Science上剛剛兩連發(fā)了有關(guān)鋰電池領(lǐng)域的文章()。

這不，Nature也不甘示弱，2月8日也發(fā)表了2023年首篇鋰電池Nature。這樣火爆的領(lǐng)域，怎能不讓人垂涎欲滴呢？

廣泛應用的LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂ (NMC811)||石墨鋰離子電池的理想電解質(zhì)，有望具有支持較高電壓(≥4.5伏)、快速充電(≤15分鐘)、寬溫度范圍(±60℃)充電/放電而不鍍鋰和不可燃性的能力。

遺憾的是，目前尚發(fā)現(xiàn)現(xiàn)有的電解質(zhì)，能同時滿足以上所有這些要求。電解質(zhì)設(shè)計，受到缺乏有效指導原則的阻礙，該原則可以解決電池性能、溶劑化結(jié)構(gòu)和固體-電解質(zhì)間相化學之間的關(guān)系。

在此，來自美國陸軍研究局的Oleg Borodin & 美國馬里蘭大學的王春生等研究者報告并驗證了一種基于一組軟溶劑的電解質(zhì)設(shè)計策略，該策略在弱Li⁺-溶劑相互作用、足夠的鹽解離和所需的電化學之間取得平衡，可同時滿足所有上述要求。相關(guān)論文以題為“Electrolyte design for Li-ion batteries under extreme operating conditions”于2023年02月08日發(fā)表在Nature上。

基于碳酸酯的最先進的電解質(zhì)，無法滿足極端鋰(Li)離子電池(LIBs)的大部分要求，因為它們的電壓窗口限制在4.3 V，它們的工作溫度范圍為?20°C至+50°C，并且高度易燃。

此前，通過引入一系列具有低冰點的助溶劑(如線性羧酸酯和醚類)來降低電解質(zhì)的冰點，從而實現(xiàn)了低溫操作。然而，這些酯類和醚類較窄的電化學穩(wěn)定性為1.5-4.7 V(相對于Li⁺/Li)設(shè)置了電池電壓的上限。

最近，通過液化氣體電解質(zhì)在低溫電池方面取得了突破，即使在- 60°C下也能保持60%以上的室溫容量，但這些揮發(fā)性溶劑的低沸點要求在氣體液化所需的壓力下重新設(shè)計密封電池。

除離子電導率外，界面/間相電阻在低溫下占主導地位，這要求電解質(zhì)具有較低的Li⁺脫溶能。由于?20℃以下的大電荷轉(zhuǎn)移和低離子電導率的共同作用，過高的過電位降低了石墨表面的可達容量，導致石墨表面鍍Li⁰。

石墨表面鍍Li⁰加速了容量衰減，庫侖效率(CE)降低到99.5%以下。此外，鋰枝晶的生長可能使電池變短，存在安全隱患。為了避免在低溫下在石墨上鍍Li⁰，一種常見的做法是在商業(yè)LIBs中使用相對較高的負/正(N/P)容量比，這以犧牲整體能量密度為代價確保更好的安全性。

然而，由于石墨負極和NMC811正極之間的充放電動力學不同，在快速充電或極低溫(小于- 20°C)下仍可能出現(xiàn)Li枝晶。由于電極的充放電動力學在很大程度上由界面相控制，理想的低溫電解質(zhì)應在兩個電極上形成動力學匹配的界面相，以在不同溫度和電流下實現(xiàn)低且等效的過電位。

在此，研究者報告并驗證了一種基于一組軟溶劑的電解質(zhì)設(shè)計策略，該策略在弱Li⁺ -溶劑相互作用、足夠的鹽解離和所需的電化學之間取得平衡，以滿足所有上述要求。

值得注意的是，4.5伏NMC811||石墨硬幣電池的面積容量超過2.5 mAh/cm²，當這些電池在- 50℃(- 60℃)以0.1C的C速率充放電時，保留了75%(54%)的室溫容量。而NMC811||石墨袋電池與低電解質(zhì)(2.5克每安培小時)在?30℃下實現(xiàn)穩(wěn)定的循環(huán)，平均庫侖效率超過99.9%。

綜合分析進一步揭示了NMC811正極與石墨負極之間的阻抗匹配，這是由于形成了相似的富氟化鋰界面，從而有效地避免了低溫鍍鋰。這種電解質(zhì)設(shè)計原則，可以推廣到在極端條件下工作的其他堿金屬離子電池。

圖1 電解液設(shè)計策略

圖2 電解質(zhì)的物理性質(zhì)

圖3 NMC811||石墨全電池的電化學性能

圖4 ?30℃循環(huán)后石墨負極上SEI層的表征

綜上所述，研究者報告了在極端條件下工作的高能電池的電解質(zhì)設(shè)計原則。該原理的核心是識別具有相對較低DN(小于10)和高介電常數(shù)(大于5)值的溶劑，這將最小化Li⁺-溶劑結(jié)合能，同時仍能解離鋰鹽。

在電解液中添加具有高還原電位的組分，可以在負極和正極上形成類似的富鋰界面相，從而促進負極和正極上相似的鋰化/脫鋰動力學。負極和正極的熱力學(容量)和動力學(阻抗)匹配使NMC811||石墨電池具有快速充電和寬使用溫度范圍的能力，無需鍍鋰。

作為概念的證明，合理設(shè)計的1 M LiTFSI MDFA/ MDFSA-TTE電解質(zhì)，能夠在負極和正極上形成自限制的富LiF界面相，從而在極端條件下也能實現(xiàn)容量和阻抗匹配。4.5 V NMC811||石墨全電池的實際面積容量超過2.5 mAh cm^-2，可以有效地在廣泛的溫度范圍內(nèi)工作(?60°C至+60°C)。

值得注意的是，實用袋電池在300次循環(huán)中保持超過83%的室溫容量，在?30°C下的平均CE超過99.9%。該設(shè)計原理為高電壓、快速充電和寬溫度工作電池開辟了方向。

作者簡介

王春生是美國馬里蘭大學化學與生物分子工程系Robert Franklin 和 Frances Riggs Wright杰出講座教授、ACS Applied Energy Materials《應用能源材料》副主編、馬里蘭大學—陸軍實驗室（UMD-ARL）極限電池研究中心主任。

王春生教授于1995年在浙江大學材料科學與工程系獲得博士學位，隨后在美國德州農(nóng)工大學和田納西理工大學擔任教職，2007年開始在馬里蘭大學任教授。

研究工作主要集中在新型二次電池和燃料電池領(lǐng)域，已在Science、Nature、Nature Mater.、Nature Chem.、Nature Energy、Nature Nanotech.、Nature Comm.等頂尖期刊上發(fā)表論文兩百余篇，論文被引用超過57111次。

2013年獲美國馬里蘭大學詹姆斯·克拉克工程學院青年教師杰出研究獎，自2018年以來為科睿唯安（Clarivate）全球高被引學者，2015年和2021年兩次獲得馬里蘭大學年度最佳發(fā)明獎。2021年獲得ECS Battery Division Research Award。課題組主頁為：http://cswang.umd.edu/。

文獻信息

Xu, J., Zhang, J., Pollard, T.P.?et al.?Electrolyte design for Li-ion batteries under extreme operating conditions.?Nature?(2023). https://doi.org/10.1038/s41586-022-05627-8

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-022-05627-8

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