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?澳大/南科大EnSM：電解質(zhì)添加劑分子結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2/石墨軟包電池高溫界面穩(wěn)定性

電解質(zhì)添加劑對(duì)于可充電鋰離子電池 (LIB) 的穩(wěn)定循環(huán)至關(guān)重要，它決定了電極上穩(wěn)定界面的形成。目前研究中已經(jīng)提出了許多添加劑，但對(duì)其分子結(jié)構(gòu)與界面穩(wěn)定性之間的關(guān)系知之甚少。

在此，澳門大學(xué)邵懷宇；南方科技大學(xué)鄧永紅、王軍等人研究了分子結(jié)構(gòu)呈系統(tǒng)變化的DTD、MDTD和PDTD對(duì)NCM811/AG軟包電池高溫性能的影響。研究發(fā)現(xiàn)所有添加劑都表現(xiàn)出相似的氧化和還原活性，但它們?cè)?5℃下表現(xiàn)出不同的長循環(huán)性能。丙基官能化的PDTD分解產(chǎn)物能形成最有效的界面，可有效防止電解液分解并提高電池高溫性能，在55℃下循環(huán)900次后容量保持率為85%。此外，PDTD還可在25℃下構(gòu)建超穩(wěn)定（3000次循環(huán)）、高容量（1668 mAh）的軟包電池。

圖1. 添加劑的氧化還原分解特性

總之，該工作比較了DTD、MDTD 和 PDTD 對(duì)NCM811/AG軟包電池在高溫下的電池性能、界面電阻增長、電極結(jié)構(gòu)變化、表面化學(xué)分析和電解質(zhì)分解以及 NC811/Li和AG/Li電池的產(chǎn)氣行為。由于甲基和丙基是最常見的位阻基團(tuán)，它們的存在通過影響反應(yīng)物的取向和位置以及反應(yīng)中間體的穩(wěn)定性，對(duì)反應(yīng)的速率和選擇性起著關(guān)鍵作用。因此，具有顯著不同空間位阻的MDTD中的甲基和PDTD中的丙基會(huì)對(duì)AG負(fù)極和NCM811正極上的SEI和CEI形成和動(dòng)態(tài)產(chǎn)生影響，從而影響整體電池性能。

該工作證明了取代基的引入顯著改變了電極上添加劑的反應(yīng)路徑和產(chǎn)物，強(qiáng)調(diào)了添加劑分子結(jié)構(gòu)在決定電極上相間化學(xué)方面的重要性。因此，該工作為未來電池設(shè)計(jì)更好的電解液成分提供更可靠的基礎(chǔ)，具有重要意義。

圖2. 微分電化學(xué)質(zhì)譜DEMS產(chǎn)氣分析

Significance of electrolyte additive molecule structure in stabilizing interphase in LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2/artificial graphite pouch cells at high temperature, Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103151

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