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?北大龐全全AM：穩(wěn)定電極/電解質(zhì)界面實現(xiàn)高壓鈉離子電池

鈉離子電池（SIB）在下一代電網(wǎng)規(guī)模的能源存儲方面前景廣闊。然而，電解質(zhì)/電極界面的高度不穩(wěn)定性威脅著高能 SIB 的長期循環(huán)。特別的，高電壓下不穩(wěn)定的正極電解質(zhì)界面（CEI）會導(dǎo)致持續(xù)的電解質(zhì)分解、過渡金屬溶解和快速容量衰減。

在此，北京大學(xué)龐全全團隊提出了一種用于SIB電解質(zhì)分子設(shè)計的平衡原理即通過將氧化穩(wěn)定的丁二腈溶劑與溶解度適中的碳酸酯耦合在一起，形成超薄、均質(zhì)且堅固的CEI。

所提出的電解質(zhì)不僅顯示出有限的正極分解進而形成薄的 CEI，而且還能在高壓下抑制CEI成分的溶解。因此，經(jīng)過馴化的電解質(zhì)/電極界面可使 Na₃V₂O₂(PO₄)₂F (NVOPF) 正極在1 C下以4.3 V的高充電電壓進行 3000 次循環(huán)后仍具有出色的容量保持率（大于 90%）。此外，NVOPF||硬碳全電池在1 C 下穩(wěn)定循環(huán) 500 次，平均庫侖效率高。

圖1. 溶劑化結(jié)構(gòu)表征

總之，該工作報告了一種用于高壓鈉離子電池的平衡電解質(zhì)設(shè)計。具體而言，將氧化性穩(wěn)定的丁二腈溶劑與溶解度適中的碳酸酯結(jié)合在一起，從而抑制了CEI 在高壓下的溶解/損壞。所設(shè)計的 DEC-SN-FEC 電解液使 NVOPF||HC 全電池具有很高的循環(huán)穩(wěn)定性。

值得注意的是，NVPOF 半電池不僅能在寬溫條件下工作（-25 ℃至60 ℃），而且在25 ℃條件下，經(jīng)過8個月的循環(huán)后仍能保持大于90%的容量，平均CE值超過99.6%。因此，該電解質(zhì)設(shè)計凸顯了在惡劣條件下工作的 SIB 的電解質(zhì)設(shè)計精髓?；诘统杀?SN 和 DEC 的可擴展性，該工作為解決商業(yè)問題（即制造成本和整體可持續(xù)性）提供了機會，并加快了 SIB 的產(chǎn)業(yè)化進程。

圖2. 電池性能

Electrolyte Engineering with Tamed Electrode Interphases for High-Voltage Sodium-Ion Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202310051

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