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前言介紹

2023年1月12日，中科院大連化學(xué)物理研究所楊學(xué)明院士和張東輝院士、李燦院士、包信和院士和汪國(guó)雄研究員等人分別在Science（IF=63.714）、Nature Catalysis（Nat. Catal.，IF=40.706）和Nature Nanotechnology（Nat. Nanotechnol.，IF=40.523）上發(fā)表了三篇最新研究成果。

即“Stereodynamical control of the H + HD→H₂ + D reaction through HD reagent alignment”、“Blocking the reverse reactions of overall water splitting on a Rh/GaN-ZnO photocatalyst modified with Al₂O₃”和“Coverage-driven selectivity switch from ethylene to acetate in high-rate CO₂/CO electrolysis”。

其中，關(guān)于Science上成果的報(bào)道詳見：下面，對(duì)兩篇Nature大子刊上最新成果進(jìn)行簡(jiǎn)要的介紹，以供大家學(xué)習(xí)和了解！

成果展示

1. 李燦Nat. Catal.：Al₂O₃修飾Rh/GaN-ZnO光催化劑阻斷OWS的逆反應(yīng)

太陽(yáng)光驅(qū)動(dòng)的光催化整體水分解（overall water splitting, OWS）技術(shù)是一種很有前景的太陽(yáng)能-化學(xué)能轉(zhuǎn)換技術(shù)，但是只有少數(shù)光催化劑實(shí)現(xiàn)了OWS。主要原因是在光催化劑表面上發(fā)生OWS產(chǎn)物之間的逆向反應(yīng)，包括氫、氧和活性中間物種。

基于此，中科院大連化學(xué)物理研究所李燦院士（通訊作者）等人報(bào)道了利用氧化鋁（Al₂O₃）原子層沉積方法（ALD）修飾基準(zhǔn)光催化劑GaN-ZnO的Rh共催化劑（Rh/GaN-ZnO），可以在很大程度上抑制這些逆反應(yīng)，從而使光催化OWS活性提高一個(gè)數(shù)量級(jí)以上。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在420 nm光照下，Al₂O₃的ALD能有效抑制反向反應(yīng)，且不形成完整的包覆層，并將OWS在Rh/GaN-ZnO上的表觀量子效率（AQE）從0.3%提高到7.1%。該工作證明了ALD覆蓋了Rh助催化劑逆反應(yīng)的高活性表面位點(diǎn)，打破了光催化OWS中Rh原子的還原/氧化循環(huán)。

圖文速遞

圖1. 氧化物沉積對(duì)GaN-ZnO光催化劑性能的影響

圖2. Al₂O₃對(duì)Rh/GaN-ZnO光催化OWS的促進(jìn)作用

圖3. Al₂O₃修飾的Rh/GaN-ZnO光催化劑的形態(tài)和元素分布

圖4. 利用ALD優(yōu)先在Rh表面沉積Al₂O₃

小結(jié)

總之，作者發(fā)現(xiàn)利用ALD修飾惰性氧化物金屬助催化劑可在很大程度上抑制與OWS相關(guān)的逆反應(yīng)，從而提高光催化反應(yīng)的整體活性。特別是，Al₂O₃修飾的Rh/GaN-ZnO光催化劑在420 nm時(shí)進(jìn)行OWS的AQE從0.3%提高到7.1%。

作者還發(fā)現(xiàn)這種抑制主要是通過(guò)氧化物優(yōu)先沉積在貴金屬輔催化劑的LCS上實(shí)現(xiàn)的，它在表面阻斷了產(chǎn)物（2H₂ + O₂→2H₂O和O₂ + 4H⁺ + 4e^?→2H₂O）之間的催化反應(yīng)。該工作對(duì)光催化OWS反應(yīng)中貴金屬輔催化劑反向反應(yīng)的內(nèi)在機(jī)理有了深刻的認(rèn)識(shí)，為解決長(zhǎng)期存在的光催化難題提供了有效的策略。

文獻(xiàn)信息

Blocking the reverse reactions of overall water splitting on a Rh/GaN-ZnO photocatalyst modified with Al₂O₃. Nat. Catal., 2023, DOI: 10.1038/s41929-022-00907-y.

https://doi.org/10.1038/s41929-022-00907-y.

2. 包信和&汪國(guó)雄Nat. Nanotechnol.：在高速CO2/CO電解中，覆蓋率驅(qū)動(dòng)乙烯到乙酸的選擇性轉(zhuǎn)換

通過(guò)電解質(zhì)和有機(jī)改性調(diào)整催化劑微環(huán)境可以有效提高CO₂電解性能。其中，一種方法是使用來(lái)自化石燃料不完全工業(yè)燃燒的混合CO/CO₂作為原料，但其對(duì)催化劑微環(huán)境的影響尚不清楚。

基于此，中科院大連化學(xué)物理研究所包信和院士和汪國(guó)雄研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了在堿性膜電極（MEA）組裝電解槽中CO/CO₂共電解CuO納米片。隨著原料中CO壓力的增加，主要產(chǎn)物逐漸由乙烯轉(zhuǎn)變?yōu)橐宜狨?，這是由于CO覆蓋率和局部pH的增加。

在優(yōu)化條件下，多碳（C₂₊）產(chǎn)物的法拉第效率（FE）和局部電流密度分別達(dá)到90.0%和3.1 A cm^-2，對(duì)應(yīng)的碳選擇性為100.0%，產(chǎn)率為75.0%，優(yōu)于熱催化CO加氫反應(yīng)。在使用電解槽堆疊的擴(kuò)大演示中，乙烯的生成速率在150 A時(shí)達(dá)到了最高的457.5 ml min^-1，乙酸的生成速率在250 A時(shí)達(dá)到了2.97 g min^-1。

Operando拉曼光譜和密度泛函理論（DFT）計(jì)算結(jié)果表明，在低CO壓力/覆蓋率條件下，CO更容易吸階梯式位點(diǎn)上，產(chǎn)生乙烯；而在高CO壓力/覆蓋率條件下，階梯式位點(diǎn)上CO含量較高時(shí)，有利于乙酸的產(chǎn)生。

圖文速遞

圖1. CO₂/CO電解性能

圖2. CuO納米片的形貌和結(jié)構(gòu)表征

圖3. 依賴原料成分的產(chǎn)品分布

圖4. *CO覆蓋率依賴的反應(yīng)途徑

圖5. 擴(kuò)大性催化的展范

小結(jié)

總之，作者在堿性MEA電解槽中研究了CO/CO₂在CuO納米片上的共電解。隨著CO壓力的增大，主要產(chǎn)物逐漸由乙烯轉(zhuǎn)變?yōu)橐宜?，電流密度明顯增大。其中，CuO納米片催化劑的形貌和結(jié)構(gòu)不受原料組成的影響。

通過(guò)operando拉曼光譜對(duì)反應(yīng)位點(diǎn)的識(shí)別和DFT計(jì)算對(duì)反應(yīng)路徑的分析表明，在低CO壓力/覆蓋率下，CO優(yōu)先吸附在階梯式位點(diǎn)上并傾向于生成乙烯，而在在高CO壓力/覆蓋率下，以及臺(tái)階式位點(diǎn)上有更多的CO時(shí)，有利于生成乙酸。該工作突出了調(diào)節(jié)催化劑微環(huán)境的前景，以選擇性生產(chǎn)單一C₂₊產(chǎn)物，如乙酸和乙烯。

文章信息

Coverage-driven selectivity switch from ethylene to acetate in high-rate CO₂/CO electrolysis. Nat. Nanotechnol., 2022, DOI: 10.1038/s41565-022-01286-y.

https://doi.org/10.1038/s41565-022-01286-y.

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