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【VASP計算】?Nat. Commun.：CoPc-S-COF高效穩(wěn)定電催化制H2O2

由于過氧化氫（H₂O₂）易分解，實現(xiàn)穩(wěn)定的工業(yè)級H₂O₂電制取仍面臨很大的挑戰(zhàn)?；诖?，北京科技大學(xué)姜建壯教授和王康教授等人報道了以六氟眼青色素鈷(II)與1, 2, 4, 5-苯四硫醇為原料，制備了一種基于二硫胺的二維酞菁鈷（CoPc）共價有機(jī)骨架（COF），即CoPc-S-COF。測試發(fā)現(xiàn)，CoPc-S-COF具有良好的電催化產(chǎn)H₂O₂性能，H₂O₂選擇性超過95%，在125 mA cm^-2的高電流密度下，在約0.67 V作用下，在流動電池中運(yùn)行20 h，穩(wěn)定的H₂O₂產(chǎn)率為0.48 wt%，是已報道的最好的H₂O₂合成COFs電催化劑。

VASP解讀

通過DFT計算，作者研究了CoPc-O-COF和CoPc-S-COF的電子結(jié)構(gòu)。首先計算O₂在Co、N、O、S和F這兩種COFs的不同原子上的吸附能（ΔG_ads），探索H₂O₂生成的活性位點。由于S原子的給電子作用，CoPc-S-COF中包括Co位點周圍的CoPc部分的電子密度高于CoPc-O-COF，有利于Co活性位點和中間體之間的電荷轉(zhuǎn)移，從而增強(qiáng)了2e^– ORR的催化活性。在電子從S/O原子向中心Co原子轉(zhuǎn)移的過程中，共軛鏈上原子電荷的變化呈S↑-Ca↓-Cb↑-Cc↓-Cd↑-(NCo)↓的波動方式，在兩種COFs中沿π電子轉(zhuǎn)移路徑表現(xiàn)出交替極化效應(yīng)。

此外，計算投影態(tài)密度（pDOS）揭示，對比CoPc-O-COF的d帶中心位置，CoPc-S-COF的d帶中心位置較低，說明CoPc-S-COF中Co中心周圍有較大密度的活性電子參與了電化學(xué)ORR反應(yīng)，由于S原子的給電子作用，CoPc-S-COF具有較高的催化活性。對比CoPc-O-COF，CoPc-S-COF的OOH*到H₂O₂的轉(zhuǎn)化能壘較低，說明前者的2e^– ORR活性高于后者，而CoPc-S-COF的H₂O₂到OH^–的轉(zhuǎn)化能壘高于CoPc-O-COF，表明CoPc-S-COF分解成CoPc-O-COF的H₂O₂活性降低，因此CoPc-S-COF電催化生成H₂O₂更穩(wěn)定。

Dithiine-linked metalphthalocyanine framework with undulated layers for highly efficient and stable H₂O₂ electroproduction. Nat. Commun., 2024, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-024-44899-8.

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