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天大楊全紅/吳士超AM：氟化界面實(shí)現(xiàn)超穩(wěn)定的固態(tài)鋰電池

鋰金屬表面的雜質(zhì)（通常是Li₂CO₃）會(huì)給電池帶來嚴(yán)重的動(dòng)力學(xué)障礙和電化學(xué)性能衰減。對于能量密集型固態(tài)鋰電池（SSLBs），需要減輕正極和電解質(zhì)材料中有害的Li₂CO₃，而直接去除方法很難避免Li₂CO₃再生。

在此，天津大學(xué)楊全紅、吳士超等人提出了一種脫碳-氟化策略，通過在 60℃ 下使Li₂CO₃與LiPF₆發(fā)生原位反應(yīng)，在SSLB中構(gòu)建了一種超穩(wěn)定的富含LiF 的界面層。在Li/LLZTO界面，這種富含 LiF 的固體電解質(zhì)相（SEI）可改善鋰剝離/沉積行為，將臨界電流密度（CCD）從2.5 mA cm^-2提高到4.5 mA cm^-2，鋰對稱電池的穩(wěn)定性可高達(dá)7000小時(shí)。

在 NCM811/LLZTO 界面，這種富含 LiF 的正極電解質(zhì)相（CEI）可形成完整的晶體結(jié)構(gòu)，并在高截止電壓（4.5 V）下提供高的循環(huán)穩(wěn)定性。所有界面的電阻都明顯降低，因此具有優(yōu)異的倍率性能。

圖1. 正極LLZTO所有表面的Li₂CO₃原位轉(zhuǎn)化為富鋰離子界面（LiFRI）的示意圖

總之，該工作提出了一種實(shí)用的脫碳-氟化策略，可將界面Li₂CO₃轉(zhuǎn)化為超穩(wěn)定富含LiF界面。有害的表面Li₂CO₃可作為鋰載體，并通過可擴(kuò)展的電池形成程序化學(xué)演化成富含LiF層。富鎳正極（NCM811）、LLZTO、電解液和金屬鋰負(fù)極之間的氟化界面可提高高壓正極的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，抑制界面副反應(yīng)，減少阻抗增長和（電）化學(xué)降解。

因此，無枝晶、穩(wěn)定的鋰負(fù)極可實(shí)現(xiàn)長達(dá) 7000 小時(shí)的長期剝離/沉積。穩(wěn)定的固態(tài)電池具有卓越的電化學(xué)性能，尤其是在4.5 V高電壓下的長期循環(huán)穩(wěn)定性和高倍率能力。因此，該工作提出的一體化戰(zhàn)略為處理表面雜質(zhì)和克服界面挑戰(zhàn)開發(fā)商業(yè)固態(tài)電池提供了新的見解。

圖2. 基于LLZTO@Li₂CO₃和LLZTO@LiFRI的電池的電化學(xué)性能

Fluorinating All Interfaces Enables Super-Stable Solid-State Lithium Batteries by in-situ Conversion of Detrimental Surface Li₂CO₃, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202308493

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