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段鑲鋒教授/平遠(yuǎn)教授，今日Nature Nanotechnology！

成果簡介

美國加州大學(xué)洛杉磯分校段鑲鋒教授和加州大學(xué)圣克魯茲分校平遠(yuǎn)教授（共同通訊作者）發(fā)現(xiàn)了鹵化鉛鈣鈦礦中光載流子誘導(dǎo)的持久性結(jié)構(gòu)極化和局部鐵電性。

作者使用高度穩(wěn)定的范德華接觸策略在低溫下進(jìn)行系統(tǒng)的光載流子輸運(yùn)研究，并報(bào)道了在薄膜CsPbBr₃中發(fā)現(xiàn)了一種持久的光導(dǎo)，低溫下（<20?K）光載流子密度為10¹⁵~10¹⁶cm^-3，壽命為1.0×10⁶ s。

同時(shí)，基于X射線衍射研究直接證實(shí)了光載流子誘導(dǎo)的結(jié)構(gòu)畸變，且在低溫溫度下持續(xù)存在，但在升溫超過臨界凍結(jié)溫度（~100 K）時(shí)消失。此外，理論研究進(jìn)一步強(qiáng)調(diào)了光載流子驅(qū)動(dòng)的結(jié)構(gòu)畸變對觀察到的局部弛豫鐵電相的重要作用。

總之，本文的研究為CsPbBr₃中光載流子誘導(dǎo)的結(jié)構(gòu)極化和鐵電大極化子提供了強(qiáng)有力的證據(jù)，它們在臨界冰點(diǎn)溫度以下持續(xù)存在，沒有持續(xù)的光激發(fā)，并且在變暖和去除持久性光載流子時(shí)消失。

相關(guān)論文以“Photocarrier-induced persistent structural polarization in soft-lattice lead halide perovskites”為題發(fā)表在Nature Nanotechnology。

研究背景

研究表明，軟晶格鹵化鉛鈣鈦礦（LHPs）表現(xiàn)出顯著的光載流子特性，如低載流子復(fù)合率、高載流子遷移率和長電荷擴(kuò)散長度，以及許多眾多有趣的現(xiàn)象，包括慢熱載流子冷卻、量子干涉和巨大的自旋軌道耦合，以及低成本的溶液可加工性和不尋常的缺陷容限，這些非優(yōu)異的特性使LHPs成為光電子學(xué)和自旋電子學(xué)中有吸引力的材料。

然而，雖然在包括光伏和發(fā)光二極管在內(nèi)的概念驗(yàn)證設(shè)備方面已經(jīng)取得了巨大成功，但這些屬性的基本起源并不完全清楚。在為載流子復(fù)合和傳輸性質(zhì)提出的許多理論中，大極化子的概念尤其引起人們的興趣。

內(nèi)容詳解

之前的研究表明，軟晶格材料中多余的電子或空穴會(huì)引起局部晶格畸變，這些畸變延伸到多個(gè)晶胞上，形成大的極化子（圖1a，左）。在光激發(fā)下形成大極化子將電子和空穴物理分離（圖1a，右），從而延長載流子壽命并增強(qiáng)光伏性能。事實(shí)上，一些開創(chuàng)性的研究已經(jīng)從熱載流子壽命、遷移率/密度特性、大孔有效質(zhì)量和極化子誘導(dǎo)應(yīng)變場的解釋中揭示了LHPs中大極化子形成的特征。

圖1.?傳統(tǒng)大極化子和鐵電大極化子的區(qū)別

同時(shí)，鐵電性對LHPs中載流子重組的貢獻(xiàn)也被提出，其中電子和空穴沿著鐵電域以不同的路徑移動(dòng)，降低了重組的概率，但確切的起源仍有待完全解決。此外，也有人提出，極化子的形成和相關(guān)的晶格畸變可能導(dǎo)致電荷偶極動(dòng)量的凈積累，并在域內(nèi)構(gòu)建具有強(qiáng)大均勻極化的鐵電疇，而與電荷中心的距離無關(guān)，最終形成“鐵電大極化子”（圖1b，左）。

這種鐵電極化可能導(dǎo)致電子和空穴極化域具有更寬更深的電位阱（圖1b，右），進(jìn)一步降低電荷重組的概率，從而延長載流子的使用壽命。然而，直接評估LHP中的鐵電行為及其與電荷載流子重組的相關(guān)性，或光載流子傳輸特性一直難以捉摸。

部分原因是：在室溫或熱循環(huán)研究期間，存在相當(dāng)大的離子運(yùn)動(dòng)或不可逆的光化學(xué)過程，在低溫下進(jìn)行系統(tǒng)的光載流子輸運(yùn)研究可以在很大程度上避免這種情況，但由于難以進(jìn)行可靠的接觸以在低溫傳輸或熱循環(huán)研究中存活，因此一直具有挑戰(zhàn)性。

圖2. 長壽命的光載體

圖3.?光載流子引起的結(jié)構(gòu)變形

圖4. 光照下局部松弛鐵電行為的出現(xiàn)

圖5.?進(jìn)一步的DFT 計(jì)算

總之，在低溫下光激發(fā)時(shí)形成鐵電納米結(jié)構(gòu)域會(huì)產(chǎn)生防止電荷復(fù)合的潛在屏障，并導(dǎo)致非常持久的持久光導(dǎo)和光電容。本文的研究結(jié)果突出了軟晶格LHP作為探索豐富極化子光物理學(xué)的令人興奮的材料平臺，并將激發(fā)新一波的興趣，從而探索軟晶格動(dòng)力學(xué)和光電特性之間的相互作用。

Qian, Q., Wan, Z., Takenaka, H.?et al.?Photocarrier-induced persistent structural polarization in soft-lattice lead halide perovskites.?Nat. Nanotechnol.?(2023). https://doi.org/10.1038/s41565-022-01306-x

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