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浙江大學(xué)孫文平和中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)Xusheng Zheng等設(shè)計(jì)S 摻雜的石墨氮化碳 (SGCN) 擔(dān)載的 Pt 異質(zhì)結(jié)構(gòu)電催化劑，其中高活性異質(zhì)結(jié)界面實(shí)現(xiàn)快速氧還原反應(yīng) (ORR)。Pt 物種的配位和電子結(jié)構(gòu)通過 S 摻雜增強(qiáng)的 Pt-N 鍵合來調(diào)節(jié)，這會(huì)在相鄰的 C 和 N 原子中引起電子缺陷，從而增強(qiáng)金屬-載體的相互作用。S摻雜石墨氮化碳（SGCN）負(fù)載的Pt異質(zhì)結(jié)電催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的 ORR 性能，半波電位為 0.91 V，質(zhì)量活性為 0.68 A mgPt^-1。

浙大/中科大ACS Catal. ：硫摻雜Pt 電催化劑增強(qiáng)Pt-N 配位實(shí)現(xiàn)高效的氧還原反應(yīng)

差分電荷密度揭示Pt 到 SGCN 載體的電子轉(zhuǎn)移；相比20Pt/GCN，20Pt/SGCN-550的Pt d帶中心遠(yuǎn)離費(fèi)米能級(jí)，導(dǎo)致 Pt 對含氧中間體結(jié)合較弱；催化劑和吸附中間體的反鍵軌道向費(fèi)米能級(jí)移動(dòng)，導(dǎo)致反鍵軌道的填充度增加，因此降低吸附物的結(jié)合能；20Pt/SGCN-550上弱化的中間體鍵合強(qiáng)度有利于OH*的脫附，在Pt表面釋放更多的活性位點(diǎn)，因此更有利于實(shí)現(xiàn)更快的氧還原動(dòng)力學(xué)。

另外，20Pt/GCN 和 20Pt/SGCN-550催化氧還原過程中，OH^–的形成過程是速率決定步驟 (RDS)。OH^–形成過程的吉布斯自由能（ΔG）從 20Pt/GCN 的 -0.51 eV 降低到 20Pt/SGCN-550 的 -0.54 eV，證實(shí)由 S 摻雜到 GCN 中誘導(dǎo)的 Pt-N 鍵合增強(qiáng)可以加速 RDS。將 S 原子摻入 GCN 會(huì)增強(qiáng)載體和 Pt 之間的界面相互作用，優(yōu)化 Pt 活性位點(diǎn)的配位和電子結(jié)構(gòu)，最終改善氧還原反應(yīng)性能。

Yaping Chen, Xusheng Zheng et al. Sulfur Doping Triggering Enhanced Pt?N Coordination in Graphitic Carbon Nitride-Supported Pt Electrocatalysts toward Efficient Oxygen Reduction Reaction. ACS Catal. 2022, 12, 7406?7414

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/02/15/9bdbe9b78f/

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