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西南科大竹文坤/何嶸AFM:雙助催化劑修飾的半導(dǎo)體MOF用于高效U(VI)光還原

利用半導(dǎo)體光催化劑將可溶性六價(jià)鈾(U(VI))還原為微溶性四價(jià)鈾(U(IV))是一種新穎、綠色和簡單的U提取方法。此外,有效的電荷分離和利用是實(shí)現(xiàn)高效U(VI)光還原的關(guān)鍵因素。

基于此,西南科技大學(xué)竹文坤教授和何嶸(共同通訊作者)等人報(bào)道了一種基于UiO-66 MOF的異質(zhì)結(jié)構(gòu)光催化劑(MnOx/UiO-66/Ti3C2Tx),其具有空間分離的雙助催化劑(MnOx納米顆粒和Ti3C2Tx MXene納米片),用于在沒有犧牲劑的情況下實(shí)現(xiàn)高效的U(VI)光還原。

西南科大竹文坤/何嶸AFM:雙助催化劑修飾的半導(dǎo)體MOF用于高效U(VI)光還原

作為助催化劑,MnOx納米顆粒有利于捕獲空穴,而Ti3C2Tx MXene納米片傾向于收集電子。基于雙助催化劑的空間分離結(jié)構(gòu),光生空穴和電子分別流入和流出光催化劑,實(shí)現(xiàn)了MnOx/UiO-66/Ti3C2Tx去除U(VI)所需的有效電荷分離。實(shí)驗(yàn)測試發(fā)現(xiàn),MnOx/UiO-66/Ti3C2Tx在60 min后U(VI)溶液中的U(VI)去除率達(dá)到98.4%,光反應(yīng)速率常數(shù)為0.0948 min-1

西南科大竹文坤/何嶸AFM:雙助催化劑修飾的半導(dǎo)體MOF用于高效U(VI)光還原

此外,MnOx/UiO-66/Ti3C2Tx在各種U(VI)廢水和添加U(VI)的真實(shí)海水中表現(xiàn)出出色的U(VI)提取能力。進(jìn)一步的機(jī)理研究表明,光生電子從UiO-66 MOF的導(dǎo)帶轉(zhuǎn)移到Ti3C2Tx MXene,以還原U(VI)并生成O2,進(jìn)一步形成穩(wěn)定的(UO2)O2·2H2O晶相。

同時(shí),MnOx/UiO-66/Ti3C2Tx中的MnOx納米顆粒提取光生空穴以氧化水。該工作不僅為U(VI)光還原提供了一種有效的光催化劑,而且為空間分離雙助催化劑修飾的光催化劑的開發(fā)開辟了一條新的途徑。

西南科大竹文坤/何嶸AFM:雙助催化劑修飾的半導(dǎo)體MOF用于高效U(VI)光還原

Semiconducting Metal Organic Frameworks Decorated with Spatially Separated Dual Cocatalysts for Efficient Uranium(VI) Photoreduction. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202200315.

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