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硝酸鹽電化學(xué)轉(zhuǎn)化為氨被廣泛認(rèn)為是一種“一石二鳥”的方法，其既可以緩解水中的硝酸鹽污染，同時(shí)產(chǎn)生有價(jià)值的NH₃。然而，由于缺乏用于實(shí)際應(yīng)用的有效電催化劑，要實(shí)現(xiàn)有效的硝酸鹽電化學(xué)轉(zhuǎn)化仍然具有挑戰(zhàn)性。

基于此，香港城市大學(xué)何頌賢課題組首次報(bào)道了不對(duì)稱Cu-O_v-W位點(diǎn)(O_v代表氧空位)和相鄰Mo簇之間的協(xié)同效應(yīng)(Mo/H-CuW)，其能夠調(diào)整催化劑活性位點(diǎn)周圍的局部電子環(huán)境，從而顯著增強(qiáng)硝酸鹽還原性能。

何頌賢Nano Energy: 1+1>2！不對(duì)稱空位和相鄰Mo簇協(xié)同調(diào)節(jié)局部環(huán)境以促進(jìn)電化學(xué)NRR

具體而言，Ar等離子體誘導(dǎo)的高濃度不對(duì)稱Cu-O_v-W位點(diǎn)在含NO₃^–的溶液中保持O的吸附和解吸之間的動(dòng)態(tài)平衡，導(dǎo)致分子“易來(lái)易去”。同時(shí)，d波段中心的上移表明O_v作為活性位點(diǎn)吸附NO₃^–并削弱N=O鍵。這直接加速了從*NOH到*N的還原。此外，Mo簇在接受NO₃^–中的未配對(duì)電子和加速質(zhì)子化過程中起電荷補(bǔ)償作用，導(dǎo)致Mo/H-CuW上的反應(yīng)決速步的能量降低，從而促進(jìn)反應(yīng)的進(jìn)行。

因此，Mo/H-CuW可以達(dá)到很高的NH₃法拉第效率(94.60%)和在-0.7 V vs. RHE下5.84 mg h^-1 mg_cat.^-1的氨氣產(chǎn)率，并且其還表現(xiàn)出顯著的反應(yīng)穩(wěn)定性，比迄今為止報(bào)道的用于NO₃RR的大多數(shù)非貴金屬氧化物電催化劑更優(yōu)越。這項(xiàng)工作證實(shí)了不對(duì)稱O_v和離子簇的協(xié)同效應(yīng)能夠促進(jìn)NO₃RR性能，并為設(shè)計(jì)高效電催化劑活性位點(diǎn)周圍的局部環(huán)境提供了新的策略。

Synergistic Modulation of Local Environment for Electrochemical Nitrate Reduction via Asymmetric Vacancies and Adjacent Ion Clusters. Nano Energy, 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107338

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