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?北理黃佳琦AEM：溫度介導(dǎo)的動(dòng)態(tài)鋰損耗及其對(duì)鋰金屬陽(yáng)極的影響

鋰（Li）金屬一直被視為下一代高能量密度電池的最終陽(yáng)極選擇。然而，活性鋰的大量損耗導(dǎo)致庫(kù)侖效率較低，這在很大程度上阻礙了鋰金屬電池在寬溫度范圍內(nèi)的實(shí)際運(yùn)行。

圖1.?活性鋰在不同溫度下的動(dòng)態(tài)損耗

北京理工大學(xué)黃佳琦等通過(guò)滴定氣相色譜儀測(cè)試，定量解耦了溫度介導(dǎo)的非活性鋰在-20至60℃范圍內(nèi)的動(dòng)態(tài)增長(zhǎng)。X射線光電子能譜、冷凍透射電子顯微鏡和掃描電子顯微鏡相結(jié)合的方法表明，固體電解質(zhì)界面層（SEI）的特性和鋰沉積的致密性都可以通過(guò)工作溫度進(jìn)行深度調(diào)節(jié)。

研究發(fā)現(xiàn)，溫度的升高會(huì)從根本上加劇寄生反應(yīng)，惡化SEI的空間均勻性，但卻會(huì)通過(guò)動(dòng)力學(xué)原因促進(jìn)鋰的橫向生長(zhǎng)。溫度對(duì)SEI特性和鋰沉積致密性的相反影響可以正確解釋在滴定氣相色譜儀測(cè)試中觀察到的SEI-Li⁺增長(zhǎng)率和死Li⁰容量損失的復(fù)雜溫度依賴性，這對(duì)設(shè)計(jì)更穩(wěn)定、可逆性更高的鋰金屬陽(yáng)極具有重要意義。

圖2.?首次鋰沉積后SEI的結(jié)構(gòu)和組成

總體而言，該工作闡明了工作溫度對(duì)SEI特性和Li沉積致密性的相互作用，它們決定了SEI-Li⁺和死Li⁰的生長(zhǎng)速率。盡管SEI結(jié)構(gòu)相對(duì)較薄且均勻，但低溫下不規(guī)則樹(shù)枝狀鋰沉積模式具有高縱橫比和大表面積的特點(diǎn)，這導(dǎo)致鋰剝離不完全和副反應(yīng)加劇，從而導(dǎo)致k_Li0和k_{SEI Li+}相當(dāng)大。在高溫條件下，更緊湊的結(jié)節(jié)狀鋰沉積導(dǎo)致死Li⁰的增長(zhǎng)速度減慢，而副反應(yīng)的加速則導(dǎo)致k_{SEI Li+}略高于室溫條件下的水平。溫度對(duì)SEI特性和鋰沉積模式的相反影響恰好解釋了SEI-Li⁺和死Li⁰隨溫度變化的復(fù)雜生長(zhǎng)模式。因此，SEI形成反應(yīng)的適度反應(yīng)性和緊湊的鋰沉積模式基本上都是最小化非活性Li的形成所必需的，這為高能量密度鋰金屬電池的可逆循環(huán)鋪平了道路。

圖3.?不同溫度和循環(huán)深度下動(dòng)態(tài)活性鋰損失的示意圖

Temperature-Mediated Dynamic Lithium Loss and its Implications for High-Efficiency Lithium Metal Anodes. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202303726

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