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?北大深研院Advanced Science：鏈狀石墨烯包覆Ni-Cu稀釋合金，增強選擇性水相催化加氫

催化加氫在石油化工和精細(xì)化工等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。其中，非均相催化劑具有高活性、高選擇性和高穩(wěn)定性等特點，在催化加氫領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。目前，為了實現(xiàn)反應(yīng)的高選擇性，“活性位點隔離“策略被證明是有效的，如調(diào)控金屬-載體相互作用、將活性金屬納米粒子限制在多孔載體中、形成雙金屬合金以及構(gòu)建單原子催化劑等；為了提高催化劑的穩(wěn)定性，人們采用納米空間和界面限制策略，特別是用保護性碳層封裝，來防止金屬納米顆粒的浸出和燒結(jié)。然而，催化劑的可控合成同時兼顧金屬保護和反應(yīng)位點活化仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

近日，北京大學(xué)深圳研究生院楊世和、高金強和洪梅等通過熱分解Cu/Ni MOF，制備了鏈狀石墨烯包覆的Ni-Cu稀釋合金催化劑CuNi_X@OC，它不僅表現(xiàn)出可控的殼層厚度和金屬-載體相互作用，而且表現(xiàn)出協(xié)同雙金屬合金效應(yīng)。

實驗結(jié)果表明，最優(yōu)的CuNi_0.05@OC催化劑在常壓下催化對氯硝基苯(p-CNB)和對硝基苯酚(p-NP)以及糠醛(FF)轉(zhuǎn)移氫化反應(yīng)(CTH)中表現(xiàn)出優(yōu)異的活性和選擇性。同時，CuNi_0.05@OC的飽和磁化強度為20.5 emu g^?1，這使得催化劑更容易被回收；并且CuNi_0.05@OC在經(jīng)過6次循環(huán)使用或者暴露在空氣中6天后，仍然具有優(yōu)異的催化性能。

機理研究和理論計算表明，CuNi_0.05@OC中的金屬-載體相互作用、原子分離的活性位點、合金效應(yīng)、應(yīng)變效應(yīng)和缺陷等可以調(diào)節(jié)活性位點上的電子密度，促進其對反應(yīng)中間體的特異性吸附，從而提高反應(yīng)的活性和選擇性；而多孔碳結(jié)構(gòu)能夠保護活性中心不被氧化和防止浸出，使得催化劑在連續(xù)反應(yīng)中保持較高的催化活性。

總的來說，該項工作為開發(fā)實用的多相催化劑提供了一個簡單的策略，使稀釋合金和功能性碳包覆之間發(fā)揮協(xié)同效應(yīng)。

Graphene chainmail shelled dilute Ni-Cu alloy for selective and robust aqueous phase catalytic hydrogenation. Advanced Science, 2024. DOI: 10.1002/advs.202304349

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