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熊宇杰/高超JACS：構建Au/TiO2光催化體系，實現(xiàn)高效、持久的CH4光催化氧化偶聯(lián)

乙烯(C₂H₄)是世界上生產(chǎn)最廣泛的化工原料之一，C₂H₄主要是從石油基原料(如石腦油)或氣體原料(如乙烷、丙烷及其混合物)中蒸汽裂解產(chǎn)生。與石腦油蒸汽裂解制C₂H₄相比，多碳輕烷烴(C₂H₆和C₃H₈)裂解制C₂H₄具有成本低、收率高、污染小等優(yōu)點。其中，將CH₄轉化為具有附加值的低碳烷烴是一種有效的方法，可持續(xù)供應C₂H₄生產(chǎn)的原料。然而，由于惰性CH₄的高對稱性和低極化率，將其活化需要很高的能量輸入。

盡管CH₄的熱催化氧化偶聯(lián)(OCM)被認為是一種可行的直接生成C₂₊輕烷烴的方法，但該反應需要較高的溫度。更嚴重的是，CH₄的過度氧化在熱力學上比偶聯(lián)反應更有利，導致產(chǎn)生CO₂副產(chǎn)物。因此，以更經(jīng)濟、綠色的方式實現(xiàn)CH₄的高效、選擇性轉化是十分必要的。

近日，中國科學技術大學熊宇杰和高超等通過對反應器和光催化劑的設計，實現(xiàn)了在較高O₂濃度(高達6.8%)條件下，通過促進傳質、控制活性氧物種、穩(wěn)定甲基中間體和表面等離子體介導的CH₄活化等協(xié)同作用，實現(xiàn)了高效、選擇性和持久地光催化CH₄轉化為C₂₊低碳烷烴。

具體而言，研究人員選擇具有(001)晶面的TiO₂納米片(NSs)作為模型光催化劑，它們豐富的表面O空位可以促進O₂的活化以產(chǎn)生足夠的活性氧物種；然后將Au納米顆粒(NPs)負載在TiO₂ NSs (Au/TiO₂)上以穩(wěn)定甲基中間體，同時控制活性氧物種。

性能測試結果顯示，在自制的3D打印多點進氣反應器中，Au/TiO₂光催化劑在連續(xù)氣流體系中CH₄轉化率達到218.2 μmol h^-1，選擇性達到90%，并表現(xiàn)出240小時以上的穩(wěn)定性。同時，研究人員通過實驗表征和理論計算揭示了O₂的活化機理以及在TiO₂ NSs上引入等離子體Au納米粒子在促進光催化OCM形成C₂₊碳氫化合物中的重要作用。

與O₂誘導的CH₄在純TiO₂上過氧化為CO₂相反，Au NP的整合不僅穩(wěn)定了*CH₃中間體用于隨后的偶聯(lián)，而且還形成Au-TiO₂界面來調節(jié)O₂的活化以產(chǎn)生O₂^2?物種，從而避免*CH₃的過氧化。此外，Au納米粒子的LSPR誘導的電場可以促進CH₄中C-H鍵的極化和解離。

綜上，該項工作通過催化劑和反應器的結合設計，為高性能氣固相光催化OCM反應提供了一條有效的途徑，同時也為氣固相光催化OCM反應中間體的控制提供了深入的理解。

Continuous flow system for highly efficient and durable photocatalytic oxidative coupling of methane. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.3c10069

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