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?四單位聯(lián)合NML：應(yīng)變誘導(dǎo)表面界面雙極化，有效促進(jìn)PBOB光催化CO2還原

光催化CO₂反應(yīng)為緩解能源危機(jī)和減少CO₂排放提供了一種可持續(xù)的方法。人們目前已經(jīng)開發(fā)了許多光催化劑，其中鹵氧化鉍由于其晶體可調(diào)性和光催化性能高度依賴于其組成結(jié)構(gòu)而被認(rèn)為是一個(gè)有前途的材料。然而，活性位點(diǎn)不足和電荷分離效率低限制了它們的進(jìn)一步應(yīng)用。卟啉基單原子層(PML)材料在光催化活性位點(diǎn)的靶向設(shè)計(jì)方面顯示出巨大的應(yīng)用前景。在催化劑表面引入PML有望使催化劑具有高密度的活性中心。

此外，許多研究實(shí)例已經(jīng)證明，在材料之間構(gòu)建局部極化場(chǎng)可以打破它們的電荷對(duì)稱性，并促進(jìn)光生電子-空穴對(duì)的有效空間分離。值得注意的是，類似于上述結(jié)構(gòu)的構(gòu)造通常依賴于表面缺陷的存在，并且極化區(qū)域通常是隨機(jī)的。應(yīng)變工程可以通過(guò)拉伸應(yīng)變引起材料的表面彎曲變形，從而導(dǎo)致表面原子逃逸能的增加。大量表面空位的產(chǎn)生導(dǎo)致表面晶格失配，從而在外表面形成不飽和位點(diǎn)，為材料的進(jìn)一步負(fù)載和整體定向極化提供了可能。

近日，江蘇大學(xué)夏杰祥、浙江工業(yè)大學(xué)佘遠(yuǎn)斌、國(guó)防科技大學(xué)戴佳鈺和南京理工大學(xué)狄俊等采用應(yīng)變誘導(dǎo)策略在銅卟啉基單原子層(PML-Cu)和Bi₁₂O₁₇Br₂(BOB)中構(gòu)建Bi-O鍵界面，觸發(fā)PML-Cu/BOB (PBOB)表面界面的雙極化。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，PBOB中的化學(xué)鍵界面實(shí)現(xiàn)了BOB與PML-Cu之間的緊密界面接觸，從而實(shí)現(xiàn)了高效的電子轉(zhuǎn)移。接觸后，BOB導(dǎo)帶中的電子自發(fā)擴(kuò)散到PML-Cu中，在界面兩側(cè)形成電子耗盡層和電子積累層。受界面間內(nèi)置電場(chǎng)的影響，形成了類似于逆異質(zhì)結(jié)的結(jié)構(gòu)。在光照射下，主體材料BOB的CB中的高濃度電子向PML-Cu遷移，界面中存在的勢(shì)壘可以抑制反向電子遷移，導(dǎo)致PML-Cu中光生電子的富集。

通常情況下，Br原子和O原子對(duì)BOB的價(jià)帶(VB)貢獻(xiàn)較大，而鹵素層在空間上相對(duì)獨(dú)立于PML-Cu，導(dǎo)致大部分光生空穴仍然保留在BOB的VB中，因此PBOB可以為CO₂還原提供更多的光生電子。此外，PML-Cu的表面極化進(jìn)一步促進(jìn)了電子在Cu原子中的匯聚。PML-Cu的引入導(dǎo)致在PBOB表面形成高密度的分散Cu活性中心，顯著促進(jìn)了CO₂的吸附和活化以及CO的脫附。

因此，PBOB的CO₂光還原轉(zhuǎn)化率可達(dá)584.3 μmol g^-1，比BOB和PML-Cu分別提高了7.83倍和20.01倍。綜上，該項(xiàng)工作展示了雜化材料的多步極化和高濃度活性位點(diǎn)構(gòu)建的巨大應(yīng)用潛力，為催化劑的多步極化調(diào)控和活性中心設(shè)計(jì)提供了有效的指導(dǎo)。

Strain-induced surface interface dual polarization constructs PML-Cu/Bi₁₂O₁₇Br₂ high-density active sites for CO₂ photoreduction. Nano-Micro Letters, 2024. DOI: 10.1007/s40820-023-01309-w

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/02/04/105adc988e/

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