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?南開陳軍Angew：不對稱溶劑調節(jié)結晶限制的電解質實現(xiàn)全氣候鋰金屬電池

能保持液態(tài)的電解質是確?？沙潆婁?span id="5txim5x" class="wpcom_tag_link">電池在寬溫度范圍內穩(wěn)定運行并進行離子轉移的最重要物理指標之一。一般認為，熔點高的強極性溶劑有利于電池在室溫以上安全運行，但在低溫（≤ -40℃）下容易結晶。

在此，南開大學陳軍團隊提出了一種結晶限制策略來解決電解質低溫問題。研究證明，盡管亞硫酸乙烯(ES，-17 ℃)和碳酸氟乙烯(FEC，~23 ℃)的熔點較高。但由于低分子界面互作用和分子運動動力學的改變，它們的混合物可以避免在低溫下結晶。

因此，合適的ES/FEC比率(10% FEC)可平衡離子的體傳輸和界面?zhèn)鬏?，從而?LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂||Li (NCM811||Li)全電池在-50 ℃至+70 ℃的寬溫度范圍內具有出色的溫度適應性和循環(huán)穩(wěn)定性。與室溫相比，該電池在-50 ℃時的容量保持率超過66%。NCM811||Li 軟包電池在不同溫度的實際條件下（電解液重量與正極容量比 (E/C)≤3.5 g Ah^-1，負極與正極容量比 (N/P)≤1.09）表現(xiàn)出很高的循環(huán)穩(wěn)定性。

圖1. 不對稱溶劑全氣候電解質的設計原理

總之，該工作通過調節(jié)分子界面互作用和凝固動力學成功地降低了具有不對稱結構的強極性溶劑的凝固點。研究表明ES/FEC比率不僅能調節(jié)電解質的凝固點，還能顯著影響鋰金屬電池的電化學性能。高FEC含量(40%)有利于高溫下的界面穩(wěn)定性并支持電解質的低凝固點，而低FEC含量(低于10%)則有利于低溫下的離子傳導。因此，生產出的全氣候電解液，即 1M LiClO₄-ES/10%FEC。

結果顯示，使用該種電解液的 Li||NMC811 全電池可在 -50 至 +70 ℃ 的寬溫度范圍內提供出色的電化學性能。因此，該項研究強調了設計全氣候液態(tài)電解質的一個關鍵但容易被忽視的方向，即非對稱溶劑效應。該工作提出的結晶限制策略代表了實現(xiàn)寬溫度范圍的能源密集型鋰金屬電池的重大理論進展。

圖2. 基于ES/FEC的電解質在不同溫度下的電化學性能

Asymmetric Solvents Regulated Crystallization-Limited Electrolytes for All-Climate Lithium Metal Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202310905

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