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ACS Energy Letters：通過壓力和電壓控制提高無(wú)負(fù)極鋰電池的循環(huán)性能

與大多數(shù)其他電池相比，無(wú)負(fù)極鋰電池（AFLB）具有提供更高能量密度的巨大潛力。然而，無(wú)負(fù)極鋰電池的性能對(duì)壓力和其他工作參數(shù)非常敏感。

在此，美國(guó)西北太平洋國(guó)家實(shí)驗(yàn)室張繼光、曹霞等人通過優(yōu)化壓力和電壓來(lái)提升無(wú)負(fù)極鋰電池的循環(huán)壽命。作者針對(duì)AFLB 早期研究中廣泛使用的紐扣電池，對(duì)使用局部高濃度電解質(zhì)的 AFLB 的工作電壓范圍和內(nèi)部壓力進(jìn)行了優(yōu)化。

通過優(yōu)化循環(huán)方案，可以在初始循環(huán)中形成一層均勻的成核點(diǎn)薄層，有助于在 AFLB 的后續(xù)循環(huán)中順利進(jìn)行鋰沉積/剝離。在優(yōu)化的壓力和均勻的壓力分布下形成的固態(tài)電解質(zhì)界面層在長(zhǎng)期循環(huán)中表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性。通過優(yōu)化紐扣電池的內(nèi)部壓力，提高了AFLBs（Cu||NMC811）的循環(huán)性能，在 100 次循環(huán)中可保持 72% 的容量。

圖1. 不同壓力下的鋰沉積形貌及庫(kù)倫效率

總之，AFLB 電池中優(yōu)化的壓力和均勻的壓力分布對(duì)于準(zhǔn)確評(píng)估 AFLB 的電化學(xué)性能至關(guān)重要。在使用 CR2032 紐扣電池套件的 Cu||NMC811電池中，使用實(shí)用水平負(fù)載（4 mAh cm^-2）的正極材料和 LHCE，在2t的內(nèi)部壓力（2 mm 厚的間隔）下，薄膜狀 SEI 層可在Cu 集流體上均勻形成。在優(yōu)化壓力下形成的 SEI 層即使在鋰剝離后也表現(xiàn)出良好的機(jī)械穩(wěn)定性。

在隨后的循環(huán)過程中，這些層對(duì)沉積鋰的均勻性和致密性有顯著影響，從而減少了鋰-電解質(zhì)反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了穩(wěn)定的循環(huán)性能。因此，該工作對(duì)于生成穩(wěn)定的鈍化 SEI 層和延長(zhǎng) AFLB 的循環(huán)壽命至關(guān)重要。

圖2. Cu||NMC811 紐扣電池的電池性能及循環(huán)后的電極形貌

Improving Cycling Performance of Anode-Free Lithium Batteries by Pressure and Voltage Control, ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01808

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