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?崔光磊Angew：添加劑調(diào)節(jié)SEI/CEI使鋰離子電池具有更高的循環(huán)壽命和熱安全性

采用高鎳層狀氧化物陰極和硅基復(fù)合陽(yáng)極的高能量密度鋰離子電池（LIBs）總是存在循環(huán)壽命不令人滿意和安全性能差的問(wèn)題，尤其是在高溫下。通過(guò)功能添加劑調(diào)節(jié)電極/電解質(zhì)界面是克服這一缺點(diǎn)的最經(jīng)濟(jì)有效的策略之一。

圖1. LiTFTCP添加劑合成及其多功能性的示意圖

中科院青島能源所崔光磊等在氟化磷酸鋰中史無(wú)前例地引入氰基，合成了一種新型的多功能添加劑四氟（1,2-二羥基乙烷-1,1,2,2-四腈）磷酸鋰（LiTFTCP），這賦予了高鎳LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）/S650（S650代表SiO_x石墨復(fù)合陽(yáng)極具有650mAh g^-1的比容量）全電池超高的循環(huán)壽命和優(yōu)越的安全特性。

這些令人鼓舞的結(jié)果是通過(guò)僅將0.5wt.%的LiTFTCP添加到LiPF₆碳酸酯基線電解液（BE，1M LiPF6 EC/EMC，3/7體積）中而獲得的。

圖2.?LiTFTCP添加劑對(duì)NCM811/S650全電池電化學(xué)性能和安全性能的影響

結(jié)果表明，LiTFTCP添加劑可以抑制HF的產(chǎn)生，因?yàn)樗柚沽薒iPF₆的水解反應(yīng)。DFT計(jì)算表明，LiTFTCP將優(yōu)先吸附在NCM811表面，并通過(guò)飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜（ToF-SIMS）和X射線光電子能譜（XPS）證實(shí)了它促進(jìn)了富含-CN的堅(jiān)固耐熱CEI層的形成。

此外，LiTFTCP添加劑有利于構(gòu)建穩(wěn)定的富含LiF的SEI層。有利的SEI/CEI層極大地減少了電極退化、電解液消耗、熱致產(chǎn)氣和產(chǎn)熱。這項(xiàng)工作闡述了添加劑分子工程和界面調(diào)節(jié)在同時(shí)提高由高鎳（Ni≥80%）NCM陰極和硅基復(fù)合陽(yáng)極組成的LIBs的循環(huán)壽命和熱安全性方面的重要性。

圖3.?LiTFTCP添加劑對(duì)NCM811陰極和S650陽(yáng)極熱穩(wěn)定性的影響

Interphase Regulation by Multifunctional Additive Empowering High Energy Lithium-Ion Batteries with Enhanced Cycle Life and Thermal Safety. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202315710

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