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?華南師大/魯汶大學(xué)Matter：低費(fèi)米能級(jí)集流體實(shí)現(xiàn)無負(fù)極鋰金屬電池

無負(fù)極鋰金屬電池（LMB）在提高能量密度方面前景廣闊，但由于有限的鋰源、電解液消耗快，其循環(huán)壽命較短。

在此，華南師范大學(xué)大學(xué)鄭奇峰，魯汶大學(xué)Jan Fransaer等人設(shè)計(jì)了一種具有低費(fèi)米級(jí)的Zn-N-CNF（碳納米纖維）集流體，以實(shí)現(xiàn)長循環(huán)無負(fù)極鋰金屬電池。具體而言，該工作限制了電解液和低費(fèi)米級(jí)集流體之間的電子轉(zhuǎn)移，以控制電解液的過度分解。

此外，Zn-Nx與TFSI^–陰離子的強(qiáng)親和力導(dǎo)致TFSI^–陰離子優(yōu)先還原，形成薄而導(dǎo)電的富無機(jī)中界面。Zn-Nx表面的電子結(jié)構(gòu)促進(jìn)了鋰的平面生長，使沉積致密而平滑。因此，該種 Zn-N-CNF 集流體在 5 mA/cm²?的高電流密度下可在 6,000 小時(shí)內(nèi)實(shí)現(xiàn)高度可逆的鋰沉積/剝離，并且負(fù)極 LMB 在 120 次循環(huán)后顯示出 91% 的高容量保持率。

圖1. 無負(fù)極LMB的優(yōu)點(diǎn)和集流體設(shè)計(jì)

總之，該工作提出了一種低費(fèi)米級(jí)Zn-N-CNF集流體，以克服無負(fù)極LMB中電解質(zhì)過度分解和鋰兼容性差等難題。研究表明，低費(fèi)米級(jí)Zn-N-CNF集流體擴(kuò)大了與電解質(zhì)LUMO的能隙，進(jìn)而限制了Zn-NCNF與電解質(zhì)之間的電子轉(zhuǎn)移，減輕了電解質(zhì)的分解。

此外，Zn-N-CNF集流體對(duì)TFSI^–陰離子的親和力很強(qiáng)，有利于TFSI^–陰離子的優(yōu)先還原，從而形成薄而富含Li⁺的導(dǎo)電無機(jī)SEI，使Li⁺快速遷移并降低Li⁺濃度梯度。這種獨(dú)特的SEI化學(xué)性質(zhì)和微觀結(jié)構(gòu)有利于鋰的均勻成核和平面生長，因?yàn)槲娇刂频某练e可形成致密光滑的鋰沉積形態(tài)。

基于此，該種Zn-N-CNF集流體在5 mA/cm²的高電流密度下，在6,000小時(shí)（相當(dāng)于超過8個(gè)月的循環(huán)時(shí)間）的鋰沉積/剝離過程中表現(xiàn)出了顯著的穩(wěn)定性。因此，該項(xiàng)研究證明了調(diào)整集流體費(fèi)米級(jí)在調(diào)節(jié)SEI微結(jié)構(gòu)和鋰沉積方面的有效性。

圖2. Zn-N-CNF集流體全電池的電化學(xué)性能

A low-Fermi-level current collector enables anode-free lithium metal batteries with long cycle life,?Matter 2023 DOI: 10.1016/j.matt.2023.11.017

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