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蘇大EES: 富氧空位Ni(OH)2納米片,增強(qiáng)Ir/r-Ni(OH)2/Ni/Si在堿性介質(zhì)中光催化制氫

太陽能驅(qū)動(dòng)的光電化學(xué)(PEC)水分解能夠直接將太陽能轉(zhuǎn)化為可持續(xù)的和可儲(chǔ)存的氫燃料。通過PEC進(jìn)行太陽能轉(zhuǎn)換的一個(gè)主要障礙是缺乏高活性、耐用和經(jīng)濟(jì)的光電陰極。硅(Si)由于其相對(duì)低的帶隙(~1.12eV)、有效的光吸收和析氫反應(yīng)(HER)合適的帶位置,其具有作為光電陰極進(jìn)行PEC水分解的潛力。然而,Si嚴(yán)重的電荷復(fù)合和緩慢的HER動(dòng)力學(xué)嚴(yán)重限制了其PEC性能。

為了克服這些瓶頸,蘇州大學(xué)范榮磊沈明榮雎勝等通過簡便的大氣溶劑熱法,合成了富氧空位Ni(OH)2納米片層(rNi(OH)2),作為保護(hù)硅光電陰極的Ir和Ni之間的多功能層。

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掃描電子顯微鏡(SEM)、高分辨率掃描電子顯微鏡(TEM)和能量色散X射線(EDX)映射的綜合分析表明,r-Ni(OH)2層對(duì)推動(dòng)Ir催化劑進(jìn)入原子尺度有顯著影響。此外,通過X射線衍射(XRD)、拉曼光譜、電子順磁共振(EPR)和X射線光電子能譜(XPS)闡明了Ir和r-Ni(OH)2之間的強(qiáng)電子相互作用。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明,r-Ni(OH)2層可以提供特殊的錨定點(diǎn),通過新形成的O-Ir-O鍵有效捕獲和穩(wěn)定Ir原子,并且Ir/rNi(OH)2界面有利于載流子的轉(zhuǎn)移。

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更重要的是,r-Ni(OH)2與原子Ir的結(jié)合不僅降低了解離水分子的能壘,而且顯著優(yōu)化了H的吸附能,從而加速了堿性介質(zhì)中的HER過程。結(jié)果表明,Ir/r-Ni(OH)2/Ni/Si光電陰極在1.0 M KOH溶液中表現(xiàn)出優(yōu)異的PEC性能,ABPE為12.4%,并在AM 1.5G輻照下具有超過300小時(shí)的可持續(xù)穩(wěn)定性,優(yōu)于所有以前報(bào)道的在堿性介質(zhì)中工作的硅光電陰極。

Oxygen-Vacancy-Rich Nickel Hydroxide Nanosheet: A Multifunctional Layer between Ir and Si toward Enhanced Solar Hydrogen production in Alkaline Media. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/D2EE00951J

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