界面處的物質(zhì)傳遞和電荷輸運決定了復雜體系的反應路徑及能量轉(zhuǎn)換機制，測量和理解微觀界面過程一直是化學、材料等學科領域共同關注的研究熱點，也是《Science》發(fā)布的全世界最前沿的125個科學問題之一。單體碰撞作為一種新興的高通量納米電化學技術，為在單細胞、單顆粒及單分子水平定量獲取微/納界面的瞬態(tài)電子轉(zhuǎn)移信息提供了原位表征方法。然而，溶液中分子的熱運動使得單個體運動軌跡具有隨機性，使其在界面電子隧穿區(qū)停留時間短，導致電子轉(zhuǎn)移過程不可控。因此探究如何提高單個體有效碰撞概率，提升電極反應動力學過程可控性，對實現(xiàn)界面非平衡態(tài)過程精準分析和高效能源轉(zhuǎn)換至關重要。

該研究以經(jīng)典的界面電化學傳質(zhì)和電極過程動力學模型為理論基礎，闡明如何通過調(diào)控單體碰撞電化學過程中的基本參數(shù)實現(xiàn)可控的微觀界面電化學，主要內(nèi)容包含四部分：

1. 單體碰撞電化學的理論基礎；

2. 限域流體場增強的物質(zhì)傳遞；

3. 界面過程動力學可控的電荷輸運；

4. 單體納米電化學技術面臨的機遇與挑戰(zhàn)。

為克服由于單個體自身布朗運動造成的傳質(zhì)隨機性，研究人員結(jié)合電化學Poisson-Nernst-Planck物質(zhì)傳遞理論方程，提出“限域界面流體場增強”新思路，通過調(diào)控體系溫度、溶液粘度、單個體擴散系數(shù)及表面電荷密度等基本參數(shù)，增強擴散、電遷移及對流等動態(tài)物質(zhì)傳遞過程，從而有效控制單個體運動至電極/電解質(zhì)界面的通量。

進一步，為實現(xiàn)可控的界面電荷輸運，作者基于Butler-Volmer電極動力學理論方程，通過調(diào)節(jié)施加電壓、電活性物質(zhì)濃度、單個體本征性質(zhì)（尺寸、組成、表面電荷密度）等，建立“限域界面過程可控動力學”新方法，提高單個體與電極之間的電子隧穿概率，增強反應過程能量轉(zhuǎn)移效率。

未來單個體碰撞電化學技術的發(fā)展仍面臨諸多機遇與挑戰(zhàn)，本文圍繞電化學限域界面精準設計與可控構(gòu)建；高時空分辨電化學測量系統(tǒng)與單體電化學智能算法的開發(fā)；納米電化學界面新理論的提出與完善等三個方面，探討和展望了單體碰撞電化學在能源轉(zhuǎn)換及分析傳感等方面的實際應用前景，助力化學、物理、材料等多學科交叉融合與發(fā)展。