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英文原題：Efficient Acidic Photoelectrochemical Water Splitting Enabled by Ru Single Atoms Anchored on Hematite Photoanodes

通訊作者：王建軍，劉宏，徐明霞，宋克鵬（山東大學(xué)）

作者：Tian-Tian Li (李天天), Jun-Yuan Cui, Mingxia Xu (徐明霞)*, Kepeng Song (宋克鵬)*, Zhao-Hua Yin, Chao Meng, Hong Liu (劉宏)*, Jian-Jun Wang (王建軍)*

由于在酸性條件下長(zhǎng)期水裂解制氫的候選材料極其有限，在酸性條件下開(kāi)發(fā)高活性和穩(wěn)定的光陽(yáng)極仍然是一個(gè)重大挑戰(zhàn)。為了克服穩(wěn)定性和低反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的挑戰(zhàn)，基于貴金屬的催化劑，特別是基于 Ru 和 Ir 氧化物及合金的催化劑，由于其催化活性高且在苛刻的酸性環(huán)境中具有顯著的穩(wěn)定性，經(jīng)常被用于析氧反應(yīng)。然而，這些貴金屬基材料數(shù)量有限且成本高昂，阻礙了它們的廣泛應(yīng)用。單原子催化劑的特點(diǎn)是通過(guò)孤立的金屬原子將活性位點(diǎn)完全暴露出來(lái)，從而提高金屬利用率并增加了活性表面積。完全分散的金屬原子與載體材料之間的強(qiáng)相互作用賦予了單原子催化劑獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)，從而實(shí)現(xiàn)了反應(yīng)界面的優(yōu)化。

近日，山東大學(xué)王建軍教授、劉宏教授、徐明霞副教授、宋克鵬研究員等在Nano Letters?上發(fā)表了錨定Ru單原子的赤鐵礦光陽(yáng)極實(shí)現(xiàn)高效酸性光電化學(xué)水分離的研究。通過(guò)簡(jiǎn)單的浸漬-退火方法，在赤鐵礦表面負(fù)載了均勻分散的Ru單原子 (Fe₂O₃-Ru)。在酸性電解液 (pH=1) 及1.23V_RHE?條件下，Fe₂O₃-Ru光陽(yáng)極的光電流密度達(dá)到 1.42 mA cm^-2，比?Fe₂O₃?高出2.45倍，優(yōu)于之前報(bào)道的赤鐵礦基光陽(yáng)極在酸性介質(zhì)中的光電流密度。全面的實(shí)驗(yàn)和理論研究揭示了Ru修飾光陽(yáng)極優(yōu)越活性的機(jī)制。單個(gè)Ru原子的存在對(duì)改善水氧化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)起著至關(guān)重要的作用。它可以延長(zhǎng)載流子壽命，促進(jìn)光生載流子的有效分離和轉(zhuǎn)移。理論計(jì)算進(jìn)一步支持了這些發(fā)現(xiàn)，表明負(fù)載的Ru單原子降低了速率決定步驟的能量勢(shì)壘，并在赤鐵礦帶隙內(nèi)產(chǎn)生額外的能級(jí)，作為電子和空穴陷阱，有效地促進(jìn)了光生電子-空穴對(duì)的分離，最終提高了Fe₂O₃-Ru光陽(yáng)極的反應(yīng)活性。

【DFT+實(shí)驗(yàn)】山東大學(xué)Nano Lett. | Ru單原子激活赤鐵礦光陽(yáng)極高效酸性光電催化析氧性能

圖1. 單原子修飾赤鐵礦的結(jié)構(gòu)形貌表征

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圖2. 光電化學(xué)水氧化性能測(cè)試

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圖3. 理論計(jì)算

這些結(jié)果突出了單原子工程在光陽(yáng)極中的重要影響。它促進(jìn)了有效的電荷分離和轉(zhuǎn)移，改善了水氧化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，這對(duì)開(kāi)發(fā)高效的光電化學(xué)制氫系統(tǒng)至關(guān)重要。

相關(guān)論文發(fā)表在Nano Letters?上，山東大學(xué)碩士研究生李天天為文章的第一作者，王建軍教授、劉宏教授、徐明霞副教授、宋克鵬研究員為通訊作者，研究工作獲得了國(guó)家自然科學(xué)基金、山東省自然科學(xué)基金、山東省高校生物診療技術(shù)與裝備協(xié)同創(chuàng)新中心等項(xiàng)目資助。

Efficient Acidic Photoelectrochemical Water Splitting Enabled by Ru Single Atoms Anchored on Hematite Photoanodes

Tian-Tian Li, Jun-Yuan Cui, Mingxia Xu*, Kepeng Song*, Zhao-Hua Yin, Chao Meng, Hong Liu*, and Jian-Jun Wang*

Nano Lett.?2024,?24, 958–965

Publication Date: January 11, 2024

? 2024 American Chemical Society

通訊作者信息

王建軍，山東大學(xué)晶體材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室教授，博導(dǎo)，齊魯青年學(xué)者，山東省優(yōu)青，中國(guó)化學(xué)會(huì)會(huì)員。于中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所獲得博士學(xué)位。先后在愛(ài)爾蘭利莫瑞克大學(xué)（UL）、瑞士聯(lián)邦材料科學(xué)與技術(shù)研究所（EMPA）、西班牙光子科學(xué)研究所（ICFO）從事博士后研究工作。主要從事納米材料設(shè)計(jì)、合成、性能調(diào)控及其在光/電催化等領(lǐng)域的應(yīng)用研究。近五年，主持承擔(dān)山東大學(xué)齊魯青年學(xué)者人才項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金青年與面上項(xiàng)目、北京分子科學(xué)國(guó)家研究中心課題、深圳科創(chuàng)委面上項(xiàng)目、山東省自然科學(xué)基金優(yōu)青項(xiàng)目和面上項(xiàng)目等科研項(xiàng)目10余項(xiàng)。近些年，在JACS（5篇）、Nano letters、Energy Environ. Sci.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.、Adv. Science、Chinese J. Catal.等國(guó)際知名期刊上發(fā)表SCI收錄論文70余篇，授權(quán)發(fā)明專(zhuān)利16項(xiàng)。其中，部分研究成果被J. Am. Chem. Soc.、Small等期刊選為封面文章發(fā)表，并受到Nature China、Materials Views、材料人和能源學(xué)人等專(zhuān)業(yè)/綜合學(xué)術(shù)媒體的廣泛報(bào)道。獲得中科院優(yōu)博、中科院院長(zhǎng)優(yōu)秀獎(jiǎng)、瑪麗居里學(xué)者、唐敖慶化學(xué)獎(jiǎng)、盧嘉錫優(yōu)秀研究生獎(jiǎng)、北京市優(yōu)秀畢業(yè)生等獎(jiǎng)勵(lì)與資助。受邀擔(dān)任《Molecules》編委、《Materials Letters》客座編輯、《EcoEnergy》和《International Journal of Smart and Nano Materials》首屆青年編委、全國(guó)研究生教育評(píng)估監(jiān)測(cè)專(zhuān)家、“學(xué)術(shù)橋”評(píng)審專(zhuān)家、自然科學(xué)基金網(wǎng)評(píng)專(zhuān)家等。

劉宏，山東大學(xué)晶體材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，教授，博士生導(dǎo)師，國(guó)家杰出青年科學(xué)基金獲得者。中國(guó)硅酸鹽學(xué)會(huì)晶體生長(zhǎng)分會(huì)理事，中國(guó)光學(xué)學(xué)會(huì)材料專(zhuān)業(yè)委員會(huì)會(huì)員理事，中國(guó)材料研究學(xué)會(huì)納米材料與器件分會(huì)理事。主要研究方向：組織工程與干細(xì)胞分化、生物傳感與體外診斷、光電材料與納米能源等。十年來(lái)，主持了包括十五、十一五、十二五、863、十三五國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目和自然基金重點(diǎn)項(xiàng)目在內(nèi)的十余項(xiàng)國(guó)家級(jí)科研項(xiàng)目，取得了重要進(jìn)展。2004至今，在包括Adv. Mater., Nano Letters，ACS Nano，J. Am. Chem. Soc, Adv. Fun. Mater，Envir. Eng. Sci.等學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表SCI文章400余篇，其中，影響因子大于10的超過(guò)110篇，個(gè)人文章總被引次數(shù)超過(guò)23000次，H因子為72，40余篇文章被Web of Science的ESI選為高被引用論文，文章入選2013年中國(guó)百篇最具影響國(guó)際學(xué)術(shù)論文、2015和2019年度進(jìn)入英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)期刊“Top 1% 高被引中國(guó)作者”榜單。2018、2019、2020連續(xù)三年被科睿唯安評(píng)選為“全球高被引科學(xué)家”。應(yīng)邀在化學(xué)頂尖期刊ChemicalSociety Review和材料頂尖期刊Advanced Materials和?Advanced Energy Materials上發(fā)表綜述性學(xué)術(shù)論文，在國(guó)際上產(chǎn)生重要影響。授權(quán)專(zhuān)利40余項(xiàng)，有關(guān)生化傳感器研究在山東大學(xué)進(jìn)行了千萬(wàn)元成果轉(zhuǎn)讓?zhuān)c企業(yè)合作進(jìn)行產(chǎn)業(yè)化生產(chǎn)。2019年獲山東省自然科學(xué)獎(jiǎng)一等獎(jiǎng)。

徐明霞，副教授，山東大學(xué)晶體材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，博導(dǎo)，入選山東大學(xué)青年學(xué)者未來(lái)計(jì)劃。主要從事功能晶體材料制備與性能研究。主持并參與國(guó)家重大科技專(zhuān)項(xiàng)、教育部支撐項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金及橫向項(xiàng)目等多項(xiàng)。近年來(lái)主要圍繞晶體生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)、缺陷表征及理論計(jì)算、晶體損傷動(dòng)力學(xué)等方面開(kāi)展研究。

https://www.x-mol.com/university/faculty/68295

宋克鵬，研究員。本科畢業(yè)于山東大學(xué)，博士畢業(yè)于中國(guó)科學(xué)院金屬研究所，師從電子顯微學(xué)家葉恒強(qiáng)院士。先后在德國(guó)馬普學(xué)會(huì)斯圖加特電鏡中心，中科院金屬所沈陽(yáng)材料科學(xué)國(guó)家實(shí)驗(yàn)室，和沙特國(guó)王科技大學(xué)（KAUST)）學(xué)習(xí)和從事研究工作。2019年12月以入職山東大學(xué)，負(fù)責(zé)籌建山東大學(xué)電子顯微中心，目前負(fù)責(zé)電子顯微中心的運(yùn)行。主要研究方向?yàn)橄癫钚Ｕ干潆娮语@微學(xué)在材料領(lǐng)域的應(yīng)用，包括定量電子顯微學(xué)方法，材料表面與界面，電子能量損失譜等。在AM, AEM, PRL, JPCL等期刊發(fā)表論文30余篇。

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