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成果簡介

鈣鈦礦發(fā)光二極管（LEDs）對(duì)于各種顏色的外部量子效率已達(dá)到20%以上，顯示出在顯示和照明應(yīng)用方面的巨大潛力。盡管性能最好的器件的內(nèi)部量子效率已經(jīng)接近統(tǒng)一，但大約80%的內(nèi)部產(chǎn)生的光子被困在器件中，并通過各種有損通道損失能量，提高效率和最大化光子提取在于光的有效管理。

在此，浙江大學(xué)狄大衛(wèi)教授（通訊作者）與趙保丹研究員（一作），聯(lián)合韓國浦項(xiàng)科技大學(xué)Abd. Rashid bin Mohd Yusoff教授等人分析了提高PeLED光耦合效率的方法，概述了PeLED中光提取的設(shè)計(jì)和管理（圖1），分析了損失機(jī)制和減輕損失的方法。

首先討論實(shí)現(xiàn)近乎統(tǒng)一的IQE的注意事項(xiàng)以及限制設(shè)備EQE的因素，然后研究了通過操縱自發(fā)光鈣鈦礦層的固有光學(xué)特性和修改器件結(jié)構(gòu)來實(shí)現(xiàn)高效光子提取的可能方法。最后，通過重新總結(jié)更成熟的LED和太陽能電池技術(shù)，提出了進(jìn)一步開發(fā)PeLED作為新興光源技術(shù)潛力的途徑。

相關(guān)文章以“Light management for perovskite light-emitting diodes”為題發(fā)表在Nature Nanotechnology上。

研究背景

研究顯示，金屬鹵化物鈣鈦礦發(fā)光二極管（PeLEDs）已經(jīng)超過了平面有機(jī)LED（OLED）類器件結(jié)構(gòu)的20%的外部量子效率（EQE）極限，一些高性能PeLED的內(nèi)部量子效率（IQE）已經(jīng)接近100%。然而，光的非理想耦合導(dǎo)致大約80%的光子仍然被困在器件堆疊中，并最終通過一系列有損通道損失能量。

PeLED中有限光外耦合產(chǎn)率的典型起源是：（1）波導(dǎo)模式，鈣鈦礦的折射率（~2.5）相對(duì)于常用的電荷傳輸材料（~1.7-1.8）的折射率更大;（2）由于器件襯底和空氣的折射率不同，器件內(nèi)產(chǎn)生的光子在寬范圍內(nèi)產(chǎn)生的光子的全內(nèi)反射。

因此，PeLED器件的光子發(fā)射僅限于一個(gè)小的逃逸錐內(nèi)，而大多數(shù)光子被困在波導(dǎo)和襯底模式下。這些問題對(duì)于基于多晶鈣鈦礦薄膜的PeLED尤其重要，其中發(fā)射偶極子是各向同性的。

此外，被捕獲模式下的光子通過吸收損失而失去能量。器件功能層、電極中的吸收和發(fā)射層中的自吸收是主要的損耗通道，大大降低了PeLED的效率。對(duì)于具有低內(nèi)部光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQYs）的PeLED，這種效應(yīng)更為嚴(yán)重，吸收的貢獻(xiàn)可導(dǎo)致PeLED的效率損失 ~30%。

然而，由于典型鹵化物鈣鈦礦的斯托克斯位移很小，鈣鈦礦發(fā)射層中的單個(gè)光激發(fā)可能會(huì)觸發(fā)一系列吸收、發(fā)射、重吸收和再發(fā)射事件。研究發(fā)現(xiàn)，在具有高內(nèi)部PLQY和強(qiáng)自吸收性的PeLED中，光子回收可能貢獻(xiàn)高達(dá)~70%的發(fā)射強(qiáng)度。

內(nèi)容詳解

實(shí)現(xiàn)近乎統(tǒng)一的 IQE 的注意事項(xiàng)

實(shí)現(xiàn)理想PeLED的第一步是IQE的改進(jìn)，近100% IQE被證明在一些性能最佳的 PeLED 中是可能的，展示了它們作為OLED有前途的替代品的潛力。促成這種性能的關(guān)鍵因素是抑制導(dǎo)致高PLQY的非輻射復(fù)合損耗，以及允許有效電荷注入和復(fù)合的器件結(jié)構(gòu)。

在工作的PeLED中，電荷載流子（電子和空穴）在外部偏置下進(jìn)入器件的兩個(gè)端子，注入的載流子在鈣鈦礦發(fā)射層中經(jīng)歷帶間復(fù)合，從而產(chǎn)生電致發(fā)光。實(shí)現(xiàn)高效電致發(fā)光的條件是：?

（1）提高器件中注入電子和空穴群的凈比，以盡可能接近統(tǒng)一（電荷平衡）;

（2）盡量減少注入載流子離開發(fā)射層而不重新組合的可能性（抑制漏電流）;

（3）輻射相對(duì)于非輻射復(fù)合過程的相對(duì)強(qiáng)度應(yīng)最大化（高輻射效率）;

（4）應(yīng)有效提取發(fā)射層內(nèi)產(chǎn)生的光子（光耦合）。

圖1. PeLED中的光管理概述

通過定制固有光學(xué)特性進(jìn)行光管理

固有光學(xué)特性的管理可以通過降低折射率、光子回收、躍遷偶極矩定向（TDM）和減少副反應(yīng)吸收損失來實(shí)現(xiàn)。這些固有特性的修飾有助于提高耦合效率，而不會(huì)明顯改變發(fā)射層的形貌和器件的宏觀結(jié)構(gòu)。

降低折射率：均勻平面薄膜的光耦合效率可以通過1/2n²的射線光學(xué)極限來估計(jì)，其中 n 是材料在感興趣波長處的折射率。考慮到典型鹵化物鈣鈦礦材料的大折射率（n≈2.5），預(yù)計(jì)外耦合效率會(huì)很?。▓D2a），對(duì)于光滑且光學(xué)均勻的鈣鈦礦薄膜約為10%。

圖2.?在PeLED中的光功率分布和損耗

光子回收：最先進(jìn)的PeLED已經(jīng)展示了EQE遠(yuǎn)遠(yuǎn)超出射線光學(xué)極限，無需額外的光耦合結(jié)構(gòu)。除了薄膜LED中的傳統(tǒng)光學(xué)模式外，還必須考慮光子回收的貢獻(xiàn)，因?yàn)楣庾拥闹匚蘸驮侔l(fā)射可以打破全內(nèi)反射的限制（圖3a）。

對(duì)于具有均勻平面鈣鈦礦發(fā)射層的器件，散射的貢獻(xiàn)遠(yuǎn)小于光子回收的貢獻(xiàn)。對(duì)于一些EQE超過20%（內(nèi)部PLQYs）的PeLED，計(jì)算表明光子回收可以貢獻(xiàn)高達(dá)總發(fā)射的70%（圖3b，c）。

圖3.?PeLED中光子回收效應(yīng)分析

TDM的取向：TDM的取向會(huì)明顯影響OLED的光耦合，之前已經(jīng)探索了PeLED的類似效果。由于輻射方向垂直于偶極矩，相對(duì)于襯底平面水平定向的TDM增強(qiáng)了光耦合，垂直TDM傾向于產(chǎn)生捕獲的光學(xué)模式。

圖4.?PeLED中躍遷偶極矩取向的影響

圖5.?PeLED的微/納米結(jié)構(gòu)光散射器和外耦合器

圖6.?PeLED中的折射率匹配和光學(xué)微腔效應(yīng)

圖7. 薄膜LED的其他光耦合方法

綜上所述，雖然在開發(fā)高效PeLED方面取得了重大進(jìn)展，但仍有改進(jìn)的余地。最先進(jìn)的PeLED的EQE受到相對(duì)較低的光耦合效率的限制。最初產(chǎn)生的光子中約有80%被困在設(shè)備內(nèi)并最終失去能量。

這表明光管理作為提高效率的主要途徑的重要性。總體而言，PeLED增強(qiáng)外耦的一般途徑是（1）將光功率從波導(dǎo)和襯底模式重定向到外耦合模式;（2）消除導(dǎo)致耗散光功率損耗和等離子體吸收。

與OLED和其他一些薄膜LED相比，PeLED的一個(gè)關(guān)鍵優(yōu)勢在于它們?yōu)楣夤芾硖峁┝霜?dú)特的途徑。例如，鹵化物鈣鈦礦的高吸收系數(shù)、小斯托克斯位移和高發(fā)光效率可實(shí)現(xiàn)高效的光子回收，能夠?qū)⑵骷﨓QE提高到接近IQE的值。這可以通過鹵化物鈣鈦礦材料系列輕松實(shí)現(xiàn)的一些形態(tài)和光學(xué)特性來補(bǔ)充，包括TDM取向，可調(diào)折射率和光散射結(jié)構(gòu)的形成。

這些可能性為PeLED帶來了更光明的前景，并可能在可實(shí)現(xiàn)的最高效率方面提供比OLED更強(qiáng)大的技術(shù)優(yōu)勢。預(yù)計(jì)在抑制光學(xué)損耗的PeLED中，EQEs接近100%成為可能，從而為低成本的超高性能光源開辟了一條道路。

Zhao, B., Vasilopoulou, M., Fakharuddin, A. et al. Light management for perovskite light-emitting diodes. Nat. Nanotechnol. (2023). https://doi.org/10.1038/s41565-023-01482-4

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浙大趙保丹/狄大衛(wèi)重磅Nature Nanotechnology！

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