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目前，已經(jīng)開發(fā)了許多活性描述符來合理地設計單原子催化劑(SACs)，例如基于能量的或電子的描述符。然而，它們的計算成本和實驗上無法獲得的性質(zhì)限制了對結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系的理解。

近日，天津大學鞏金龍教授（通訊作者）等人描述了一個與活度直接相關(guān)的簡單且可解釋的描述符，它不僅可以容易地從原子數(shù)據(jù)庫中獲得，而且可以通過X射線吸收光譜進行實驗驗證。

該定義的描述符證明可以加速700多個石墨烯基SACs模型的高通量篩選，無需計算，通用于3-5d過渡金屬和C/N/P/B/O基配位環(huán)境。同時，該描述符的解析式揭示了復雜的金屬-配體相互作用中各種關(guān)鍵特征的內(nèi)在聯(lián)系，從而在分子軌道水平上闡明了構(gòu)效關(guān)系。以電化學氮還原（NRR）為例，該描述符的指導作用已經(jīng)被13個先前的報道以及作者合成的4個SACs實驗驗證。這項工作將機器學習與物理見解有序地結(jié)合起來，為跨越低成本高通量篩選和全面理解結(jié)構(gòu)-機制-活性關(guān)系之間的鴻溝提供了一種新的通用策略。

相關(guān)工作以《High-Throughput Screening of Electrocatalysts for Nitrogen Reduction Reactions Accelerated by Interpretable Intrinsic Descriptor》為題在《Angew. Chem. Int. Ed.》上發(fā)表論文。值得注意的是，這也是鞏金龍教授在《Angew. Chem. Int. Ed.》上發(fā)表的第41篇論文。

圖文導讀

圖1 從高通量篩選到構(gòu)效關(guān)系理解的工作流程圖

這種機器學習（ML）輔助策略的工作流程圖如圖1所示，它依賴于一種雙步方法來降低包括700多個模型在內(nèi)的復雜系統(tǒng)的維數(shù)。第一階段是通過符號回歸和壓縮感知來識別NRR活性的決定特征。第二階段是通過分子軌道理論探討中心金屬或配位環(huán)境的內(nèi)在特征如何決定NRR活性的決定特征。本文中，根據(jù)作者澄清的構(gòu)效關(guān)系，一個簡單的描述符被總結(jié)為與NRR活性強相關(guān)。同時，作者對該描述符的指導作用進行了實驗驗證。作者提出的開發(fā)描述符的策略可以擴展到其他材料和其他反應。

圖2 在高通量篩選中ML識別的確定特征

通過計算活性位點和中間體的電子和幾何特征、中間體的吸附能和NRR性能，作者建立了一個SACs模型的數(shù)據(jù)集。在訓練數(shù)據(jù)集中，將3-5d單過渡金屬（TM）摻雜到石墨烯中，N原子取代量從0到4（TM-NC、NC = C₃、C₂N、CN₂、N₃、C₄、C₃N、C₂N₂、CN₃、N₄），如圖2a所示。該訓練數(shù)據(jù)集用于驗證所定義的簡單描述符的預測性能，包括C/N/P/B/O-混合配位環(huán)境。作者選擇了21個主要特征，分為兩類：i)活性位點的內(nèi)在特征，包括中心金屬和配位環(huán)境；ii)DFT計算的特征，包括活性位點的電子特征和與關(guān)鍵中間體相關(guān)的特征?；钚晕稽c的內(nèi)在特征是元素數(shù)據(jù)庫中特定的，而DFT計算的特征僅依賴于活性位點的化學信息。因此，由這些特征訓練的描述符對平動、旋轉(zhuǎn)和排列對稱性是不變的，這在ML中是非常重要的。

圖3 中心金屬和配位環(huán)境與活性的關(guān)系

圖4 整體結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系的可解釋描述符

圖5 可解釋描述符的實驗驗證

使用作者的方法，在相同的維度和復雜度（1D，phi=2）下，定義的描述符的均方根誤差（RMSE）值更小（從0.35 eV到0.16 eV）。描述符（

）本質(zhì)上量化了NRR過程中復雜的金屬-配體相互作用。一個實驗火山圖被繪制出來作為概念的證明，包括13份以前的研究報告和作者合成的四種材料。其中一個顯示了最高的活性（Ru-N₃），與描述符的指導很一致。

作者希望能夠合成更多的高活性SACs，并根據(jù)這個簡單的描述符來驗證NRR的活性。此外，作者提出的兩步方法將提供一個新的研究范式來開發(fā)其他反應和其他材料的簡單、可解釋、通用和內(nèi)在的描述符。隨著機器學習在多相催化領(lǐng)域的發(fā)展，越來越多的ML方法在加速高活性NRR催化劑的高通量篩選方面證明了它們的有效性。

總之，作者的研究結(jié)果證明，將ML與深刻的物理見解有機地結(jié)合起來，是全面解碼高通量篩選中的結(jié)構(gòu)-機制-活性關(guān)系的有力工具。這無疑將鼓勵催化劑的合理設計。

文獻信息

Lin, Xiaoyun, Wang, Yongtao, Chang, Xin, Zhen, Shiyu, Zhao, Zhi-Jian, Gong, Jinlong, High-Throughput Screening of Electrocatalysts for Nitrogen Reduction Reactions Accelerated by Interpretable Intrinsic Descriptor. Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202300122; Angew. Chem. 2023, e202300122. https://doi.org/10.1002/anie.202300122

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他，剛剛發(fā)表了第41篇Angew！

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