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1. Energy & Environmental Science:原位形成的均勻、彈性的SEI用于高性能電池

固體電解質(zhì)間相（SEI）是電池最重要的組成部分之一，對電池的性能起著關(guān)鍵作用。

電池日報(bào)：魯兵安、馮新亮、何向明、陳永勝、喬世璋、劉永暢、程春、郭玉國等成果

在此，湖南大學(xué)魯兵安教授團(tuán)隊(duì)采用功能化的離子液體單體——1-烯丙基-3-乙烯基咪唑鎓雙（氟磺酰）亞胺（AVIMFSI）作為溶劑。通過離子液體電解質(zhì)的原位電聚合（ISEP-SEI）構(gòu)建了一個(gè)均勻且有彈性的SEI。其中，ISEP-SEI優(yōu)異的均勻性及其與基底的良好接觸可以有效地鈍化電極表面。同時(shí)，ISEP-SE卓越的彈性可以使電極在循環(huán)過程中承受大量的體積變化并保持其結(jié)構(gòu)的完整性。這兩個(gè)特點(diǎn)對于構(gòu)建高性能電池是至關(guān)重要的。

圖1. PB||石墨全電池的電化學(xué)性能和軟包電池測試

基于上述兩點(diǎn)，帶有ISEP-SE的金屬鉀對稱電池在5000小時(shí)內(nèi)表現(xiàn)出穩(wěn)定的電鍍/剝離行為。將其匹配的普魯士藍(lán)（PB）正極在電流密度為1000 mA g^?1 ，穩(wěn)定運(yùn)行了3000次，石墨負(fù)極表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能（1000次）。特別地，帶有石墨負(fù)極和PB正極的鉀離子全電池運(yùn)行了700次以上。軟包電池的紅外熱成像圖像也證明了ISEP-SEI的優(yōu)勢。

此外，由于使用了阻燃的離子液體溶劑。因此，軟包電池在各種惡劣條件下正常運(yùn)行，如火災(zāi)測試，表現(xiàn)出了很好的安全性。同時(shí)，在鋰和石墨表面使用ISEP-SE的鋰電池具有優(yōu)越性能，突出了ISEP-SE對不同電池化學(xué)的普適性。因此，功能性離子液體的原位電聚合形成均勻而有彈性的SEI是制備高性能和高安全性電池的一種有效而方便的策略。

圖2. 帶有ISEP-SE的Li電池的電化學(xué)性能

In situ formed uniform and elastic SEI for high-performance batteries, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d2ee04148k

2. Nature Communications: 用于耐用陰離子插層電池化學(xué)的超薄正電電極皮

石墨的陰離子插層化學(xué)有可能構(gòu)建出有希望實(shí)現(xiàn)能源和動力突破的電池。

在此，德累斯頓工業(yè)大學(xué)馮新亮、于明浩&山東大學(xué)董人豪等人使用超薄、帶正電的二維聚（吡啶鹽）膜（C2DP）作為石墨電極的表皮，以克服關(guān)鍵的耐久性問題。大面積的C2DP實(shí)現(xiàn)了石墨電極上的保形涂層，極大地減輕了電解質(zhì)的影響。同時(shí)，具有超薄厚度和陽離子骨架的致密面朝上的單晶使C2DP具有高陰離子傳輸能力和選擇性。

圖1. 速率能力和PF6-擴(kuò)散性

研究表明，C2DP的離子調(diào)節(jié)能力帶來了三個(gè)方面的好處。首先，C2DP帶正電的骨架使陰離子能快速通過電極-電解質(zhì)界面（PF6-擴(kuò)散率：~10^-7 cm₂ s^-1），從而使C2DP-G電極具有不下降的容量和陰離子插層動力學(xué)；其次，絕緣的C2DP物理上隔離了到達(dá)電極的電解質(zhì)（特別是溶劑分子），這有效地緩解了電解質(zhì)的分解，提高了陰離子插層石墨化學(xué)的庫倫效率；最后，C2DP的高陰離子傳輸選擇性抑制了溶劑在石墨晶格中的共滲，保護(hù)了石墨電極免受與石墨結(jié)構(gòu)塌陷有關(guān)的快速容量下降的影響。

構(gòu)建的C2DP-G電極對于不同的陰離子插層化學(xué)成分（如PF6-、FSI-和TFSI-）表現(xiàn)出優(yōu)異的耐久性，在1000次循環(huán)中穩(wěn)定運(yùn)行，容量保持率大于85%，庫侖效率大于99%。因此，所展示的人工電極皮膚有可能擴(kuò)展到其他依靠陰離子化學(xué)的新興有機(jī)/無機(jī)化合物上，從而進(jìn)一步推動電池設(shè)備的前沿發(fā)展。

圖2. 對其他陰離子插層化學(xué)的評價(jià)

Ultrathin positively charged electrode skin for durable anion-intercalation battery chemistries, Nature Communications 2023 DOI: 10.1038/s41467-023-36384-5

3. Advanced Energy Materials: 陽離子空位協(xié)同Al增強(qiáng)無鈷層狀正極材料的可逆性

傳統(tǒng)層狀正極材料LiNi_xMn_yCo_zO₂（NMC）具有優(yōu)異的充放電比容量，由于Co能夠有效抑制層狀材料的Li/Ni混排缺陷，在提高層狀材料充放電可逆性方面發(fā)揮著重要作用能夠大幅提高電動車?yán)m(xù)航里程。但是全球鈷礦資源稀缺、供應(yīng)鏈不穩(wěn)定，導(dǎo)致NMC正極材料的生產(chǎn)成本難以降低，采用NMC的動力鋰電池成本（150$/kWh）明顯高于燃油發(fā)動機(jī)（100$/kWh），嚴(yán)重影響電動車市場競爭力。因此，研發(fā)無鈷層狀正極材料已經(jīng)成為學(xué)術(shù)界與產(chǎn)業(yè)界的共識。

在此，寧夏大學(xué)王海龍教授團(tuán)隊(duì)聯(lián)合清華大學(xué)何向明教授團(tuán)隊(duì)提出陽離子空位協(xié)同Al替代策略，制備了LiNi_0.8Mn_0.2O₂(NM)、LiNi_0.8Mn_0.15Al_0.05O₂(NMA)、LiNi_0.8Mn_0.1125Al_0.05O₂(NMA-δ)三種無鈷層狀材料，并通過原位XRD結(jié)合PITT測量了脫/嵌Li過程的晶體結(jié)構(gòu)與Li離子擴(kuò)散系數(shù)的同步變化，同時(shí)利用第一性原理計(jì)算研究了陽離子空位對Li遷移的影響。

圖1. DFT計(jì)算

研究發(fā)現(xiàn)，Al加劇了結(jié)構(gòu)的不可逆性并顯著擴(kuò)展了兩相區(qū)，導(dǎo)致了大的初始不可逆容量和差的Li電導(dǎo)率。值得注意的是，陽離子空位輔助的Al取代在無鈷層狀正極的去鋰化/鋰化過程中顯示出增強(qiáng)結(jié)構(gòu)可逆性和抑制兩相區(qū)的顯著效果。此外，陽離子空位將Li遷移能壘降低了一個(gè)數(shù)量級，并將H2和H3相之間的有害應(yīng)變降低了78%。

基于上述優(yōu)點(diǎn)，通過鋁和陽離子空位的協(xié)同作用，新設(shè)計(jì)的無鈷層狀正極具有較小的不可逆容量、較高的庫侖效率和增強(qiáng)的循環(huán)穩(wěn)定性。因此，陽離子空位輔助金屬替代將是豐富無鈷正極化學(xué)的有效設(shè)計(jì)策略，為下一代鋰離子電池提出了展望。

圖2. 三種無鈷正極的電化學(xué)性能

Promoting Reversibility of Co-Free Layered Cathodes by Al and Cation Vacancy, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202204241

4. Advanced Energy Materials: -40 °C 下運(yùn)行的高性能鎂基電池的二硒化釩引發(fā) Jahn-Teller 效應(yīng)

電極材料在-20°C及以下低溫下的電子和離子導(dǎo)電性較差，嚴(yán)重阻礙了低溫條件下電池的發(fā)展。

在此，阿德萊德大學(xué)喬世璋教授團(tuán)隊(duì)首次報(bào)道了層狀結(jié)構(gòu)的金屬二硒化釩(1T-VSe₂)作為低溫Mg²⁺/Li⁺混合電池的正極材料。在選定的溫度下，1T-VSet₂具有高電子導(dǎo)電性和快速離子擴(kuò)散動力學(xué)，并且在溫度至40°C下運(yùn)行的1T-VSe₂/Mg電池非常安全。

圖1. 用XAS光譜分析V的局部結(jié)構(gòu)

研究表明，該電池在500次循環(huán)中保持97%的容量，比報(bào)道的鎂基電池性能更好。在1T-VSe₂中，壓縮構(gòu)型的Jahn-Teller效應(yīng)是由堿金屬離子的電化學(xué)插層發(fā)生電子態(tài)的變化引起的。此外，通過實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)合，證實(shí)了弱Jahn-Teller效應(yīng)對電極的快速整體動力學(xué)、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和高電子導(dǎo)電性有顯著貢獻(xiàn)。因此，從原子水平上理解該機(jī)制為設(shè)計(jì)用于低溫電池的高性能電極材料提供了有價(jià)值的指導(dǎo)。

Initiating Jahn–Teller Effect in Vanadium Diselenide for High Performance Magnesium-Based Batteries Operated at ?40 °C, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202204344

5.?南開AM: 超過15000次的超長循環(huán)！石墨烯雙極性聚合物材料作為高性能電極材料

有機(jī)電極材料由于其可調(diào)整的結(jié)構(gòu)、豐富的資源和環(huán)境友好性等，對未來的儲能系統(tǒng)很有幫助。許多采用有機(jī)電極的先進(jìn)鋰離子電池（LIBs）已被開發(fā)出來，并顯示出優(yōu)異的性能。然而，開發(fā)具有整體優(yōu)越性能的有機(jī)材料仍然面臨著巨大的挑戰(zhàn)，如容量低、穩(wěn)定性差、導(dǎo)電性差和活性點(diǎn)利用率低。

在此，南開大學(xué)陳永勝教授團(tuán)隊(duì)首次通過二茂鐵-1,1′-二甲醛（Fc）和1,4-二氨基苯（DAB）單體之間的縮合，設(shè)計(jì)并合成了一種新的雙極性聚合物（Fc-DAB），并進(jìn)一步與三維石墨烯（3DG）進(jìn)行原位聚合，提供了一種具有多種優(yōu)點(diǎn)的混合材料（Fc-DAB@3DG）。

其中，F(xiàn)c-DAB具有穩(wěn)定的聚合物骨架和多個(gè)氧化還原活性位點(diǎn)，可以同時(shí)提高穩(wěn)定性和容量。嵌入的高導(dǎo)電性3DG網(wǎng)絡(luò)使Fc-DAB@3DG具有穩(wěn)定的導(dǎo)電框架、大的表面積和多孔的形態(tài)，因此可以實(shí)現(xiàn)離子/電子的快速擴(kuò)散，導(dǎo)致活性位點(diǎn)的高利用率和增強(qiáng)的電化學(xué)性能。

圖1. 氧化還原機(jī)制

研究表明，由Fc-DAB@3DG正極制造的鋰離子電池具有高容量、超長的循環(huán)壽命和顯著的速率性能。準(zhǔn)固態(tài)金屬鋰電池和由Fc-DAB@3DG正極制成的全電池也表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能。

具體而言，F(xiàn)c-DAB@3DG正極在25 mA g^-1時(shí)的容量為260 mAh g^-1，在2,000 mA g^-1時(shí)的超長循環(huán)壽命超過15,000次，每個(gè)循環(huán)的保持率為99.999%，并具有顯著的速率性能。使用這種材料制造的準(zhǔn)固態(tài)金屬鋰電池和全電池也表現(xiàn)出卓越的電化學(xué)性能。

圖2. 準(zhǔn)固態(tài)金屬鋰電池和基于Fc-DAB@3DG正極的全電池的電化學(xué)性能

An in-situ Fabricated Graphene/bi-polar Polymer Hybrid Material Delivers Ultra-long Cycle Life over 15,000 cycles as a High-performance Electrode Material, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202211152

6. Angewandte Chemie International Edition: 通過氬氣退火產(chǎn)生大量氧空位提升錳基層狀氧化物正極的儲鈉性能

鈉離子電池 (SIB) 的富錳層狀氧化物正極因其高容量和成本效益而在大規(guī)模儲能方面極具前景，而 Mn 氧化還原的Jahn-Teller (J-T) 畸變和低工作電位在很大程度上阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。

在此，北京科技大學(xué)劉永暢教授團(tuán)隊(duì)首次發(fā)現(xiàn)在氬氣中而不是常用的空氣氣氛中退火是錳基氧化物正極的一種通用合成策略，可以全面提升其儲鈉性能。這種創(chuàng)新的方法可以原位創(chuàng)造大量的氧空位，這些空位選擇性地位于錳離子的附近。

因此，出現(xiàn)了新概念的Mn域，并有效地干擾了CJTD，大大增強(qiáng)了循環(huán)穩(wěn)定性。此外，大塊氧空位的產(chǎn)生降低了平均錳價(jià)，同時(shí)由于配體對稱性的降低，降低了錳的3d軌道能級，從而提高了錳氧化還原反應(yīng)的比容量和操作電位。

圖1. Air-NMM和Ar-NMM的電子和局部結(jié)構(gòu)

研究發(fā)現(xiàn)，Ar-NMM整體儲鈉性能的升級與體外氧空位引起的Mn離子（包括價(jià)態(tài)、Mn域和Mn-O配體的局部對稱性）的變化密切相關(guān)。因此，作者認(rèn)為氬氣退火策略有可能被擴(kuò)展到其他基于錳的層狀鈉氧化物。故作者還成功地制備了經(jīng)典的Na_0.67Al_0.2Mn_0.8O₂、Na_0.67Cu_0.2Mn_0.8O₂、Na_0.67Fe_0.5Mn_0.5O₂和Na_0.67Ni_0.33Mn_0.67O₂正極材料。

通過這些正極在氬氣和空氣中退火的電化學(xué)比較可以得出結(jié)論，目前的氬氣大氣熱處理是一種廣泛適用的方法，可以同時(shí)提高SIBs的錳基氧化物正極的比容量、循環(huán)穩(wěn)定性和錳的氧化還原電壓。此外，在氮?dú)鈿夥罩型嘶鹨部梢砸胙蹩瘴唬愿纳芃n基氧化物正極的儲鈉性能。因此，這項(xiàng)工作為高性能鈉離子電池的錳基氧化物正極材料的發(fā)展提供了全新的思路。

圖2. 各種錳基層狀氧化物正極在氬氣和空氣氣氛中退火的電化學(xué)比較

Annealing in Argon Universally Upgrades the Na-Storage Performance of Mn-Based Layered Oxide Cathodes by Creating Bulk Oxygen Vacancies, Angewandte Chemie International Edition ? 2023 DOI: 10.1002/anie.202219230

7. Advanced Energy Materials：含氧化石墨烯片的有機(jī)共晶混合物作為無枝晶鋰金屬電池的親鋰保護(hù)層

對于鋰金屬電池的廣泛和安全應(yīng)用，在循環(huán)過程中抑制鋰枝晶生長是最具挑戰(zhàn)性的課題。

在此，南方科技大學(xué)程春教授、牛樹章教授等人通過將氧化石墨烯片與1,4-苯醌和雙（三氟甲烷）磺酰胺鋰鹽的液體有機(jī)共晶混合物（GBL）作為無枝晶鋰金屬電池的親鋰保護(hù)層。由于這些功能材料的獨(dú)特優(yōu)點(diǎn)，使GBL夾層具有豐富的親鋰活性位點(diǎn)、良好的離子導(dǎo)電性、優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和與電解質(zhì)的兼容性，以及用于形成緊湊和富LiF固體電解質(zhì)界面（SEI）的前體。

圖1.GBL夾層的電化學(xué)性能

因此，GBL有效地促進(jìn)了低過電勢下Li的均勻成核，并調(diào)節(jié)了Li離子通量，從而形成平面Li金屬。在Li||Li對稱電池中使用GBL夾層后，在3mAh cm^?2的電流密度和3mAh cm^-2的容量下，實(shí)現(xiàn)了600小時(shí)的高電化學(xué)穩(wěn)定性。

這種改性使Li||LiFePO₄全電池在1C下循環(huán)1600次，高容量保持率為95.23%。通過用液態(tài)OEM(BQ@LiTFSI)改性的氧化石墨烯薄片構(gòu)建GBL，為抑制鋰枝晶生長提供了新的解決方案。

圖2. 鋰枝晶生長示意圖

Organic Eutectic Mixture Incorporated with Graphene Oxide Sheets as Lithiophilic Artificial Protective Layer for Dendrite-Free Lithium Metal Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202204214

8. Advanced Energy Materials：雙向功能聚合物電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定固態(tài)鋰金屬電池

高能量密度鋰金屬電池的發(fā)展受到鋰枝晶形成失控和富鎳正極-電解質(zhì)界面不穩(wěn)定等問題的阻礙。

在此，中科院化學(xué)所郭玉國、河南工程大學(xué)Zhen-Ling Wang，湖南農(nóng)業(yè)大學(xué)Zhen-Ling Wang等人通過將功能聚合物直接固化在電極表面，設(shè)計(jì)了雙向功能聚合物電解質(zhì)(BDFPE)，以同時(shí)處理負(fù)極和正極面臨的界面問題。

圖1. BDFPE的聚合過程及表征

研究表明，BDFPE具有快速的離子電導(dǎo)率(5.84 × 10^?4 S cm^?1)、較高的Li⁺轉(zhuǎn)移數(shù)(0.69)以及電極與固體電解質(zhì)之間的低界面電阻，在1 mA cm^?2和1 mAh cm^?2循環(huán)1800 h后，可以使Li||Li對稱電池實(shí)現(xiàn)平滑無枝晶鋰沉積。

此外，Li||LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂電池表現(xiàn)出良好的倍率性能，原位構(gòu)建了穩(wěn)定的磷酸鹽基CEI層。特別地，DFT研究表明，功能添加劑FEC和TEP參與了界面的形成。因此，該工作為高能量密度鋰金屬電池的負(fù)極和正極界面提供了一種有前途的設(shè)計(jì)策略。

圖2. BDFPE的全電池性能與表征

Designing Bidirectionally Functional Polymer Electrolytes for Stable Solid Lithium Metal Batteries,?Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202203892

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