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成果展示

更可持續(xù)的材料和制造方法對(duì)于繼續(xù)支持鋰離子電池（LIBs）市場(chǎng)快速增長(zhǎng)至關(guān)重要，同時(shí)儲(chǔ)能應(yīng)用要求比以前需有更高的功率和能量密度，具有快速充電等積極的性能目標(biāo)，并極大延長(zhǎng)了工作范圍和持續(xù)時(shí)間。由于其高工作電壓和無(wú)鈷（Co）化學(xué)性質(zhì)，尖晶石型LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）正極材料作為能夠解決這一組合挑戰(zhàn)的少數(shù)下一代候選材料之一，但目前嚴(yán)重的容量退化和較差的相間穩(wěn)定性阻礙了LNMO的實(shí)際應(yīng)用?；诖耍?strong>美國(guó)加州大學(xué)圣地亞哥分校（UCSD）孟穎教授和張明浩博士（共同通訊作者）等人報(bào)道了通過(guò)利用干電極涂層工藝，展示了LNMO電極具有穩(wěn)定的全電池操作（在1000次循環(huán)后高達(dá)68%）和超高負(fù)載（半電池中高達(dá)9.5 mAh/cm²）。

測(cè)試發(fā)現(xiàn)，這種優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性歸因于穩(wěn)定的正極-電解質(zhì)界面、高度分布和相互連接的電子滲透網(wǎng)絡(luò)，以及優(yōu)異的機(jī)械性能。利用等離子體聚焦離子束掃描電子顯微鏡（PFIB-SEM）收集的高質(zhì)量圖像為這一行為提供了額外的見(jiàn)解，并提供了一個(gè)補(bǔ)充的2D模型，表明了干涂層電極中的電子滲流網(wǎng)絡(luò)如何更有效地支持均勻的電化學(xué)反應(yīng)路徑。總之，該研究結(jié)果有力地推動(dòng)了LNMO作為一種高壓無(wú)Co正極化學(xué)材料，結(jié)合高效節(jié)能的干電極涂層工藝，為可持續(xù)的制備低成本、高能量密度的正極材料提供了可能性。

研究背景

降低正極材料中鈷（Co）的含量正成為下一代鋰離子電池（LIBs）的關(guān)鍵要求。在候選材料中，LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）具有高工作電壓（約4.7 V），可以減少電池組系統(tǒng)的電池單元數(shù)量，從而提供更高的體積能量密度。然而，LNMO仍然面臨著各種商業(yè)化挑戰(zhàn)，如循環(huán)穩(wěn)定性差和低電子導(dǎo)電性（約10^-6 S/cm）。其中，開(kāi)發(fā)新型電解質(zhì)添加劑是穩(wěn)定正極和負(fù)極間相的最常見(jiàn)策略。在全電池中，大多數(shù)研究?jī)H限于200次循環(huán)或低于20 mg/cm2的正極負(fù)載，使得它們與實(shí)際應(yīng)用不兼容。材料摻雜是一種穩(wěn)定正極-電解質(zhì)界面，同時(shí)減輕電解液腐蝕的方法，但其應(yīng)用有限且成本高。盡管大量研究集中在提高LNMO的性能上，但很少有研究考慮使用厚電極方法來(lái)滿足實(shí)際應(yīng)用。

研究人員探索了許多制備策略，例如重復(fù)共擠/組裝等，但是這些方法要么程序非常復(fù)雜，要么僅限于實(shí)驗(yàn)室規(guī)模。使用粘結(jié)劑顫振的制備是一種干法，其中聚四氟乙烯（PTFE）是廣泛使用的粘結(jié)劑。在此過(guò)程中，PTFE顆粒被剪切混合，形成粘連原纖維，可以將導(dǎo)電碳和活性物質(zhì)緊密結(jié)合。由于沒(méi)有干燥過(guò)程，干電極方法節(jié)省了45%-47%的能源消耗和約1%-2%的電池總成本。因此，要實(shí)現(xiàn)TWh級(jí)儲(chǔ)能，低成本、減少能源浪費(fèi)和環(huán)境污染是實(shí)現(xiàn)可持續(xù)制造的關(guān)鍵因素。

圖文速遞

圖1.干式和懸浮基正極制備工藝示意圖

圖2.懸浮基法和干式法對(duì)高負(fù)荷LNMO進(jìn)行電化學(xué)和力學(xué)評(píng)價(jià)

圖3.基于高質(zhì)量PFIB-SEM圖像的2D建模結(jié)果

圖4.干式和懸浮基LNMO厚電極全電池的電化學(xué)性能和界面分析

圖5.干式LNMO全電池的長(zhǎng)期循環(huán)性能

圖6.干式電極的優(yōu)點(diǎn)示意圖

總? 結(jié)

總之，作者開(kāi)發(fā)了一種基于PTFE的干式電極制備工藝，并制備了高壓尖晶石氧化物L(fēng)NMO電極。該工藝克服了懸浮涂覆電極的主要限制，使用3.0 mAh/cm²水平的電極（約21 mg/cm²和約90 μm）在1000次循環(huán)中實(shí)現(xiàn)超高負(fù)載（約68 mg/cm²和約240 μm）和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，同時(shí)使用基線和高性能氟化電解質(zhì)（在1000次循環(huán)后全電池容量保持68%）。從PFIB-SEM圖像和2D模型發(fā)現(xiàn)，該工藝的進(jìn)一步優(yōu)化可能會(huì)帶來(lái)制造導(dǎo)電碳和粘結(jié)劑含量更低的干電極的機(jī)會(huì)，從而提高體積能量密度。

此外，該方法也可以應(yīng)用于其他電壓高于4.5 V的正極材料（LiCoMnO₄、高壓LCO和NCM等），利用具有適當(dāng)形態(tài)的低表面積導(dǎo)電碳網(wǎng)絡(luò)，有利于電子滲透，特別是在高負(fù)載電極中。因此，該工作證實(shí)了干式電極法提供了一種有前途的電極制備方案，更低成本，對(duì)環(huán)境無(wú)害，且可持續(xù)發(fā)展。

文獻(xiàn)信息

A 5 V-class Cobalt-free Battery Cathode with High Loading Enabled by Dry Coating. Energy Environ. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D2EE03840D.

https://doi.org/10.1039/D2EE03840D.

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