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前? 言

2024年1月11日，斯坦福大學(xué)崔屹院士等人在Science上發(fā)表了最新成果，即“Twisted epitaxy of gold nanodisks grown between twisted substrate layers of molybdenum disulfide”。詳細(xì)介紹見：

僅隔六天，即1月17日，崔屹院士等人又在PNAS上發(fā)表了題為“Interlayer engineering of Fe₃GeTe₂: From 3D superlattice to 2D monolayer”的最新文章。下面對該文章進(jìn)行簡要的介紹！

成果簡介

在范德華（vdW）晶體中，機(jī)械剝離發(fā)現(xiàn)原子薄極限的鐵磁性，豐富了磁性薄膜家族。對比傳統(tǒng)的物理沉積方法研究磁性薄膜，基于機(jī)械剝離和轉(zhuǎn)移的vdW晶體工具箱存在產(chǎn)量低和環(huán)境腐蝕的問題，目前在磁性研究方面還存在新的挑戰(zhàn)。例如，磁性超晶格在vdW晶體中很難形成，限制了vdW晶體層間相互作用的研究?；诖耍?strong>斯坦福大學(xué)崔屹院士和Harold Y. Hwang（共同通訊作者）等人報道了一種將有機(jī)季銨鹽陽離子電化學(xué)插入到磁性vdW晶體Fe₃GeTe₂（FGT）間隙的層間工程策略。通過控制插入時間、電壓或電流，可以構(gòu)建三維（3D）超晶格或二維（2D）單層磁鐵。

其中，季銨離子是來自它們的溴化鹽的十六烷基三甲基銨離子（[(C₁₆H₃₃)N(CH₃)₃]⁺或CTA⁺）和四辛基銨離子（[(C₈H₁₇)₄N]⁺或TOA⁺）。由于各向異性、交換相互作用和插層電子摻雜的共同作用，F(xiàn)GT超晶格表現(xiàn)出較強(qiáng)的3D臨界行為，其矯頑力降低，疇壁尺寸增大。同時，通過插層制備得的2D vdW少層被大塊晶體中的有機(jī)分子覆蓋，不僅提高了鐵磁轉(zhuǎn)變溫度（T_C），而且基本上保護(hù)薄樣品免受降解，從而可以在環(huán)境中制備大規(guī)模的FGT油墨。

圖1. 比較傳統(tǒng)的磁性薄膜和磁性vdW晶體

研究背景

超高真空沉積技術(shù)的發(fā)展使得磁性超晶格結(jié)構(gòu)的合成成為可能，磁性層之間有周期性的非磁性緩沖層，使得對層間交換相互作用的研究和操作成為可能，從而導(dǎo)致了如交換相互作用中的振蕩和巨磁電阻等重大發(fā)現(xiàn)和器件應(yīng)用。同時，原子薄磁性原子單層片（Fe、Co、、Ni等）的外延生長使得單層2D磁性行為的研究成為可能。研究發(fā)現(xiàn)，原子薄vdW磁性材料通過機(jī)械剝離去除鄰近層，形成一個全新的固有2D磁性化合物庫，重新激活了2D磁性領(lǐng)域。然而，vdW材料的磁性/非磁性超晶格，類似于磁性薄膜的研究，仍然缺失，使得中間各向異性和交換機(jī)制相對未被探索。

在vdW材料中，通過剝離和轉(zhuǎn)移方法將非磁性2D材料與磁性2D材料夾在一起形成準(zhǔn)超晶格在理論上可行，但這些轉(zhuǎn)移方法的產(chǎn)率較低，特別是在構(gòu)建多周期（> 3）超晶格結(jié)構(gòu)時還存在實(shí)際挑戰(zhàn)。近年來外延生長在合成準(zhǔn)vdW超晶格結(jié)構(gòu)方面取得進(jìn)展，但材料種類的選擇非常有限，而且結(jié)構(gòu)不具有動態(tài)可控和可調(diào)性。

圖文導(dǎo)讀

作者將FGT薄片、Cr/Au工作電極、Pt反電極和液體電解質(zhì)組裝在一個充滿Ar的手套箱中，并用熱塑性薄膜和透明玻璃蓋密封。在插層過程中，與Cr/Au負(fù)電極接觸的FGT被還原，并隨著季銨鹽陽離子插入到FGT的vdW間距中，溴離子在Pt正極上被氧化成溴。插入前，器件呈現(xiàn)出~200 mV的開路電壓（OCV），該OCV與電解液濃度有關(guān)，也受Au電極和Pt電極的面積和相對位置的影響。在插入時間t=10 s時，通過FGT向Pt施加-150 nA的恒定電流后，立即觀察到電壓急劇降至約-3.2 V。在插入過程中，薄片顏色變深，表面起皺，可能是由于空間不均勻的嵌入。在t=105 s時，當(dāng)-150 nA電流停止時，OCV急劇增加。FGT樣品逐漸穩(wěn)定：FGT薄片的顏色逐漸變淺，表面起皺逐漸變平。

圖2. 3D FGT超晶格的形成與表征

在20-50 K的低溫下，固有的FGT表現(xiàn)出金屬行為，在此溫度以下觀察到弱絕緣行為。在~200 K時，R_xx-T曲線出現(xiàn)扭結(jié)，表明鐵磁相變。作者繪制了FGT和3D FGT超晶格在2 K時的R_yx磁滯回線，并總結(jié)了不同類型樣品的矯頑力場（H_C）的溫度依賴性。(CTA⁺)_xFGT和(TOA⁺)_xFGT均保持鐵磁基態(tài)，但矯頑力降低。因此，3D FGT超晶格中的矯頑力降低可能來自于各向異性的降低。在(CTA⁺)_xFGT中，域結(jié)構(gòu)不同于FGT的域結(jié)構(gòu)。(CTA⁺)_xFGT的疇結(jié)構(gòu)與FGT不同，疇寬增加了2倍左右，疇寬增加表明各向異性降低或交換能增強(qiáng)。

圖3. 3D FGT超晶格的傳輸和疇結(jié)構(gòu)

作者采用CTA⁺對樣品進(jìn)行去角質(zhì)處理，在頂部和邊緣沒有接觸引線來機(jī)械地影響FGT晶體，過度嵌入會導(dǎo)致FGT薄片脫落。這些薄片經(jīng)過過濾、收集并再分散到DMF或其他有機(jī)極性溶劑中，用溫和的超聲波形成少層(CTA⁺)_xFGT懸浮油墨。AFM表征發(fā)現(xiàn)，沉積薄片的厚度范圍約為1.3-6.5 nm，室溫下沉積的薄片厚度約為2.8 nm，而在高溫（300 ℃）退火去除有機(jī)分子后，厚度降至約0.9 nm，這是單層FGT的厚度，說明脫落的2D FGT幾層被有機(jī)分子覆蓋。作者還研究了約4.8 nm剝離層的磁傳輸特性，樣品電阻表現(xiàn)出絕緣行為，在異?；魻栯娮柚杏^察到兩個階段，可能是由于多疇行為造成的。

圖4. 3D FGT超晶格的維數(shù)

圖5. 2D FGT少層的形成和磁性能

文獻(xiàn)信息

Interlayer engineering of Fe₃GeTe₂: From 3D superlattice to 2D monolayer. PNAS, 2024, https://doi.org/10.1073/pnas.2314454121.

原創(chuàng)文章，作者：wdl，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/01/25/fd03a64a90/

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