近年來(lái)，隨著能源短缺和環(huán)境問(wèn)題的日益嚴(yán)重，綠色能源的研發(fā)備受關(guān)注。電催化制氫技術(shù)作為一種可持續(xù)發(fā)展的綠色能源技術(shù)，其重要性日益凸顯。然而，高成本和低效率一直以來(lái)都是制約其應(yīng)用的關(guān)鍵問(wèn)題。鑒于電催化制氫性能不僅與表面反應(yīng)能壘有關(guān)，也被受界面水結(jié)構(gòu)影響的中間產(chǎn)物傳輸過(guò)程影響。為此，江蘇大學(xué)喬芬課題組及其合作者通過(guò)界面水調(diào)控技術(shù)，可以大幅提升電催化制氫的性能，利用水分子在電極表面形成特殊的界面狀態(tài)，從而改善反應(yīng)過(guò)程中的催化活性和電子傳輸效率。研究發(fā)現(xiàn)，界面水調(diào)控技術(shù)可以顯著提高電極的催化活性，使其在較低的電壓下就能夠?qū)崿F(xiàn)高效的水電解反應(yīng)。這意味著，我們可以用更少的能量來(lái)產(chǎn)生更多的氫氣，從而降低制氫的成本，并提高能源利用效率。除了提高催化活性和能源利用效率，界面水調(diào)控技術(shù)還可以有效抑制電極在長(zhǎng)時(shí)間運(yùn)行中的腐蝕和衰減問(wèn)題。這意味著，可以延長(zhǎng)電催化制氫裝置的使用壽命，減少維護(hù)和更換的成本，進(jìn)一步降低制氫的成本。

值得一提的是，界面水調(diào)控技術(shù)不僅可以應(yīng)用于電催化制氫，還可以推動(dòng)其他電化學(xué)反應(yīng)的發(fā)展，這將進(jìn)一步促進(jìn)可再生能源的利用和能源轉(zhuǎn)型的發(fā)展。界面水調(diào)控技術(shù)可以顯著提升電催化制氫的性能，降低能源成本，促進(jìn)可持續(xù)發(fā)展。相信在不久的將來(lái)，我們將會(huì)看到更多的綠色能源技術(shù)得到突破和應(yīng)用，為我們的生活帶來(lái)更加清潔和可持續(xù)的能源。

本工作以Anderson型多金屬氧酸鹽為前驅(qū)體合成了Cu/Mo₂C，通過(guò)原位衰減全反射表面增強(qiáng)紅外吸收光譜研究界面水結(jié)構(gòu)，確定帶正電的Cu晶體具有活化水分子和優(yōu)化界面水結(jié)構(gòu)的功能，Cu/Mo₂C的界面水中含有的自由水有利于反應(yīng)中間體的運(yùn)輸。此外，Cu修飾調(diào)節(jié)了Mo₂C的d帶中心，減弱了氫在Mo位點(diǎn)的強(qiáng)吸附。通過(guò)密度泛函理論計(jì)算方法，深入探討了界面水對(duì)電催化反應(yīng)中間體運(yùn)輸?shù)挠绊憴C(jī)制，有助于深入理解電催化制氫的反應(yīng)機(jī)理，為開(kāi)發(fā)高效、環(huán)保的電催化制氫材料提供理論支持。

通過(guò)對(duì)Cu/Mo₂C的界面水結(jié)構(gòu)、氫吸附能和活性水分子的調(diào)控，獲得了優(yōu)異的HER性能，在1M KOH電解液中僅需24mV和178mV就可實(shí)現(xiàn)10mA·cm^-2和1000mA·cm^-2的電流密度。高溫碳化處理確保碳納米片、Mo₂C和Cu顆粒牢固地附著在基體上，防止了它們?cè)陔娊膺^(guò)程中的脫落現(xiàn)象，在高電流密度下Cu/Mo₂C穩(wěn)定工作超過(guò)150小時(shí)而展現(xiàn)出極好的穩(wěn)定性能。本工作從界面水結(jié)構(gòu)優(yōu)化方面提高了催化劑性能，加深了對(duì)水介導(dǎo)催化的認(rèn)識(shí)。

圖1. Cu/Mo₂C催化劑的結(jié)構(gòu)表征

圖4.DFT計(jì)算

金敦沅, 江蘇大學(xué)能源與動(dòng)力學(xué)院碩士研究生, 目前為中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)在讀博士生, 主要從事電催化制氫方向的研究。

喬芬，江蘇大學(xué)能源與動(dòng)力工程學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師，儲(chǔ)能科學(xué)與工程研究所所長(zhǎng)。主要研究領(lǐng)域?yàn)榧{米自組裝、光/電催化制氫、離子電容器的設(shè)計(jì)及傳輸機(jī)理分析。目前發(fā)表SCI 論文100余篇，授權(quán)發(fā)明專(zhuān)利4項(xiàng)，主持國(guó)家級(jí)、省部級(jí)項(xiàng)目和企業(yè)委托項(xiàng)目10余項(xiàng)。擔(dān)任經(jīng)信委電子類(lèi)評(píng)審專(zhuān)家、江蘇省科技創(chuàng)新評(píng)審專(zhuān)家、廣東省基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究基金評(píng)審專(zhuān)家、江蘇省工程熱物理學(xué)會(huì)會(huì)員、中國(guó)化學(xué)學(xué)會(huì)會(huì)員和江蘇省制冷學(xué)會(huì)會(huì)員。

李海濤, 江蘇大學(xué)能源研究院教授，博士生導(dǎo)師，太陽(yáng)能研究所副所長(zhǎng)，主要從事新型碳基功能材料的設(shè)計(jì)及其在催化、傳感和清潔能源等領(lǐng)域的研究工作, 已陸續(xù)主持9項(xiàng)國(guó)內(nèi)外科研項(xiàng)目,發(fā)表50余篇SCI論文,授權(quán)中國(guó)專(zhuān)利5項(xiàng)。

課題組招聘

江蘇大學(xué)喬芬教授課題組常年招收光/電催化制氫、電容器及理論計(jì)算方向的海內(nèi)外博士和博士后,聯(lián)系郵箱: fqiao@ujs.edu.cn

Jin D, Qiao F, Zhou Y, Wang J, Cao K, Yang J, Zhao J, Zhuo L, Li H. Cu/Mo₂C Synthesized through Anderson-type Polyoxometalates Modulate Interfacial Water Structure to Achieve Hydrogen Evolution at High Current Density. Nano Research, 2023, https://doi.org/10.1007/s12274-023-6237-6.

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