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中科大/復(fù)旦/浙工大JACS：非晶態(tài)電解質(zhì)匹配高鎳正極實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定全固體電池

固體電解質(zhì)（SE）是實(shí)現(xiàn)高性能全固態(tài)鋰電池（ASSLB）的核心部件。非晶態(tài)SE具有巨大的ASSLB潛力，因?yàn)樗鼈兊臒o晶界特性有助于高性能正極的完整固體-固體接觸和均勻的鋰離子傳導(dǎo)。然而，具有有限離子電導(dǎo)率的非晶氧化物SE和具有窄電化學(xué)窗口的玻璃態(tài)硫化物SE不能匹配高鎳正極。

在此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)姚宏斌，復(fù)旦大學(xué)商城，浙江工業(yè)大學(xué)陶新永等人報(bào)告了一類非晶態(tài)Li?Ta?Cl基氯化物SE，其具有高鋰離子電導(dǎo)率（高達(dá)7.16 mS cm^?1）和低楊氏模量（約3GPa），可實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的鋰離子電導(dǎo)率和ASSLB中電極間較好的物理接觸。通過機(jī)器學(xué)習(xí)模擬、固態(tài)7Li核磁共振和X射線分析，揭示了非晶Li?Ta?Cl矩陣由LiCl₄^3?、LiCl₅^4?、LiCl₆^5?多面體和TaCl₆^?八面體組成。

由非晶氯化物SE和高鎳單晶正極（LiNi_0.88Co_0.07Mn_0.05O₂）組成的ASSLB在1 mAh cm^?2下循環(huán)800次后表現(xiàn)出99%的容量保持率，并且在5 mAh cm^?2的高面容量、0.2 C倍率下進(jìn)行75個(gè)循環(huán)后容量保持率達(dá)到80%。最重要的是，在-10℃的冷凍環(huán)境下，可以在3.4C的高倍率下實(shí)現(xiàn)高達(dá)9800次循環(huán)的穩(wěn)定運(yùn)行，容量保持率為~77%。

圖1. A-LTC的合成及鋰離子電導(dǎo)率評(píng)估

總之，該工作報(bào)道了一種新型非晶氯化物鋰離子導(dǎo)體Li?Ta?Cl，由于其高電導(dǎo)率、優(yōu)異的機(jī)械變形和電化學(xué)穩(wěn)定性，將其匹配高鎳正極可實(shí)現(xiàn)高面容量?；贏-LTC基質(zhì)，可以獲得各種復(fù)合SE，其離子電導(dǎo)率在0.78?7.16 mS cm^?1范圍內(nèi)。所制造的ASSLB表現(xiàn)出出色的電化學(xué)性能，CE超過99%，高達(dá)4C的高倍率性能，3C下800次循環(huán)的容量保持率為98.8%。

最重要的是，面容量高達(dá)5 mAh cm^?2的ASSLB在1 mA cm^?2的高電流密度下循環(huán)75次后，容量保持率為80%。此外，ASSLB在冷凍環(huán)境中~3.4C的高倍率下穩(wěn)定運(yùn)行高達(dá)9800次循環(huán)。因此，該工作報(bào)道的非晶氯化物SE具有成分可調(diào)性、超離子導(dǎo)電性、顯著的變形能力和良好的高鎳正極兼容性，將為制造高能量密度ASSLB鋪平道路。

圖2. ASSLB-Cl在30°C和-10°C環(huán)境溫度下的性能

Amorphous Chloride Solid Electrolytes with High Li-Ion Conductivity for Stable Cycling of All-Solid-State High-Nickel Cathodes, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.3c10602

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