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金屬鹵化物鈣鈦礦(MHPs)，已被成功地用于太陽能電池、發(fā)光二極管和太陽能燃料的應(yīng)用中，將光子轉(zhuǎn)換為電荷，反之亦然，因為所有這些應(yīng)用都涉及強(qiáng)光。

在此，來自美國北卡羅來納大學(xué)教堂山分校的黃勁松等研究者展示了自供電的多晶鈣鈦礦光電探測器在光子計數(shù)方面可以與商用硅光電倍增管(SiPMs)相媲美。相關(guān)論文以題為“Self-powered perovskite photon-counting detectors”于2023年04月05日發(fā)表在Nature上。

新興應(yīng)用領(lǐng)域（如光探測與測距、輻射光譜學(xué)、量子光學(xué)、流式細(xì)胞計數(shù)等）因固態(tài)PCDs（光子計數(shù)器件）技術(shù)不斷進(jìn)步而獲益匪淺，其優(yōu)點包括低DCR（暗計數(shù)率）、高探測概率、低工作偏壓、大線性動態(tài)范圍、輻射穩(wěn)定性、輕巧小型等。

相比于光電倍增管，固態(tài)SiPM（硅光電倍增管）具有相似的高增益且可以在較低的偏壓（幾十伏）下工作，同時避免了光電倍增管的磁敏感性。這些小巧輕便的探測器可以制成陣列，因此現(xiàn)在已經(jīng)廣泛商業(yè)化，并且在光子計數(shù)應(yīng)用中越來越受歡迎。

然而，SiPM的高DCR問題（每平方毫米從千到百萬cps）仍是一個現(xiàn)代問題，它大大限制了它們的應(yīng)用，特別是在惡劣環(huán)境下。由于硅的帶隙相對較窄，因此SiPM的DCR每增加8K，便會翻倍。因此，通常需要冷卻才能達(dá)到最佳性能。

MHPs（金屬鹵化物鈣鈦礦）在太陽能電池、發(fā)光二極管、光電探測器、電離輻射探測器、太陽能燃料等領(lǐng)域顯示出了巨大的潛力。這些材料具有可調(diào)的組成和維度，顯著豐富了材料的設(shè)計和選擇可能性。

這些應(yīng)用利用了MHPs的許多獨特的光電特性，例如非常長的電荷復(fù)合壽命、大的載流子遷移率、對紫外和可見光以及近紅外光的強(qiáng)吸收或?qū)射線的衰減。鉛基鈣鈦礦的帶隙遠(yuǎn)大于硅，可以大大降低器件噪聲。

使用多晶和單晶鈣鈦礦已經(jīng)證明了非常敏感的光電探測器，最低可檢測穩(wěn)態(tài)光強(qiáng)度達(dá)到平方厘米的皮瓦級尺度。盡管它們的靈敏度已經(jīng)與或優(yōu)于最好的商業(yè)硅光電二極管相當(dāng)，但鈣鈦礦光電探測器尚未被證明適用于光子計數(shù)。其中一個挑戰(zhàn)來自于MHP中一些離子的高遷移率，這使得這些器件不能應(yīng)用反向偏置甚至只有幾伏的電壓。

在這里，研究者報道了具有極低DCR的自供電鈣鈦礦PCDss。令人驚訝的是，研究者發(fā)現(xiàn)不限制電荷收集效率的淺阱，有助于鈣鈦礦PCDss的高DCR。

鈣鈦礦光子計數(shù)探測器(PCDss)的光子計數(shù)能力主要由淺阱決定，盡管深阱也限制了電荷收集效率。在聚晶三碘化鉛甲基銨中發(fā)現(xiàn)了兩個能量深度分別為5.8±0.8毫電子伏特(meV)和57.2±0.1 meV的淺圈閉，它們分別停留在晶界和表面。

結(jié)果表明，二苯硫醚的晶粒尺寸增強(qiáng)和表面鈍化，可以分別減少這些淺層圈閉。在室溫下，它極大地抑制了暗計數(shù)率(DCR)，從>每秒每平方毫米(cps mm^?2)降低到2 cps mm^?2，對弱光的響應(yīng)比SiPMs要好得多。

鈣鈦礦PCDss能夠以比SiPMs更好的能量分辨率收集γ射線能譜，并在高達(dá)85°C的高溫下保持性能。這項研究利用其獨特的缺陷特性，開辟了鈣鈦礦光子計數(shù)的新應(yīng)用。

圖1 暗計數(shù)的起源與光子計數(shù)性能

圖2 抑制鈣鈦礦PCDss的DCR

圖3 鈣鈦礦探測器光子計數(shù)性能

圖4 鈣鈦礦PCDss與LaBr₃:Ce閃爍體耦合的γ射線能譜性能

圖5 鈣鈦礦PCDss穩(wěn)定性

總的來說，研究者發(fā)現(xiàn)鈣鈦礦PCDss的DCR主要由位于晶界和表面的淺陷阱中的電荷去捕獲所控制，通過增加晶粒尺寸和用二苯硫化物對膜表面進(jìn)行表面修飾來抑制淺陷阱實現(xiàn)了超低DCR。

抑制淺陷阱使鈣鈦礦PCDs的DCR比SiPM低100-1,000倍，并且對微弱光具有更好的響應(yīng)線性，而DCR由于電荷陷阱的小激活能而不對溫度敏感。

零偏工作的鈣鈦礦PCDs被證明可作為γ射線光譜探測器，在室溫下比商業(yè)SiPM具有更好的⁵⁷Co源能量分辨率。在高達(dá)85℃的高溫下，鈣鈦礦PCDs比SiPM更能保持能量分辨率，顯示了其在惡劣環(huán)境中工作的潛力。

該研究發(fā)現(xiàn)，表面常規(guī)修飾也顯著影響淺陷阱，這對鈣鈦礦的穩(wěn)定性和摻雜具有重要意義。

作者介紹

黃勁松，美國北卡羅來納大學(xué)教堂山分校應(yīng)用物理系教授，2000年本科畢業(yè)于湘潭大學(xué)，2003年碩士畢業(yè)于中科院半導(dǎo)體所，2007博士畢業(yè)于美國UCLA楊陽教授課題組。

黃勁松教授作為鈣鈦礦材料研究領(lǐng)軍人物，在鈣鈦礦太陽能電池、光探測器、射線探測器及X射線成像等領(lǐng)域取得突出成就。

近年來在Science, Nature Energy, Nature Photonic, Nature Materials, Nature Nanotechnology, JACS等國際頂級期刊上發(fā)表學(xué)術(shù)論文近300篇，研究被媒體廣泛報道，連續(xù)三年被Clarivate Analytics 和Thomson Reuters評為世界高引用科學(xué)家，總被引已達(dá)55000+。

文獻(xiàn)信息

Zhou, Y., Fei, C., Uddin, M.A.?et al.?Self-powered perovskite photon-counting detectors.?Nature?(2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05847-6

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-05847-6

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