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水系鋅離子電池（ZIBs）得益于其固有的安全性和可持續(xù)性等特性，已被認(rèn)為是電網(wǎng)規(guī)模儲能技術(shù)的引人注目的候選者。構(gòu)建一個可靠的固體電解質(zhì)中間層（SEI）是實(shí)現(xiàn)高度可逆的鋅金屬（Zn⁰）電極的必要條件。

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成果簡介

近日，香港城市大學(xué)支春義教授課題組發(fā)現(xiàn)與傳統(tǒng)的“體溶劑化”機(jī)制相反，SEI結(jié)構(gòu)主要以雙電層（EDL）吸附為主。作者用醚添加劑控制EDL吸附和Zn²⁺溶劑化。在EDL上具有介質(zhì)吸附的12-crown-4導(dǎo)致形成了具有內(nèi)部無機(jī)ZnF_x/ZnS_x和外部有機(jī)C-O-C組分的層結(jié)構(gòu)SEI。這種結(jié)構(gòu)賦予了SEI高剛度和強(qiáng)韌性，使100 cm^{2 ?}Zn||Zn軟包電池在面積容量為10 mAh cm^?2的情況下，累積容量為4250 mAh cm^?2。更重要的是，一個2.3 Ah Zn||Zn_0.25V₂O₅?nH₂O軟包電池提供的能量密度為104 Wh L_cell^?1，并在低負(fù)/正極比（2.2：1）、貧電解質(zhì)（8 g Ah^-1）和高面積容量（~13 mAh cm^?2）的惡劣條件下運(yùn)行> 70天。

值得注意的是，這是支春義教授的第25篇Angew！

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圖文導(dǎo)讀

圖1. EDL結(jié)構(gòu)和不同電解質(zhì)的Zn²⁺溶劑化性質(zhì)

作者通過引入一系列醚添加劑，即15-冠-5（15-C-5）、12-冠-4（12-C-4）和三甘醇二甲醚（G3）來控制EDL吸附和體積Zn²⁺溶劑化。它們在EDL吸附行為（15-C-5 < 12-C-4 < G3）和Zn²⁺溶劑化能（15-C- 5 > 12-C-4 > G3）上表現(xiàn)出相反的趨勢。此外，這些醚分子具有相同的結(jié)構(gòu)單元（-[-CH₂-CH₂-O-]-），從而排除了化學(xué)成分的干擾。將三種添加劑引入基線電解液2 m Zn（OTf）₂/H₂O，H2O：醚重量比為8：2。為簡單起見，將電解質(zhì)分別記為15-C-5、12-C-4、G3和水。

圖2. 半電池電化學(xué)性能

在電流密度為1 mA cm^-2、面積容量為1 mAh cm^-2的情況下，作者用Zn||Cu半電池檢測Zn⁰的電鍍/剝離可逆性。圖2中顯示了庫侖效率（CE）作為循環(huán)數(shù)的函數(shù)。12-C-4電池的CE在第20個周期急劇上升到99.4%，然后逐漸上升，然后穩(wěn)定在~99.6%，直到第100個周期，之后在第300個周期之前保持在這個值附近。相比之下，對于15-C-5和G3的電池，在第20和第50個周期上升到~99%，在第100個周期之前逐漸下降到~98%，在第300個周期之前保持在~98%。

圖3. 形成的SEI的結(jié)構(gòu)組成

圖4. EDL吸附主導(dǎo)SEI形成機(jī)理的示意圖

SEI的主要組成以及在三種電解質(zhì)中的吸附/溶劑化行為表明，SEI的形成過程主要是由EDL吸附物質(zhì)的分解決定。在15-C-5和G3電解質(zhì)中，對醚的吸附最弱，吸附最強(qiáng)，導(dǎo)致形成無機(jī)主導(dǎo)和有機(jī)主導(dǎo)的SEIs。在重復(fù)Zn⁰電鍍/剝離過程中，均發(fā)生裂紋或溶解，不能有效阻斷水電解質(zhì)的侵入，導(dǎo)致嚴(yán)重的氫氣氣體演化和持續(xù)的自放電。而12-C-4的介質(zhì)吸附形成層結(jié)構(gòu)SEI，內(nèi)層為無機(jī)ZnF_x/ZnS_x，外層為有機(jī)C-O-C。

無機(jī)成分的高剛性/強(qiáng)度（ZnF_x）顯著抑制鋅枝晶的生長，而有機(jī)成分的高韌性（C-O-C）確保了SEI層足夠的靈活性，這兩個使更可靠和可持續(xù)的SEI相比單獨(dú)無機(jī)主導(dǎo)或有機(jī)主導(dǎo)的SEI。這說明了有機(jī)和無機(jī)成分共存的重要性。作者注意到，水分子既可以吸附在EDL上，也可以吸附在溶劑化的Zn²⁺上。然而，很難區(qū)分它們對SEI形成的貢獻(xiàn)。

圖5. 高面積容量的可負(fù)擔(dān)能力

圖6. 高面積容量軟包電池

采用12-C-4電解質(zhì)的100 cm² Zn||Zn軟包電池在高面積容量為10 mAh cm^?2時，其累積容量為4250 mAh cm^?2，實(shí)際ZUR為43%。高容量的Zn||Zn_0.25V₂O₅ ?nH₂O全電池運(yùn)行> 108天（在2 C下進(jìn)行3200個循環(huán)）。更重要的是，一個2.3 Ah Zn||Zn_0.25V₂O₅ ?nH₂O軟包電池在惡劣條件下，即低負(fù)/正極比率（2.2：1），貧電解質(zhì)（8 g Ah^-1），高面積容量（~13 mAh cm^?2）下，提供了104 Wh L_cell^?1（基于整個電池）的能量密度和運(yùn)行> 70天的壽命。

總結(jié)展望

綜上，作者揭示了EDL吸附主導(dǎo)的在鋅金屬電極上SEI的形成機(jī)制。作者發(fā)現(xiàn)，吸附最弱的15-C-5導(dǎo)致無機(jī)ZnF_x/ZnS_x主導(dǎo)的SEI，而吸附最強(qiáng)的G3導(dǎo)致有機(jī)（C-O-C）主導(dǎo)的SEI。相比之下，具有介質(zhì)吸附的12-C-4促進(jìn)了一層結(jié)構(gòu)的SEI，內(nèi)層為無機(jī)ZnF_x/ZnS_x，外層為有機(jī)C-O-C。由于無機(jī)和有機(jī)組分的高剛度和強(qiáng)韌性，層結(jié)構(gòu)SEI在高面積容量運(yùn)行下具有較強(qiáng)的大容量膨脹能力。

該工作為可靠和可持續(xù)的SEI設(shè)計(jì)提供了新的見解，有助于在實(shí)際的儲能技術(shù)中實(shí)現(xiàn)高度可逆的鋅金屬電極。

文獻(xiàn)信息

Yu Wang,? Bochun Liang,? Jiaxiong Zhu,? Geng Li,? Qing Li,? Ruquan Ye,? Jun Fan,? Chunyi Zhi. Manipulating Electric Double Layer Adsorption for Stable Solid-Electrolyte Interphase in 2.3 Ah Zn-Pouch Cells. Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202302583; Angew. Chem. 2023, e202302583. https://doi.org/10.1002/anie.202302583

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