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鈣鈦礦型發(fā)光二極管(LED)，由于其快速增長的外量子效率(EQE)而受到廣泛關注。

然而，大多數(shù)鈣鈦礦LED的高EQEs是在低電流密度（<1 mA cm^-2）和低亮度下報道的。高亮度下的效率下降和快速退化，抑制了其實際應用。

在此，來自中國科學技術大學的崔林松&英國劍橋大學的Neil C. Greenham等研究者展示了在高亮度下具有特殊性能的鈣鈦礦LED，這是通過引入一種多功能分子實現(xiàn)的，該分子同時消除了鈣鈦礦薄膜中的非輻射區(qū)域，并抑制了鈣鈦礦在與電荷傳輸層界面的發(fā)光淬滅。相關論文以題為“Bright and stable perovskite light-emitting diodes in the near-infrared range”于2023年03月16日發(fā)表在Nature上。

可溶性金屬鹵化物鈣鈦礦材料，表現(xiàn)出高色純度、可調(diào)發(fā)射波長和優(yōu)異的電荷傳輸性能。它們被認為是具有低成本、靈活性和輕量化的高性能發(fā)光二極管（LED）的潛在候選材料。

在過去的十年中，鈣鈦礦LED已經(jīng)得到了廣泛的優(yōu)化，通常通過分子添加劑的加入來實現(xiàn)，可以實現(xiàn)20%以上的外量子效率。更高效的鈣鈦礦LED不斷出現(xiàn)，同時在低亮度下提高了穩(wěn)定性。

然而，高外量子效率和穩(wěn)定性主要是在低電流密度和亮度下報告的。保持在高亮度下的外量子效率和穩(wěn)定性已經(jīng)成為商業(yè)化鈣鈦礦LED的關鍵挑戰(zhàn)。

在此，研究者設計了一種多功能分子2-(4-(甲基磺?；?苯基)乙胺（MSPE），來操縱3D立方相（α相）甲胺鉛三碘化物（FAPbI3）鈣鈦礦的光電、晶體和形態(tài)性質，并展示了高亮度、高效且操作穩(wěn)定的近紅外（NIR）鈣鈦礦LED。

MSPE通過去除鈣鈦礦薄膜中的非輻射暗區(qū)，提高了結晶度和光致發(fā)光（PL）效率，并誘導均勻的發(fā)射。作為多功能添加劑，MSPE還提供了一個屏障，以防止與載流層接口處的鈣鈦礦發(fā)光猝滅。此外，MSPE器件顯示出減少焦耳加熱的特性，這使得高EQE能夠在超高電流密度下保持，并減少了熱降解。

由此，產(chǎn)生的LED發(fā)出波長為800納米的近紅外光，在33毫安/平方厘米處顯示出23.8%的峰值EQE，并在高電流密度（最高達1,000毫安/平方厘米）下保持10%以上的EQE。在脈沖操作中，它們在超高電流密度（4,000毫安/平方厘米）下保持16%的EQE，同時具有超過3,200瓦特秒/平方米的高輻射強度。

值得注意的是，在初始輻射強度為107瓦特秒/平方米時，已經(jīng)實現(xiàn)了32小時的半壽命，這代表了具有超過20% EQE的鈣鈦礦LED在高亮度水平上的最佳穩(wěn)定性。在高亮度下展示高效穩(wěn)定的鈣鈦礦LED是商業(yè)化的重要一步，同時也開啟了超越傳統(tǒng)LED技術的新機遇，例如鈣鈦礦電泵浦激光器。

圖1. 鈣鈦礦半導體的結構和性能

圖2. 鈣鈦礦薄膜的特征和分子相互作用

圖3. 鈣鈦礦薄膜的電荷載流子動力學

圖4. 具有電荷傳輸層的鈣鈦礦的時間分辨PL衰減動力學

綜上所述，研究者設計了一種多功能分子MSPE來控制鈣鈦礦薄膜的光電、晶體和形態(tài)學特性。

MSPE改善了結晶度并消除了鈣鈦礦薄膜中的非輻射暗區(qū)。同時，MSPE在不連續(xù)的鈣鈦礦晶粒之間的自組裝消除了設備中的界面淬滅途徑。全面抑制薄膜和器件中的非輻射途徑使研究者能夠實現(xiàn)高效和明亮的鈣鈦礦LED，在高亮度時EQE超過20%的鈣鈦礦LED中具有最佳的運行穩(wěn)定性。

研究者的研究結果表明，低溫溶液加工的鈣鈦礦LED，有可能在高亮度下實現(xiàn)高效率并超越傳統(tǒng)的LED技術。

文獻信息

Sun, Y., Ge, L., Dai, L.?et al.?Bright and stable perovskite light-emitting diodes in the near-infrared range.?Nature?(2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05792-4

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-05792-4#citeas

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