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1. Advanced Functional Materials：MXene 衍生碳包覆 π-Ti₂O(PO₄)₂作為聚陰離子化合物的新候選物用于鉀離子電池負極

在聚陰離子材料中發(fā)生的插層型反應(yīng)被認為是應(yīng)對鉀離子電池（PIB）中大量K+與主體結(jié)構(gòu)之間不匹配關(guān)系的一種簡單方法。然而，引入聚陰離子骨架帶來的大“死”重量和較差的導電性嚴重限制了聚陰離子負極的電化學性能。

8篇電池頂刊集錦：陳人杰、Whittingham、姚霞銀、胡先羅、孫靖宇、張嘉恒、張聯(lián)齊、賀艷兵等成果

在此，北京理工大學李麗教授、陳人杰教授等人通過簡單的Ti₃C₂T_x MXene衍生方法合成了一種碳涂層1Dπ型氧化鈦磷酸鹽（π-Ti₂O(PO₄)₂）(TOP@C)。通過結(jié)構(gòu)分析和DFT計算，發(fā)現(xiàn)TOP@C中存在有機磷源（植酸）衍生的超薄碳層、合適的容納位點和K+的擴散路徑，確保了TOP@C負極在K+的插入和遷移過程中具有更強的導電性、更小的體積變化以及有競爭力的插入能量和低的擴散障礙。這些都使得TOP@C克服了聚陰離子化合物中存儲容量的限制。

圖1. DFT計算

總而言之，該工作通過簡單的Ti₃C₂T_x衍生方法合成了具有沿[100]方向優(yōu)先生長方向的一維碳包覆TOP@C，并證明了其作為PIB新候選負極的可行性。根據(jù)DFT計算，TOP@C中的π-Ti₂O(PO₄)₂的晶體結(jié)構(gòu)使其具有低應(yīng)變K+插入的特性。

此外，TOP@C可沿[100]方向提供大型隧道進而緩解PIBs中K+插入能量和擴散勢壘。特別地，TOP@C//PTCDA全電池提供了119.4 Wh kg^-1的高能量密度，功率密度高達632.8 W kg^-1，并在循環(huán)過程中保持了理想的容量。因此，這種MXene衍生的策略可為低應(yīng)變負極和正極的高性能無機開放框架的設(shè)計提供思路。

圖2. TOP@C//PTCDA全電池的電化學性能

A New Candidate in Polyanionic Compounds for Potassium Ion Battery Anode: MXene Derived Carbon Coated π-Ti2O(PO4)2, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202300125

2. ACS Energy Letters：鋰金屬電池新型電解質(zhì)的電壓和溫度限制

高能LMB的關(guān)鍵挑戰(zhàn)是枝晶鋰的形成、差的CE以及與高壓正極的兼容性問題。為了解決這些問題，一個核心策略是創(chuàng)造新型電解質(zhì)形成穩(wěn)定界面以抑制鋰枝晶的形成并支持高壓正極。大多數(shù)電解質(zhì)溶劑在低電壓下對強還原性鋰金屬不穩(wěn)定，在高電壓下對氧化性正極不穩(wěn)定。經(jīng)過多年探索，包括局部高濃度電解質(zhì)（LHCEs）在內(nèi)的新型電解質(zhì)已經(jīng)被開發(fā)出來。

為了提高氧化穩(wěn)定性，新設(shè)計的碳酸酯電解質(zhì)配方采用多鹽策略，已被證明可以通過添加二價鹽促進LiNO₃ 在碳酸酯溶劑中的溶解。LiNO₃ 和 LiPF₆ 在碳酸酯溶劑中的組合形成了無機物豐富的SEI和CEI，使鋰負極實現(xiàn)了高CE，使得高壓NMC811正極實現(xiàn)長循環(huán)壽命，而且使用鹽的成本比純雙（氟磺酰）亞胺鋰（LiFSI）低。盡管這些新的電解質(zhì)在LMB的電化學方面可以超過商業(yè)碳酸酯電解質(zhì)，但它們的安全和穩(wěn)定性窗口仍未被探索。

在此，紐約州立大學賓漢姆頓分校M. Stanley Whittingham教授等團隊對七種新開發(fā)的電解質(zhì)的熱穩(wěn)定性進行了評估，并與兩種商業(yè)碳酸酯電解質(zhì)（1 M LiPF₆ /EC:DMC和1 M LiPF₆/EC:EMC）進行了比較。

研究中進行了兩種類型的測量，一種是差示掃描量熱法（DSC），其中活性材料和電解質(zhì)被置于高溫下（高達300℃），以比較動態(tài)加熱過程中的熱失控情況。使用這種方法，不僅測試了電解質(zhì)本身的熱穩(wěn)定性，而且還測試了與高充電態(tài)的NMC811正極（充電至4.8 V）或充電態(tài)的LMA共存的熱穩(wěn)定性。另一個是等溫微熱量測定法（IMC），它被用來監(jiān)測充電過程中全電池的實時熱量演變。實時監(jiān)測所有電池元件和過程產(chǎn)生的熱流，可為確定副反應(yīng)的來源和程度提供寶貴的見解。測量的熱量是來自電極上可逆的法拉第反應(yīng)以及導致電池退化的不可逆副反應(yīng)的貢獻之和。識別副反應(yīng)的開始和峰值可以闡明電池安全運行的極限以及電池元件和電解質(zhì)具有最佳穩(wěn)定性的條件。

此外，為了推動穩(wěn)定性的極限并與DSC研究相匹配，通過將電池充電到4.8V并在32℃、45℃和60℃的等溫條件下進行操作性測量，以模仿電池的不同工作條件。

圖1. 電解質(zhì)及其特性表

結(jié)果顯示，通過原位DSC和操作DSC（IMC）研究了多種開發(fā)的、具有競爭力的LMB電解質(zhì)的熱穩(wěn)定性，并與兩種商業(yè)碳酸酯電解質(zhì)LP30和LP57進行了比較。對于在高達300℃的高溫下進行的原位熱測量，新的電解質(zhì)在抑制電池活性材料的發(fā)熱方面顯示出明顯的優(yōu)勢。這可歸因于其特殊的配方，有助于穩(wěn)定正極或負極上的界面，因為電解質(zhì)和正極或負極之間的副反應(yīng)是嚴重放熱反應(yīng)的主要原因。

相對而言，這些新的電解質(zhì)在操作性測量中的熱行為大多只是略好于或與兩種商業(yè)碳酸酯電解質(zhì)相當，因為IMC測量所采用的極端充電電壓（4.8V）嚴重超過了某些新電解質(zhì)的安全工作窗口。此外，監(jiān)測第一次充電過程中的熱釋放可能過于局限，無法確定電解質(zhì)的實際穩(wěn)定性。以較低的充電電壓和較長的循環(huán)時間進行操作性熱研究需進一步探索。

此外，通過研究電池組件對熱行為的影響可確定穩(wěn)定策略：如用涂層/替代物修改正極材料，減少電解液量，以及防止與非活性電池組件發(fā)生腐蝕反應(yīng)。因此，這項初步研究有望對這些新電解質(zhì)的安全性進行粗略估計并為將來探索更好的電解質(zhì)奠定了基礎(chǔ)。

圖2. 僅有電解質(zhì)、電解質(zhì)+Targray NMC811充電到4.8V，以及電解質(zhì)+鋰金屬陽極在用圖1所列電解質(zhì)充電后的原位DSC曲線

Voltage and Temperature Limits of Advanced Electrolytes for Lithium-Metal Batteries，?ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00235

3. Advanced Materials: 氟化Li₁₀GeP₂S₁₂可實現(xiàn)穩(wěn)定的全固態(tài)鋰電池

全固態(tài)鋰電池因其安全性的提高和較高的理論能量密度而備受關(guān)注。然而在所有固體電解質(zhì)中，硫化物電解質(zhì)Li₁₀GeP₂S₁₂表現(xiàn)出非常高的離子電導率，為12 mS cm^-1與有機液體電解質(zhì)相當。但Li₁₀GeP₂S₁₂在潮濕空氣中容易水解，釋放有毒H₂S導致離子電導率明顯下降。

此外，鋰金屬與Li₁₀GeP₂S₁₂之間的內(nèi)在熱力學不穩(wěn)定性導致Li₁₀GeP₂S₁₂的還原。因此，Li₁₀GeP₂S₁₂對水分和鋰金屬的不穩(wěn)定性是其在全固態(tài)鋰電池中應(yīng)用的兩個挑戰(zhàn)。

在此，中科院寧波材料所的姚霞銀研究員團隊通過采用氣相氟化法制備了LiF包覆核殼電解質(zhì)LiF@ Li₁₀GeP₂S₁₂。得到的LiF@ Li₁₀GeP₂S₁₂電解質(zhì)具有優(yōu)異的水分和鋰穩(wěn)定性。并且通過DFT計算表明，具有一階低吸附能0.16eV的LiF殼能有效阻止Li₁₀GeP₂S₁₂鋰位點對H₂O的吸附和PS₄^3-分解。因此，LiF@Li₁₀GeP₂S₁₂在空氣暴露40分鐘后，離子電導率為1.46 × 10^-3S cm^-1。

圖1. LiF@Li₁₀GeP₂S₁₂的示意圖及結(jié)構(gòu)表征

實驗結(jié)果顯示低電導率(2.42 × 10^-9 S cm^-1)的LiF@Li₁₀GeP₂S₁₂抑制了鋰枝晶的生長，阻斷了對鋰的副反應(yīng)，使室溫下的CCD從1.0 mA cm^-2提高到3.0 mA cm^-2。

此外，組裝的LiNbO₃@LiCoO₂/ LiF@Li₁₀GeP₂S₁₂/Li全固態(tài)鋰電池在1C下1000次循環(huán)后的可逆容量為101 mAh g^-1，在0.1 C、0.2 C、0.5 C、1 C、2 C和3 C時的倍率性能分別為132.8、128.9、120.7、103.1、80.7和65.1 mAh g^-1。因此，該工作為硫化物電解質(zhì)的水解機制和全固態(tài)鋰電池中硫化物電解質(zhì)對水分和鋰的穩(wěn)定提供了新的視角。

圖2. LiNbO₃@LiCoO₂/ Li₁₀GeP₂S₁₂/Li和LiNbO₃@LiCoO₂/LiF@Li₁₀GeP₂S₁₂/Li的電化學性能

Fluorinated Li10GeP2S12 enables stable all-solid-state lithium batteries，?Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202211047

4. Advanced Energy Materials：一種具有溶劑化結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)和電極/電解質(zhì)界面操縱的多功能電解質(zhì)添加劑助力低溫鋰電

提高鋰離子電池(LIBs)對全球極端溫度和氣候的耐受性對其全球推廣至關(guān)重要。然而，當在寬溫度范圍（WT）內(nèi)操作時，LIBs對關(guān)鍵組分有更嚴格的要求，尤其是同時要求良好的界面動力學和熱穩(wěn)定性。

在此，華中科技大學胡先羅教授團隊報道了一種新型多功能電解液添加劑N-叔丁基-2-噻吩磺酰胺(NTSA)用于制備寬溫條件下穩(wěn)定的鋰離子電池。電解質(zhì)中的鋰離子溶劑化結(jié)構(gòu)受到調(diào)節(jié)，導致優(yōu)異的Li+傳輸。有效的NTSA添加劑優(yōu)先分解形成均勻的電極/電解質(zhì)界面，可在正極和負極表面上同時具有豐富的多相無機Li-F、Li₃N和Li-S物質(zhì)。所得的富含無機物的界面不僅可以促進低溫下的界面鋰離子轉(zhuǎn)移動力學，而且可以保護活性材料并增強高溫下界面和LIB電池的熱穩(wěn)定性。

圖1. 電解質(zhì)中的Li+溶解結(jié)構(gòu)

總之，這項工作開發(fā)了一種多功能電解液添加劑NTSA，推動了鋰離子電池在WT范圍內(nèi)穩(wěn)定運行。NTSA添加劑不僅調(diào)節(jié)Li+溶劑化結(jié)構(gòu)(特別是Li+和FEC溶劑的配位)，而且同時構(gòu)建具有豐富的Li-F、Li₃N和Li-S無機物種致密的CEI和SEI。受益于穩(wěn)定的CEI/SEI，電解質(zhì)和界面中的Li+傳輸動力學被大大增強，并且界面和體結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性顯著提高。單個電池可實現(xiàn)在低溫下優(yōu)異的Li+動力學和在高溫下的熱穩(wěn)定性。

此外，LCO||ω-LVO LIB采用含NTSA的電解質(zhì)，在-20°C時實現(xiàn)了100.1 mAh g^-1(0.2 A g^-1)的驚人容量，在55°C時實現(xiàn)了94.5%(0.5 A g-1)的高容量保持率。因此，這項工作為開發(fā)具有多功能的獨特電解質(zhì)添加劑提供了實用策略，以提高WT范圍內(nèi)的穩(wěn)定高性能LIB。

圖2. LCO||ω-LVO電池的實用性

A Multifunctional Electrolyte Additive With Solvation Structure Regulation and Electrode/Electrolyte Interface Manipulation Enabling High-Performance Li-Ion Batteries in Wide Temperature Range, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202203449

5. ACS Nano：通過幾何/電子調(diào)解器調(diào)制引導Li-S電池的雙向硫氧化還原作用

調(diào)解劑的設(shè)計已經(jīng)激發(fā)了越來越多的關(guān)注，以幫助解決Li-S領(lǐng)域中激增的難題，主要涉及多硫化物的穿梭和遲緩的氧化還原動力學。然而，通用的設(shè)計理念盡管備受追捧但至今仍遙不可及。

在此，蘇州大學孫靖宇教授團隊提出了一個通用的、簡單的材料策略，以提高調(diào)解劑對Li-S電池的電催化效果。這一策略是通過對原型VN介質(zhì)的幾何/電子調(diào)制實現(xiàn)的，其中三重界面、良好的催化活性和易離子擴散率的相互作用有利于指導雙向硫氧化還原動力學。

圖1. 介質(zhì)設(shè)計原理及多硫化物調(diào)控性能示意圖

研究發(fā)現(xiàn)，在Co-VN@NC原型電催化劑的調(diào)節(jié)下，雙向多硫化物的氧化還原動力學可以得到大幅度提升。豐富的三相界面、優(yōu)異的催化活性和便捷的離子擴散性是實現(xiàn)硫氧化還原化學的關(guān)鍵前提條件之一。

因此，基于Co-VN@NC調(diào)解劑的Li-S電池收獲了令人印象深刻的循環(huán)性能，在1.0C的條件下，500次循環(huán)的容量衰減率為0.07%。特別地，高負載Li-S電池可以保持令人滿意的4.63mAh cm^-2的面積容量。因此，該工作對雙向多硫化物電催化劑在Li-S電池中的合理調(diào)控有深刻的指導意義。

圖2. 不同介質(zhì)的電化學性能

Steering Bidirectional Sulfur Redox via Geometric/Electronic Mediator Comodulation for Li–S Batteries, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c00377

6. Advanced Functional Materials：離子液體摻雜劑將空位缺陷拓撲絕緣體嵌入N和B共摻雜的1D碳納米棒中用于動力學增強的鋰硫電池

鋰硫（Li-S）電池受到多硫化物的穿梭效應(yīng)和遲緩的氧化還原動力學的阻礙。

在此，哈爾濱工業(yè)大學（深圳）劉向力教授/張嘉恒教授團隊合成了具有豐富Te空位的拓撲絕緣體（TIs）Bi₂Te_3-x，并將其嵌入N和B共摻雜的碳納米棒（Bi₂Te_3-x@NBCNs），作為高性能Li-S電池的硫主復合材料。其中，Bi₂Te₃-x@NBCNs有效地提高了本征導電性，加強了化學親和力，并加速了多硫化物的氧化還原動力學。具有N和B共摻雜原子的一維碳納米棒被賦予了豐富的極性位點，提高了多硫化物的化學親和力，而嵌入的Bi₂Te₃-x納米顆粒進一步促進了Li₂S₂/Li₂S的成核和電沉積。

并且通過原位拉曼光譜學證實，Bi₂Te_3-x@NBCNs有效地減少了多硫化物的正極側(cè)積累，并抑制了穿梭效應(yīng)。由于豐富的雜原子極性位點和導電拓撲表面狀態(tài)的非凡協(xié)同效應(yīng)，基于Bi₂Te_3-x@NBCN的電池在0.2 C時表現(xiàn)出1264 mAh g^-1的高初始比容量和超長的使用壽命（>1000次循環(huán)，在1.0 C時每循環(huán)降解率為0.02%）。

圖1. Li-S電池的原位拉曼設(shè)備示意圖

總而言之，該工作設(shè)計了一種具有導電拓撲表面狀態(tài)的TI Bi₂Te_3-x，并將充足的Te空位嵌入具有超薄層的1D N和B共摻雜碳納米棒中。所制備的Bi₂Te₃@NBCN催化劑表現(xiàn)出顯著的催化活性，促進了多硫化物的氧化還原反應(yīng)。N和B共摻雜的雜原子有效地固定了可溶性多硫化物，抑制了其遷移。同時，Te空位的引入大大優(yōu)化了表面電子分布的拓撲狀態(tài)，加速了電荷轉(zhuǎn)移。

因此，即使在高硫負荷（7.8 mg cm^-2）和貧電解質(zhì)（E/S = 5.8 μL mg cm^-1）條件下，Bi₂Te₃@NBCN催化劑仍表現(xiàn)出了可觀的高速性能（在1.0 C時為978 mAh g cm^-1），超長的循環(huán)穩(wěn)定性（每循環(huán)的容量衰減率僅為0.02%），以及具有競爭力的面積容量（6.9 mAh cm^-2）。該工作還為設(shè)計高性能Li-S電池的帶Te空位的TI提供了一種新的策略并可以擴展到其他電催化系統(tǒng)。

圖2. 基于Bi₂Te_3-x@NBCN的電化學性能

Vacancy-Defect Topological Insulators Bi2Te3?x Embedded in N and B Co-Doped 1D Carbon Nanorods Using Ionic Liquid Dopants for Kinetics-Enhanced Li–S Batteries，?Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202214161

7. Advanced Energy Materials：室溫固態(tài)聚合物電解質(zhì)中的鋰離子轉(zhuǎn)移機理

固體聚合物電解質(zhì)(SPE)離子電導率低，使用壽命短，限制了常溫聚合物鋰金屬電池的應(yīng)用。

在此，天津理工大學張聯(lián)齊、宋大衛(wèi)、馬月等人開發(fā)了一種常溫雙層固體聚合物電解質(zhì)，并創(chuàng)新性地研究了相關(guān)工作機制。在該工作中，聚碳酸丙烯酯（PPC）/琥珀腈（SN）與正極接觸，而聚氧化乙烯（PEO）/Li₇La₃Zr₂O₁₂靠近負極側(cè)。此外，通過分子動力學（MD）模擬，首次闡明了SN和鋰鹽之間的分子間相互作用，SN的N原子和鋰離子之間形成了配位（[SN···Li+]）。

更重要的是，利用密度泛函理論（DFT）進一步闡明了SN和PPC/PEO聚合物之間的強相互作用，SN···PPC的結(jié)合能為-0.860 eV，SN···PEO的值為-0.744 eV，證明了[SN···Li+]溶解鞘結(jié)構(gòu)的形成。理想的結(jié)合能為[SN···Li+]結(jié)構(gòu)的生成提供了潛在動力進而允許鋰離子通過聚合物段快速傳輸。此外，SN···PPC呈現(xiàn)出比SN···PEO更強的結(jié)合能，這有利于隔離鋰負極和SN之間的直接接觸，從而防止寄生反應(yīng)的發(fā)生。

圖1. 分子動力學模擬

研究表明，使用DSPE組裝的LFP/Li電池顯示出優(yōu)異的循環(huán)性能，在室溫下循環(huán)200次后容量保持率達到96%。而NCM622/Li電池的放電容量為188.6 mAh g^-1，100次循環(huán)后的容量保持率為86.3%。值得注意的是，Li/Li對電池循環(huán)1000小時后具有55 mV的低過電位且25℃下高達1.3 mA cm^-2的臨界電流密度。因此，這項工作對室溫下SPE離子傳輸機制的有了深刻認識將促進具有環(huán)境可操作性和高安全性的先進電解質(zhì)設(shè)計。

圖2. DSPE組裝全電池的電化學性能

Li-Ion Transfer Mechanism of Ambient-Temperature Solid Polymer Electrolyte toward Lithium Metal Battery, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202204036

8. Angewandte Chemie International Edition：確定固態(tài)鋰電池中離子傳輸通量的作用

固態(tài)鋰金屬電池（SSLMB）是高能量密度儲能裝置的有前途的候選者。然而，仍然缺乏一個評估標準來評估實際研究狀況和比較已開發(fā)的SSLMB的總體性能。

在此，清華大學深圳國際研究生院賀艷兵教授團隊首次提出了一種集成的終端描述概念，即Li+傳輸通量（??Li+），以綜合判斷固態(tài)電池的性能。

這個??Li+定義為一小時內(nèi)通過電極/電解質(zhì)界面單位面積的Li+的摩爾數(shù)（mol m^-2 h^-1）?？梢钥闯?，區(qū)域容量和循環(huán)速率（時間）是決定??Li+。顯然，增加面積比容量或縮短充電/放電時間可以獲得更高的??Li+，需要通過電極、固態(tài)電解質(zhì)和復雜界面進行出色的離子傳輸。

圖1. 固態(tài)電池的示意圖和提高??Li+的關(guān)鍵策略

為了克服挑戰(zhàn)并提高??Li+，應(yīng)該提高整個SSB構(gòu)型的離子傳輸效率，包括電極、電解質(zhì)和界面。因此，作者強調(diào)了提高??Li+的三個方面，包括在復合SSE中構(gòu)建跨相離子傳輸網(wǎng)絡(luò)，在復合電極中建立跨間隙離子傳輸通道，以及在電解質(zhì)和電極之間建立跨界面離子傳輸層。電解液和電極之間建立跨界面離子傳輸層。

首先，構(gòu)建具有內(nèi)在高離子傳導性和穩(wěn)定界面的連續(xù)離子傳輸通道，對于整合厚正極和負極至關(guān)重要。有必要設(shè)計低迂回的結(jié)構(gòu)，并應(yīng)用更小尺寸的SSE與更多的暴露表面。其次，利用不同的材料系統(tǒng)確定復合SSE內(nèi)部的跨相離子傳輸機制，對于通過應(yīng)用先進技術(shù)揭示內(nèi)在瓶頸具有重要意義。提高離子傳導性的關(guān)鍵是建立有效的傳輸網(wǎng)絡(luò)，減少不同相間離子傳輸?shù)哪芰空系K。耦合劑或添加劑可以有效地構(gòu)建高導電性復合SSEs的界面。第三，電解質(zhì)和電極之間的界面問題，如接觸不良和副反應(yīng)被描述為最大的挑戰(zhàn)。

此外，原位聚合是解決接觸問題的有效方法，實現(xiàn)了良好的界面兼容性，簡化了電池的組裝過程。由于其獨特的制造工藝，它也是實現(xiàn)SSBs高??Li+的重要技術(shù)。具體來說，應(yīng)考慮各種電解質(zhì)和電極的離子傳輸能力、化學/電化學穩(wěn)定性和界面的機械性能。此外，??Li+的新概念將發(fā)揮決定性的作用，客觀地評估SSB的性能，以促進其工業(yè)化生產(chǎn)，因此通過不斷努力實現(xiàn)高??Li+即可實現(xiàn)其大規(guī)模商業(yè)化。

圖2. 液體、準固態(tài)和固態(tài)Li電池的??Li+

Determining the Role of Ion Transport Throughput in Solid-State Lithium Batteries，?Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202302586w

原創(chuàng)文章，作者：菜菜歐尼醬，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/01/23/25bd176f45/

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