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劉慶華/廉世勛/蘇徽Nature子刊：MnO2中Ir中心拉伸應(yīng)變，助力構(gòu)建高活性和穩(wěn)定性PEMWE

質(zhì)子交換膜水電解槽(PEMWE)具有比堿性水電解槽更低的電阻損失、更少的氣體滲透和更高的電流密度，是生產(chǎn)清潔氫氣(H₂)燃料的一種可持續(xù)途徑。目前，水電解的整體效率主要受限于具有緩慢動(dòng)力學(xué)的陽(yáng)極析氧反應(yīng)(OER)，其包括緩慢的四個(gè)質(zhì)子耦合的電子轉(zhuǎn)移過(guò)程。此外，在高酸性氧化狀態(tài)下，特別是在高電流密度下，活性位點(diǎn)的降解嚴(yán)重限制了PEMWE器件的大規(guī)模應(yīng)用。

盡管Ir基金屬氧化物(IrO_x)已被廣泛用于水電解，但它們的質(zhì)量活性低、過(guò)電位高、成本高，以及在高電流密度下不能實(shí)現(xiàn)持續(xù)的高活性和耐久性。因此，開(kāi)發(fā)具有增強(qiáng)的電催化性能和良好的長(zhǎng)期耐久性的酸穩(wěn)定低Ir電催化劑對(duì)于促進(jìn)PEMWE裝置的實(shí)際應(yīng)用具有重要意義，但它仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)劉慶華、湖南師范大學(xué)廉世勛和蘇徽等采用陽(yáng)離子交換和隨后的快速退火-冷卻策略制備了一種低Ir電催化劑，其中Ir原子位于拉伸應(yīng)變Mn氧化物的表面Mn位點(diǎn)(TS-Ir/MnO₂)。限制在耐酸MnO₂中的扭曲的正方形平面(Ir-O₄)部分引入的張應(yīng)變可以增強(qiáng)Ir-O鍵的共價(jià)性，從而提高反應(yīng)過(guò)程中的去質(zhì)子化能力，并增加鍵與金屬d帶的軌道重疊程度。

尤其是MnO₂表面的拉伸應(yīng)變可以調(diào)控Ir中心的吸附行為，加速*OH在表面氧空位的去質(zhì)子化，從而有效地防止Ir中心的局部過(guò)氧化和減少溶解，保持催化劑的結(jié)構(gòu)完整性。

因此，在TS-Ir/MnO₂表面上發(fā)生的酸性O(shè)ER反應(yīng)遵循連續(xù)的局部晶格氧介導(dǎo)(L-LOM)機(jī)制，其導(dǎo)致催化劑在198 mV 的過(guò)電位下產(chǎn)生1025 A g_Ir^-1的高質(zhì)量活性，電流密度為10 mA cm^-2，分別比Ir-MnO₂(54 A g_Ir^-1)和商業(yè)IrO₂(2.7 A g_Ir^-1)高約19和380倍。最重要的是，原位同位素標(biāo)記SRIR證實(shí)了H₂O分子在表面氧空位上的快速吸附和*OH在晶格氧原子上的快速去質(zhì)子化，從而引發(fā)連續(xù)的L-LOM催化反應(yīng)以穩(wěn)定表面Ir活性位點(diǎn)。

因此，在200和500 mA cm^-2電流密度下，TS-Ir/MnO₂催化劑在三電極體系和PEMWE裝置中分別可穩(wěn)定電解100和200 h，且性能衰減可忽略，顯示出良好的實(shí)際應(yīng)用潛力?？偟膩?lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作不僅展示了一種穩(wěn)定、高活性的催化劑，促進(jìn)了質(zhì)子交換膜電極的工業(yè)應(yīng)用，而且提供了一種利用拉伸應(yīng)變誘導(dǎo)L-LOM機(jī)制來(lái)提高各種催化反應(yīng)活性和持久性的有效策略。

Tensile straining of iridium sites in manganese oxides for proton-exchange membrane water electrolysers. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-023-44483-6

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