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?支春義EES：空間位阻效應(yīng)調(diào)節(jié)鋅金屬負(fù)極的電化學(xué)還原動(dòng)力學(xué)

金屬鋅負(fù)極的副反應(yīng)和枝晶生長(zhǎng)是限制鋅離子電池實(shí)際應(yīng)用的兩個(gè)主要問(wèn)題?？焖匐娀瘜W(xué)動(dòng)力學(xué)與緩慢傳質(zhì)之間的矛盾可能會(huì)在電極表面造成顯著的濃度梯度，進(jìn)而導(dǎo)致金屬鋅生長(zhǎng)不均勻和電池短路。

在此，香港城市大學(xué)支春義團(tuán)隊(duì)通過(guò)在電解質(zhì)中加入大分子（磷酸三丁酯），引入了具有立體阻礙效應(yīng)的改良溶劑化結(jié)構(gòu)。立體阻礙效應(yīng)可有效減緩電荷從負(fù)極向溶解的Zn²⁺轉(zhuǎn)移，緩和快速電化學(xué)還原動(dòng)力學(xué)，從而防止Zn²⁺優(yōu)先沉積在尖端區(qū)域。此外，電極表面還形成了均勻而堅(jiān)固的固體電解質(zhì)相（SEI）層，從而減輕了原位電化學(xué)腐蝕和氫析出反應(yīng)。

因此，即使在 10 mA cm^-2和 10 mAh cm^-2的苛刻循環(huán)條件下，Zn||Cu 半電池也能表現(xiàn)出穩(wěn)定的 Zn 沉積/剝離，平均庫(kù)侖效率約為 99.5%，累積容量達(dá) 3000 mAh cm^-2。當(dāng)與Mn²⁺膨脹的水合V₂O₅正極結(jié)合時(shí)，電池顯示出3.97 mAh cm^-2的容量，并在 650 次循環(huán)后保持 91.4% 的高容量保持率。

圖1. 溶劑化結(jié)構(gòu)

總之，該工作提出了一種新方法，通過(guò)在電解質(zhì)中加入大尺寸的TBP分子來(lái)穩(wěn)定水系ZIBs中的鋅負(fù)極。研究表明，TBP 分子成功地占據(jù)了Zn²⁺的內(nèi)部溶劑化殼，并通過(guò)排除H₂O分子形成了一個(gè)大的溶劑化結(jié)構(gòu)，從而產(chǎn)生了立體阻礙效應(yīng)，緩和了電化學(xué)還原動(dòng)力學(xué)。

電化學(xué)分析和掃描電鏡結(jié)果表明，改進(jìn)電化學(xué)還原動(dòng)力學(xué)的 TBP 電解質(zhì)能有效抑制鋅枝晶的生長(zhǎng)，同時(shí)使鍍鋅層的形態(tài)光滑而緊密。結(jié)合混合SEI層提供的受限副反應(yīng)，鋅負(fù)極表現(xiàn)出超過(guò) 2100 小時(shí)的長(zhǎng)壽命和平均 CE 超過(guò) 99.5% 的高可逆性。負(fù)載質(zhì)量約為 16 mg cm^-2的全電池也顯示出高的循環(huán)穩(wěn)定性。因此，通過(guò)與大尺寸分子產(chǎn)生立體阻礙效應(yīng)，鋅負(fù)極的循環(huán)性能和穩(wěn)定性可以得到顯著提高，為水系 ZIB 的電解質(zhì)設(shè)計(jì)提供了新的視角。

圖2. 全電池性能

Regulating the Electrochemical Reduction Kinetics by Steric Hindrance Effect for Robust Zn Metal Anode, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee02164e

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