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?物理所吳凡AM：具有快速本體擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)的軟碳硫脲用于固態(tài)鋰金屬電池

長期以來，由于鋰（Li）枝晶快速生長導(dǎo)致的庫侖效率低、壽命短、倍率性能差等問題一直阻礙著全固態(tài)鋰金屬電池（ASSLMB）的發(fā)展。

在此，中國科學(xué)院物理所吳凡團(tuán)隊(duì)通過硫脲煅燒法開發(fā)了一種擴(kuò)大層間距的多擴(kuò)散通道 N,S 摻雜軟碳，用于無枝晶型負(fù)極。由于擴(kuò)大的層間距可以提高層內(nèi)的 Li⁺ 傳輸速率，而 N,S 摻雜可以促進(jìn)層間的 Li⁺傳輸，因此可以改善體相擴(kuò)散（而不僅僅是表面擴(kuò)散）動(dòng)力學(xué)，進(jìn)而降低局部電流密度，抑制鋰枝晶的生長，提高倍率性能。由此產(chǎn)生的 ASSLMB 實(shí)現(xiàn)了創(chuàng)紀(jì)錄的高電流密度（15 mA cm^-2）、面容量（20 mAh cm^-2）、能量密度（403 Wh kg^-1）和超長循環(huán)壽命（13,000 次）。

圖1. 電池性能

總之，該工作利用硫脲煅燒軟碳制備了一種具有快速體擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)的多擴(kuò)散通道軟碳-硫脲-鋰負(fù)極，它能促進(jìn)金屬鋰在負(fù)極內(nèi)均勻沉積，從而在超高電流密度下抑制鋰枝晶的生長。硫脲在煅燒過程中會(huì)產(chǎn)生NH₃和H₂S，熱氣體分子能夠拓寬軟碳的層間距，從而促進(jìn)Li⁺的傳輸。此外，Li⁺可以快速擴(kuò)散到整個(gè)負(fù)極，并在整個(gè)區(qū)域內(nèi)沉積，從而降低局部電流密度。

因此，在 0.25 mAh cm^-2時(shí)，鋰離子對稱電池表現(xiàn)出 36 mA cm^-2的超高臨界電流密度。采用 SC-TU-Li 負(fù)極和 LCO 正極的 ASSB 在 30 ℃（15 mA cm^-2）下循環(huán) 13,000 次后，容量保持率高達(dá)95%。電流密度和循環(huán)壽命都打破了迄今為止固態(tài)電池的最高水平（8.6 mA cm^-2和 10,000 次循環(huán)）。因此，該工作報(bào)告的 SC-TU-Li 負(fù)極在實(shí)際應(yīng)用中具有巨大潛力，并可能代表 ASSB 開發(fā)過程中最重要的突破之一。

圖2.相場模擬

Soft Carbon-Thiourea With Fast Bulk Diffusion Kinetics For Solid-State Lithium Metal Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202310395

原創(chuàng)文章，作者：wdl，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/01/22/0cc879d544/

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