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?中科大陳維Angew：共價(jià)有機(jī)框架對(duì)氯化鋰氧化的有機(jī)催化實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定鋰-氯電池

可充電鋰離子電池是一種很有前途的高能量密度電池系統(tǒng)。然而，由于LiCl緩慢氧化為Cl₂，只有在低比容量下才能實(shí)現(xiàn)合理的循環(huán)壽命。

在此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)陳維團(tuán)隊(duì)提出了一種具有催化活性的胺官能化共價(jià)有機(jī)骨架（COF），即COF-NH₂，它顯著降低了LiCl的氧化勢(shì)壘，并加速了Li-Cl₂電池中LiCl的抗氧化動(dòng)力學(xué)。使用COF-NH₂得到的Li-Cl₂電池(Li-Cl₂@ COF-NH₂)同時(shí)表現(xiàn)出低過(guò)電位、高達(dá)3500mAh/g的超高放電容量和81.4%的第一次循環(huán)時(shí)沉積的LiCl的促進(jìn)利用率（UR-LiCl），這是迄今為止的最高報(bào)告值。

此外，Li-Cl₂@COF-NH₂當(dāng)電池在-20°C下以2000 mAh/g的容量運(yùn)行，庫(kù)侖效率（CE）約為100%，放電平臺(tái)為3.5V時(shí)，電池可以穩(wěn)定循環(huán)200多次。令人印象深刻的是Li-Cl₂@COF-NH₂軟包電池可提供>400?Wh/kg的高能量密度，循環(huán)50次后平均CE為~95%。

圖1. Li-Cl₂@COF-NH₂軟包電池

總之，該工作開(kāi)發(fā)了一種有機(jī)催化劑 COF-NH₂，以解決氯化鋰充電電池中氯化鋰氧化緩慢的問(wèn)題。實(shí)驗(yàn)證明，氧化條件下的胺基團(tuán)能顯著降低氯化鋰的氧化障礙，從而大大提高了氯化鋰正極的可逆性。在 COF-NH₂的高效催化下，氯化鋰電池可實(shí)現(xiàn)的3500 mAh/g高放電容量，鋰鹽利用率為81.4%，高于報(bào)告的最高值 63%，降低了充電極化電壓（0.21 V，低于電流密度為 1500 mA/g 時(shí)的對(duì)比樣品）。

此外，基于 COF-NH₂ 的優(yōu)勢(shì)，該氯化鋰電池在 -20 °C下循環(huán) 200 次以上仍能保持 2000 mAh/g 的超高容量。因此，該有機(jī)催化劑在氯化鋰電池系統(tǒng)中的成功應(yīng)用有望加速高能量存儲(chǔ)的實(shí)際應(yīng)用。

圖2. Li-Cl₂@COF-NH₂電池在低溫下的電化學(xué)性能

Organocatalytic Lithium Chloride Oxidation by Covalent Organic Frameworks for Rechargeable Lithium-Chlorine Batteries, Angewandte Chemie International Edition，2023，DOI: 10.1002/anie.202315931

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