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1. Journal of the American Chemical Society：通過化學脫鋰實現(xiàn)穩(wěn)定的高鎳層狀氧化物正極的表面晶格調(diào)控

高鎳層狀氧化物（NLOs）因其既能提供高可逆容量，又能減少高成本鈷含量，被廣泛認為是一種有前途的正極材料。但其固有的界面和結構不穩(wěn)定性會導致嚴重的容量衰減，使得其實際應用面臨巨大的挑戰(zhàn)。

在此，中國科學院化學研究所萬立駿院士、中國科學院大學曹安民教授等人展示了一種通過表面固體反應來扭轉(zhuǎn)NLOs不穩(wěn)定性的方法。通過這種方法重建的表面晶格抑制了副反應結構破壞提高了循環(huán)性能。具體而言，在NLO表面構建的保形（conformal）La(OH)₃ 納米殼，其厚度控制在納米級精度，它作為Li⁺捕獲器，誘導與NLO表面晶格的可控反應，從而將粒子殼轉(zhuǎn)化為具有局部Ni/Li無序化的外延層，其中鋰的缺失和鎳的穩(wěn)定都是通過將氧化的Ni³⁺轉(zhuǎn)化為穩(wěn)定的Ni²⁺實現(xiàn)的。

圖1. 熱處理后的S-NCM@5La的設計和表面特征

為了詳細描述表面變化，在一種代表性的正極材料LiNi_0.83Co_0.07Mn_0.1O₂（NCM0.83）周圍構建了一個均勻的La(OH)₃納米殼層。通過濕法化學方法將殼層厚度控制在納米精度，其中使用具有精細生長動力學設計的無水溶液，以確保精確的涂層能力而不影響NCM0.83的濕度敏感結構。隨后的燒結過程在高溫下引發(fā)了NCM0.83表面的脫鋰，形成了由Li導電LiLaO₂納米顆粒修飾且體積不變的NCM0.83顆粒。研究發(fā)現(xiàn)，在表面反應時，表面經(jīng)歷了局部相變。盡管深度脫鋰會使表面降解為不活潑的巖鹽相（該巖鹽相是Li不導電的并失去容量），但精確納米殼結構的靈活性使其有可能利用表面局部Ni/Li無序化的好處，在氧化Ni³⁺轉(zhuǎn)化為穩(wěn)定Ni²⁺的過程中，鋰空位和鎳穩(wěn)定都得到了實現(xiàn)。

實驗和理論分析表明，這種重建的表面與有機電解質(zhì)的反應性要低得多，并且能夠確保穩(wěn)定的正極-電解質(zhì)界面，降低極化減少副產(chǎn)物。值得注意的是，這種在表面上與LiLaO₂結合的強化晶格不僅可以減輕不可逆相變，而且可以使NCM0.83顆粒結構穩(wěn)定，以抑制微裂紋的形成，從而確保了其長循環(huán)穩(wěn)定性（在1C下400次循環(huán)后為80.8%，而對照樣品為35.5%）和優(yōu)異的倍率性能（在5℃下為144.2 mAh g^?1，對照樣品為116.4 mAh g^–1）。本研究強調(diào)了表面化學在決定化學和結構方面的重要性，并為控制表面晶格穩(wěn)定NLOs以實現(xiàn)可靠的高能鋰離子電池鋪平了一條研究道路。

圖2. 表面控制樣品的電化學特性

Surface Lattice Modulation through Chemical Delithiation toward a Stable Nickel-Rich Layered Oxide Cathode，Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.2c13787

2. Angewandte Chemie International Edition：高供體數(shù)添加劑調(diào)控內(nèi)亥姆霍茲平面實現(xiàn)高度可逆的水系鋅電

水系鋅離子電池(AZIBs)的性能高度依賴于內(nèi)亥姆霍茲平面(IHP)化學。臭名昭著的包含析氫(HER)和Zn枝晶的寄生反應均源于活性IHP內(nèi)豐富的游離H₂O和隨機Zn沉積。

在此，北京大學邵元龍研究員&蘇州大學程濤教授團隊報告了一種通用的高供體數(shù)(DN)添加劑吡啶(Py)，添加量僅為1 vol.%(Py-to-H₂O 體積比)，用于調(diào)節(jié)IHP內(nèi)的分子分布。并且通過密度泛函理論(DFT)計算和分子動力學(MD)模擬證實摻入的Py添加劑可以調(diào)節(jié)Zn²⁺溶劑化鞘，有效地將H₂O分子排除在IHP之外，有利于防止H₂O分解。因此，即使在極端條件下，例如80%的高放電深度(DOD)，基于Py添加劑的對稱電池可維持約500小時的長期穩(wěn)定性。

圖1. 內(nèi)亥姆霍茲面的設計策略和添加劑的選擇

具體而言，獨特的IHP結構顯著增強了Zn||Zn電池的性能(在80%的DOD下超過500 h)和Zn||NVO全電池的性能(在極低N/P為2.1的情況下，550個周期的長期穩(wěn)定性和91.3%的保留率)。更重要的是，本文通過核磁共振和拉曼測證明Py在Zn²⁺溶劑化鞘中有效地取代了溶劑化的H₂O；且MD模擬結果顯示Py吸附層進一步排除了部分界面脫溶的H₂O，形成了缺少H₂O的內(nèi)亥姆霍茲平面?？傊到y(tǒng)地研究了DN值對溶劑化鞘和抑制H₂O活性的影響，得出了較高DN值的添加劑有利于較小的添加量，從而提高Zn的可逆性。

因此，可以利用Py添加劑的多用途優(yōu)勢，在各種鋅基鹽電解質(zhì)水溶液中引入Py的策略。該工作不僅為開發(fā)高安全性、高性能的有機電解質(zhì)添加劑提供了思路，也為實際AZIBs的電解質(zhì)設計開發(fā)了新的方向。

圖2. Zn||NVO全電池在不同電解質(zhì)中的綜合性能

Regulating the Inner Helmholtz Plane with a High Donor Additive for Efficient Anode Reversibility in Aqueous Zn-Ion Batteries，Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202302302

3. Nature Communications：闡明空間電荷層在鋰離子導電固體電解質(zhì)中作用的原子尺度研究

全固態(tài)鋰電池被認為是解決商用鋰離子電池安全問題和能量密度有限的有效方法，但其性能往往受到大電阻的固-固界面的限制。其中空間電荷層通常被認為是全固態(tài)鋰電池中不同界面的大電阻的原因。然而，這些命題都是基于貧鋰的空間電荷層和載流子不足的假設，而沒有對原子構型及其離子輸運行為進行全面的研究。

在此，中國科學技術大學馬騁教授和李震宇教授等人基于對原子構型的直接觀察，通過結合實驗和計算研究，闡明了SCL在Li_0.33La_0.56TiO₃ （LLTO）中的作用，(LLTO是一種被大的晶界電阻困擾的原型固體電解質(zhì))。與以前的猜測相反，本研究中沒有觀察到通常被認為會導致大電阻的缺Li的空間電荷層。相反，作者發(fā)現(xiàn)實際的空間電荷層是鋰過量的；即在3c間隙容納額外的Li+ ，這種空間電荷層允許相當有效的離子傳輸。并且作者通過畸變校正透射電子顯微鏡確定了SCLs內(nèi)的詳細原子構型，結合分子動力學模擬發(fā)現(xiàn)，SCLs與普遍的認識形成鮮明對比，不僅不可能造成巨大晶界電阻還表現(xiàn)出令人滿意的離子傳輸。

圖2. Li在晶界核心附近的分布

總之，本研究從一個基本被忽視但至關重要的角度來研究SCLs對LLTO離子傳輸?shù)挠绊懀涸訕嬓?。根?jù)電子顯微鏡的觀察，晶界核心是帶負電的，并在附近產(chǎn)生富含鋰的SCLs，這與之前的推測正好相反。SCL區(qū)域的整體原子框架仍然是過氧化物，但電荷載流子的濃度要比塊體中的高得多。因此，SCLs中的Li不能僅僅由A-site來承載。在A-site被完全占據(jù)后，額外的Li駐留在3c間隙原子附近。根據(jù)基于觀察到的結構的AIMD模擬，發(fā)現(xiàn)SCL區(qū)域的室溫離子電導率相當接近于塊體的。

考慮到SCLs相對于晶粒的體積較?。?0納米對2-4μm），SCLs對整個離子電導率的影響應該是非常有限的，它們不可能是造成晶界大阻力的主要原因。相反，晶界離子傳輸遲緩的實際瓶頸應該是耗盡Li的晶界核心。這些結果表明，對SCL中離子傳輸?shù)睦斫鉀Q不能僅僅集中在Li濃度上。相反，正確地研究原子結構是必不可少的。除了晶界之外，目前對全固態(tài)鋰電池中許多其他類型界面的理解也是基于SCLs的，因此對這些課題進行類似的研究對推進全固態(tài)鋰電池的發(fā)展非常必要。

圖2. 鋰離子傳輸?shù)腁IMD模擬

Atomic-scale study clarifying the role of space-charge layers in a Li-ion-conducting solid electrolyte, Nature Communications 2023 DOI: 10.1038/s41467-023-37313-2

4. Journal of the American Chemical Society：鋰硫電池中電位限制步驟的識別與催化

到目前為止，已經(jīng)有相當數(shù)量的材料，包括摻雜碳、氮化物、硫化合物、磷化物、硼化物、和單原子材料，被報道為Li-S電池的催化劑。這些材料通常結合了鋰多硫化物（LPS）的親和性和導電性，使電子轉(zhuǎn)移和硫轉(zhuǎn)化更加容易。雖然這些硫宿主材料的催化作用在過去幾年中已被越來越多的人接受，但經(jīng)典的催化行為，即降低反應障礙，尚未被觀察到用于Li-S電池。目前尚不清楚是哪個具體步驟限制了反應速率，是否/如何催化，以及催化劑表面被固體產(chǎn)物覆蓋后催化作用如何持續(xù)。

在此，耶魯大學王海亮教授團隊報告了在貧電解液條件下Li-S電池反應及其催化的電化學反應的電位限制步驟，即指示電化學反應的過電位的步驟。作者發(fā)現(xiàn)溶解的Li₂S₄的還原是整個電池反應的電位限制步驟，該反應形成了Li₅S₃固體產(chǎn)物（Li₂S₂和Li₂S固體的1:4混合物）。傳統(tǒng)認知的Li₂S₂-到-Li₂S固態(tài)轉(zhuǎn)換在常用電壓范圍內(nèi)不會發(fā)生。

此外，作者進一步證明了異質(zhì)化的酞菁鈷（CoPc）分子可以有效地催化這一步驟。與石墨碳表面相比，LPS的鈷中心與硫之間的強相互作用可以有效降低Li₂S₄還原為固體Li₅S₃的能壘。在初始沉積后，CoPc活性位點被硫化物固體覆蓋，硫化物固體可以自催化Li₂S₄的還原，繼續(xù)推進放電反應。

圖1. 貧電解液條件下，不同電流密度下CoPc/CNT-S電極放電情況

總之，該工作更新了在貧電解液條件下Li-S電池化學性質(zhì)的理解。在放電過程中，S₈的初始逐步轉(zhuǎn)化為可溶的Li₂S₈和Li₂S₄分子物種的過程以相對較快的動力學進行。而隨后的Li₂S₄還原為Li₂S₂和Li₂S的固體混合物（1:4）是電位限制步驟。碳表面負載的CoPc分子可以有效地催化這一步驟，并在高電流密度下促進Li₂S₂/Li₂S的初始沉積。隨著放電的不斷進行，CoPc位點逐漸被固體產(chǎn)物所覆蓋而失去催化功能。

然而，放電過程并沒有在這一點停止。Li₂S₂/Li₂S產(chǎn)物可以自催化該反應，產(chǎn)物不斷積累，直到放電過程被驅(qū)動到終點。與放電過程相比，充電過程要快得多，因此在該系統(tǒng)中不是一個速率限制因素。因此，這項工作闡明了Li-S電池中的催化作用，可指導未來材料的開發(fā)并在實際應用相關條件下加速化學反應。

圖2. 對貧電解液條件下Li-S電池化學性質(zhì)的理解更新

Identification and Catalysis of the Potential-Limiting Step in Lithium-Sulfur Batteries，Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.2c13776

5. Advanced Materials：鋅原子摻雜硬碳實現(xiàn)高倍率和低溫鈉離子電池

硬碳（HC）作為鈉離子電池（SIBs）最商業(yè)化的負極材料之一，必須解決倍率性能與比容量或初始庫倫效率（ICE）之間的平衡，而對低溫下的快充性能下降（LT）的了解仍知之甚少。

在此，上海大學趙玉峰教授團隊報道了一種具有摻入鋅單原子（Zn-HC）的硬碳，以調(diào)節(jié)本體和表面結構。優(yōu)化的Zn-HC具有擴展的石墨區(qū)域（d002 = 0.408nm）和高度發(fā)達的納米孔（直徑約0.8 nm），并減少了缺陷含量，這有利于快速的Na+存儲。

結果證實，Zn-N₄-C結構可以催化NaPF₆的快速分解，使其形成薄而無機物豐富的SEI和快速的界面Na⁺儲存動力學，同時在石墨區(qū)中引發(fā)局部電場（LEF），提供一個臨時的庫侖力來加速Na⁺儲存動力學，降低擴散能壘（0.60eV vs 1.10eV）。獲得的HC材料展示了創(chuàng)紀錄的高可逆容量（546 mAh g^-1 @ 0.05 A g^-1），速率能力（140 mAh g^-1 @ 50 A g^-1），ICE（84%），低溫容量（443 mAh g^-1 @ -40 °C），超過了最新的文獻。所構建的全電池提供了323 Wh kg^-1的高能量密度和7.02 kW kg^-1的高功率密度（基于兩個電極的總活性質(zhì)量）。

圖1. Zn-HC的形態(tài)結構表征和原子結構分析

總之，該工作通過一個典型的兩步法精心構建了DAFR衍生的硬碳微球與ZnN4配置的結合。合成的樣品表現(xiàn)出卓越的速率性能、可逆容量（546 mAh g^-1@ 0.05 A g^-1, 140 mAh g^-1 @ 50 A g^-1）、低溫（LT）容量（443 mAh g^-1 @ 0.05 A g^-1）和ICE（84%），同時實現(xiàn)了SIBs中能量密度（323 Wh kg^-1）和功率密度（7.02 kW kg^-1）之間的卓越平衡。

更重要的是，對HC電極在不同溫度下的電荷存儲機制有了基本的了解。作者發(fā)現(xiàn)HC上的局部結構或SEI調(diào)節(jié)可以顯著抑制RSEI和RS，并有助于提高RT性能，而電解質(zhì)固有的Na⁺遷移或去溶劑化能力代表了LT電荷轉(zhuǎn)移動力學的決定性步驟。這項研究提供了一種新的策略來調(diào)節(jié)復雜的界面電化學和基于HC材料的電極化學，以實現(xiàn)從RT到LT的高性能Na存儲。

圖2. 全電池的電化學性能

Zinc Single-Atom Regulated Hard Carbons for High Rate and Low Temperature Sodium Ion Batteries，Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202211461

6. Advanced Energy Materials：多孔 V₂O₅正極中的超快3D混合離子傳輸用于高倍率可充電水系鋅電池

層狀V₂O₅是可充電水系鋅基電池(RAZBs)的星形正極材料，因為釩具有豐富的氧化還原化學性質(zhì)，通常通過邊緣位置的Zn²⁺(脫)嵌入表現(xiàn)出二維離子擴散機制，但被惰性基面所困擾。

在此，北京科技大學劉永暢教授、曲選輝教授&河北大學張寧教授團隊創(chuàng)新地制備了在碳布上垂直生長的分級多孔V₂O₅納米片(V₂O₅/C)，其中具有晶格缺陷的多孔結構成功解鎖了V₂O₅基面以提供額外的離子擴散通道和豐富的活性位點。因此，在配制的15 m LiTFSI+1 m Zn(CF₃SO₃)₂水性電解質(zhì)中，首次實現(xiàn)了沿V₂O₅的c軸和ab平面的高效超快的3D Li⁺/Zn²⁺共插入/脫出行為。

圖1. 多孔V₂O₅/C正極材料結構分析

總之，本文首先提出了將層狀V₂O₅正極中的傳統(tǒng)2D離子擴散轉(zhuǎn)變?yōu)楦唵蔚?D機制的新概念。所制備的多孔V₂O₅/C具有豐富的晶格缺陷，可通過解鎖其基面實現(xiàn)沿V₂O₅的c軸和ab平面的高效3D Li⁺/Zn²⁺共嵌入/脫出。因此，前所未有的高倍率性能(在0.2和100 A g^-1下分別為467.2和113.9 mAh g^-1)和超長循環(huán)壽命(15000次循環(huán)后90.7%的容量保持率)在RAZBs中實現(xiàn)。

更具吸引力的是，與僅有的Zn²⁺插入行為相比，3D Li⁺/Zn²⁺共插入化學大大提高了多孔V₂O₅/C的能量密度≈58%。XRD、XPS、Raman、UV-Vis和TEM的系統(tǒng)性非原位分析與三電極電池測試、GITT和梯度率CV測量以及DFT計算相結合，詳細闡述了順序Li⁺和Zn²⁺存儲機制在多孔V₂O₅/C具有超快 3D 離子傳輸動力學。作為概念證明，由多孔V₂O₅/C正極構建的準固態(tài)柔性可充電鋅電池即使在嚴重彎曲狀態(tài)和低溫下也能顯示出驚人的能量輸出，展示了巨大的應用潛力。這項研究通過構建高效的3D離子擴散電化學為設計高性能RAZBs層狀正極材料提供了新的機會。

圖2. 準固態(tài)柔性可充電鋅電池的電化學性能

Ultrafast 3D Hybrid-Ion Transport in Porous V2O5 Cathodes for Superior-Rate Rechargeable Aqueous Zinc Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202204358

7. Angewandte Chemie International Edition：環(huán)戊基甲基醚，一種用于高性能鋰金屬電池的非氟化弱溶劑化寬溫溶劑

電解質(zhì)中溶劑分子的合理設計是調(diào)整溶解力的一個可行策略，包括減少O原子，縮短主烷基鏈，增加立體阻礙。盡管這些溶劑可表現(xiàn)出弱的溶解力，但不良的物理化學特性（低沸點＜60 ℃和高熔點＞0 ℃）給它們的實際應用帶來了巨大的挑戰(zhàn)。除了溶劑分子的調(diào)整，由于F的高電負性，氟化是調(diào)節(jié)對Li+溶解力的另一個關鍵策略。氟化溶劑不僅導致了陰離子衍生的SEI，極大地改善了電化學性能，而且還極大地提高了物理化學性能，允許在廣泛的溫度范圍內(nèi)穩(wěn)定運行。盡管有這些進展，溶劑中的高氟含量通常是以高成本、高密度和巨大的環(huán)境負擔為代價的。因此，設計與LMA兼容的弱溶解性溶劑，同時實現(xiàn)無氟化和寬的液相溫度范圍是非?？扇〉?。

在此，華中科技大學謝佳教授團隊提出了一種新的分子設計，來調(diào)節(jié)無氟醚溶劑的溶解力和物理化學性質(zhì)。通過消除一個O原子和增加立體阻礙，所產(chǎn)生的環(huán)戊基甲基醚（CPME）的溶解力被明顯削弱。同時，CPME表現(xiàn)出較低的熔點和較高的沸點，分別在-140 ℃和106 ℃左右，顯示出寬溫應用的巨大前景。即使是摩爾比為1:10的雙氟磺酰亞胺鋰（LiFSI）：CPME，基于CPME的電解質(zhì)也表現(xiàn)出可控的溶劑化結構，其中CIPs和AGG占主導地位，導致陰離子衍生的、富含無機物的SEI，并實現(xiàn)了與LMA良好的兼容性（CE：99%）。進一步優(yōu)化鹽的濃度，CE可以提高到99.4%。

此外，基于CPME的電解質(zhì)的性能在-20°C的Li-S電池中得到了進一步的證明。此外，當與商業(yè)LFP（負載：17.6mg cm^-2）結合時，使用所開發(fā)的電解質(zhì)的電池在400次循環(huán)中保持了初始容量的90%以上。這項工作為設計具有弱溶解力和寬液相溫度范圍的無氟電解質(zhì)溶劑提供了一個新的方向，用于高性能的LMBs。

圖1. 溶劑化結構分析

研究發(fā)現(xiàn)，消除一個O原子并利用立體效應，可以使CPME的溶解力明顯減弱，理化性能大大改善。當作為電解質(zhì)的單一溶劑時，在低鹽濃度下會誘發(fā)一種獨特的富含CIP和AGG的溶劑化結構。受益于陰離子衍生的SEI，LiFSI-10CPME的CE達到了99%的高度。通過進一步優(yōu)化鹽濃度，鋰-銅電池在長期循環(huán)中表現(xiàn)出杰出的CE（350次循環(huán)后大于99.3%）。

此外，由于CPME的液相溫度范圍較寬，在-20℃時，Li-S電池在CPME基電解質(zhì)中獲得了優(yōu)異的電化學性能。有趣的是，Li||LFP(17.6 mg cm^-2)全電池在400次循環(huán)中能提供>90%的初始容量。這樣的分子設計為高性能鋰金屬電池提供了一個氟化以外的電解質(zhì)工程的新方向。

圖2. 全電池的電化學性能

Cyclopentylmethyl Ether, a Non-Fluorinated, Weakly Solvating and Wide Temperature Solvent for High-Performance Lithium Metal Battery, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202300771

8. Angewandte Chemie International Edition：揭示鎂金屬電池中氟化物烷基鎂鹽的界面化學性質(zhì)

由于鎂金屬負極的高理論容量（3833 mA h cm^-3）和低的電化學電位（-2.37 V vs標準氫電極），鎂電池被認為是極具潛力的下一代高能量儲能電池體系。此外，鎂電池還兼顧有高安全性(鎂金屬負極在大多數(shù)情況下無枝晶生長風險)、高資源儲量（地殼中鎂元素含量為2%）和低成本等優(yōu)勢。然而，與單價（Li/Na/K）金屬電池不同，使用傳統(tǒng)的碳酸酯類電解液會在鎂金屬負極表面形成鈍化層，阻礙了鎂離子的傳輸和可逆的沉積/溶解。因此，如何開發(fā)高界面兼容性和高穩(wěn)定性的電解液是推動鎂電池發(fā)展的關鍵。

在此，武漢理工大學麥立強教授團隊利用“金屬置換反應”合成了一類具有高溶解性和界面兼容性的氟化烷基鎂鹽（Mg(ORF)₂），并系統(tǒng)地研究了三氟甲基(-CF₃)的數(shù)量和位置對電解質(zhì)電化學性能的影響。Mg(ORF)₂中三氟甲基（-CF₃）官能團的數(shù)量和位置對電解液性能影響重大，基于氟化程度最高的鎂鹽配置的電解液（Mg(PFTB)₂-MgCl₂-AlCl₃/DME），可以在電池循環(huán)過程中與鎂金屬負極原位反應，形成穩(wěn)定的含氟有機-無機復合固體電解質(zhì)界面(SEI)。該電解液大幅提升了鎂金屬負極的循環(huán)壽命和鎂電池的循環(huán)穩(wěn)定性，提高了鎂電解液的實用性。

圖1. MD模擬

總之，這項工作深入研究了氟化烷基鎂鹽在鎂電池電解質(zhì)中的應用和作用機理。通過對鎂離子溶劑化結構的重構，該類電解液不僅展示出了更高的氧化穩(wěn)定性，而且有助于原位形成穩(wěn)定的富含MgF₂的SEI。其中，基于氟化程度最高的鎂鹽配置的電解液不僅展示出了超長鎂金屬負極循環(huán)壽命（2000小時），還保持超高的平均庫侖效率（99.5%）。其次，作者通過對SEI層的立體、多視角表征，總結了影響鎂金屬負極穩(wěn)定性的關鍵原因。該工作為合理的設計和合成鎂鹽在電解質(zhì)領域的應用提供了更多的可能性。

圖2. Mg/Mo₆S₈全電池的電化學性能

Revealing the Interfacial Chemistry of Fluoride Alkyl Magnesium Salts in Magnesium Metal Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202301934

原創(chuàng)文章，作者：菜菜歐尼醬，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/01/18/8936007068/

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