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解聚是一種很有前途的策略，可將廢塑料回收為單體成分，用于后續(xù)的再聚合。然而，許多商品塑料不能使用常規(guī)熱化學(xué)方法選擇性解聚，因?yàn)楹茈y控制反應(yīng)進(jìn)程和途徑。盡管催化劑可以提高選擇性，但它們?nèi)菀讓?dǎo)致性能下降。

近日，美國(guó)馬里蘭大學(xué)胡良兵教授和普林斯頓大學(xué)琚詒光教授等提出了一種無(wú)催化劑、遠(yuǎn)離平衡的熱化學(xué)解聚方法，該方法可以通過(guò)熱解從商品塑料(聚丙烯(PP)和聚對(duì)苯二甲酸乙二醇酯(PET))產(chǎn)生單體。

這種選擇性解聚過(guò)程通過(guò)兩個(gè)特征實(shí)現(xiàn)：(1)空間溫度梯度和(2)時(shí)間加熱曲線。首先，使用多孔碳?xì)值碾p層結(jié)構(gòu)來(lái)實(shí)現(xiàn)空間溫度梯度，其中頂部電加熱層產(chǎn)生熱量并將熱量向下傳導(dǎo)到下面的反應(yīng)器層和塑料。

當(dāng)塑料遇到穿過(guò)雙層的增加的溫度時(shí)，產(chǎn)生的溫度梯度促進(jìn)了塑料的連續(xù)熔化、虹吸、氣化和分解，使得能夠高度解聚。同時(shí)，通過(guò)頂部加熱器層的脈沖電流產(chǎn)生瞬時(shí)加熱曲線，其特征在于周期性高峰值溫度(例如，約600 ℃)以實(shí)現(xiàn)解聚，然而瞬時(shí)加熱持續(xù)時(shí)間(例如，0.11秒)可以抑制不希望的副反應(yīng)。

使用這種方法，作者將PP和PET解聚成它們的單體，產(chǎn)率分別為約36%和約43%?？偟膩?lái)說(shuō)，這種電致焦耳脈沖時(shí)空加熱法(STH)可能為全球塑料廢物問(wèn)題提供一種解決方案。

圖文解讀

圖1 STH方法的原理

圖2 STH體系的多孔碳?xì)蛛p層及其脈沖電加熱解聚過(guò)程

圖3 以PP為模型塑料的STH方法的解聚性能

在這項(xiàng)工作中，作者展示了一種無(wú)催化劑和遠(yuǎn)離平衡的帶電STH方法，該方法可以通過(guò)熱解以高產(chǎn)率選擇性地將代表性的商品聚烯烴(PP)和聚酯(PET)解聚為它們的單體，這為回收塑料廢物提供了一種有前途的途徑。

使用雙層多孔碳?xì)纸Y(jié)構(gòu)，作者通過(guò)脈沖電加熱實(shí)現(xiàn)了連續(xù)的塑料熔化、虹吸、氣化和分解過(guò)程。雙層結(jié)構(gòu)中產(chǎn)生的空間溫度梯度通過(guò)對(duì)反應(yīng)物和中間體實(shí)施長(zhǎng)停留時(shí)間而實(shí)現(xiàn)了高度的解聚。

同時(shí)，通過(guò)在每個(gè)脈沖周期中應(yīng)用短的加熱持續(xù)時(shí)間(即，0.11秒)，瞬時(shí)加熱曲線潛在地抑制了副產(chǎn)物和副反應(yīng)的形成。作者還通過(guò)增加雙層的表面積探索了STH方法在實(shí)驗(yàn)室規(guī)模上的可擴(kuò)展性，這使能夠在不損害單體產(chǎn)率的情況下將PP質(zhì)量進(jìn)料增加10倍，顯示了這種方法在實(shí)際應(yīng)用中的潛力。

注意，這里描述的通過(guò)STH的PP和PET熱解反應(yīng)的單體產(chǎn)率沒(méi)有被優(yōu)化。為了進(jìn)一步改善反應(yīng)結(jié)果，反應(yīng)器層的材料性質(zhì)(例如，孔形狀、孔尺寸和分布、表面能等)可以被改進(jìn)以增強(qiáng)塑料熔體虹吸和氣體擴(kuò)散過(guò)程。

此外，與連續(xù)加熱不同，電氣化STH過(guò)程可以通過(guò)改變輸入功率和毫秒級(jí)的開(kāi)/關(guān)時(shí)間尺度來(lái)控制，使我們能夠調(diào)整加熱持續(xù)時(shí)間、頻率和加熱脈沖溫度，以及反應(yīng)器層中的溫度分布，以優(yōu)化產(chǎn)品產(chǎn)量和降低能源成本。

隨著我們從實(shí)驗(yàn)室規(guī)模和概念驗(yàn)證轉(zhuǎn)向真正的大規(guī)模連續(xù)反應(yīng)器，數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的機(jī)器學(xué)習(xí)算法(例如，溫度曲線的貝葉斯優(yōu)化)也可以幫助確定反應(yīng)參數(shù)，以優(yōu)化針對(duì)特定原料和所需產(chǎn)品的產(chǎn)量。

與傳統(tǒng)熱化學(xué)方法相比， STH方法不僅具有良好的性能和潛在的更好的可調(diào)性，還可以進(jìn)一步與商用工具集成，利用可再生能源實(shí)現(xiàn)連續(xù)運(yùn)行，以提高能效并減少二氧化碳排放。

總之，這種STH方法在將一系列塑料、生物質(zhì)和其他超分子轉(zhuǎn)化為可持續(xù)、節(jié)能和可擴(kuò)展的增值化學(xué)品的制造方面具有巨大潛力。

文獻(xiàn)信息

Dong, Q., Lele, A.D., Zhao, X. et al. Depolymerization of plastics by means of electrified spatiotemporal heating. Nature 616, 488–494 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05845-8

/articles/s41586-023-05893-0

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