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復旦大學李曉民/趙東元院士，今日Nature Chemistry！這個介孔結(jié)構(gòu)美翻了！

成果介紹

Janus納米顆粒建立生物邏輯系統(tǒng)的能力已被廣泛利用，但傳統(tǒng)的非/單孔Janus納米顆粒無法完全模擬生物通信。

復旦大學趙東元院士、李曉民教授等人展示了一種面向乳液的組裝方法，用于制造高度均勻的Janus雙球MSN&mPDA納米顆粒(MSN，介孔二氧化硅納米顆粒；mPDA，介孔聚多巴胺)。精細的Janus納米顆粒具有直徑約150 nm的球形MSN和直徑約120 nm的mPDA半球。

此外，在MSN隔室中，介孔尺寸在約3~25 nm范圍內(nèi)可調(diào)，而在mPDA隔室中，介孔尺寸在約5~50 nm范圍內(nèi)可調(diào)。由于兩個隔室的化學性質(zhì)和介孔尺寸不同，從而實現(xiàn)了客體在不同隔室的選擇性裝載，并成功建立了單顆粒級生物邏輯門。雙介孔結(jié)構(gòu)可以在單個納米顆粒內(nèi)實現(xiàn)連續(xù)的閥門開啟和物質(zhì)釋放反應(yīng)，有利于單顆粒級邏輯系統(tǒng)的設(shè)計。

相關(guān)工作以Emulsion-oriented assembly for Janus double-spherical mesoporous nanoparticles as biological logic gates為題在Nature Chemistry上發(fā)表論文。

圖文介紹

圖1 Janus介孔納米顆粒MSN&mPDA的合成過程和生物邏輯門示意圖

作者假設(shè)的乳液定向組裝策略——油滴與介孔二氧化硅納米顆粒(MSNs)相互作用形成雙球形結(jié)構(gòu)，隨后引導介孔聚多巴胺(mPDA)在油滴上的選擇性封裝——將導致具有大介孔的Janus雙球形MSN&mPDA納米顆粒的形成。

作者提出，各種酶、超分子納米閥和模型分子可以選擇性地加載到Janus MSN&mPDA納米顆粒的不同腔室中，建立生物邏輯門。此外，雙介孔結(jié)構(gòu)可以在單個納米顆粒內(nèi)實現(xiàn)連續(xù)的閥門開啟和物質(zhì)釋放反應(yīng)，這將極大地擴展生物邏輯門的設(shè)計范圍和復雜性。

圖2 乳液定向組裝

以十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)為結(jié)構(gòu)導向劑，采用雙相法合成了直徑為~150 nm、徑向介孔通道為~8 nm的球形二氧化硅納米粉體。使用溶劑回流法從二氧化硅納米顆粒中提取CTAB后，通過1,3,5-三甲基苯(TMB)、pluronic F-127、CTAB和聚多巴胺(PDA)在預制二氧化硅納米顆粒上進行乳液定向組裝，形成Janus MSN&mPDA納米顆粒。

TEM和SEM圖像顯示，每個MSN上生長了一個直徑約120 nm的mPDA半球和一個徑向介孔通道，形成雙球形Janus MSN&mPDA納米顆粒。通過元素映射可以識別MSN和mPDA半球中的不同元素(圖2e)，進一步證明了獨特的非對稱雙球形態(tài)。

測得的BET表面積為~243 m² g^-1，孔體積為~0.56 cm³ g^-1。使用BJH模型計算的孔徑分布顯示，分別為7.8 nm和14 nm的兩組窄分布介孔(圖2f)，與TEM觀測結(jié)果吻合較好(圖2g、h)。

圖3 乳液定向組裝過程的機理探究

研究了雙介孔Janus MSN&mPDA雙球形納米顆粒的形成過程(圖3a、b)。非原位低溫透射電鏡圖像清楚地表明，在反應(yīng)開始時，油滴附著在二氧化硅納米顆粒上。

當反應(yīng)持續(xù)2小時時，可以觀察到低對比度納米球與固體MSN納米顆粒相互作用、形成Janus形態(tài)(圖3c)。隨著反應(yīng)的進行，納米球逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)閙PDA半球(圖3d)，最終得到雙介孔MSN&mPDA Janus納米結(jié)構(gòu)(圖3e)。

基于上述結(jié)果，作者提出了一種以乳液定向組裝合成雙介孔MSN&mPDA Janus雙球形納米顆粒的組裝工藝(圖3f)。首先通過CTAB和F-127穩(wěn)定TMB，形成乳狀液滴，然后TMB納米液滴與二氧化硅納米顆粒相互作用，形成雙球形Janus結(jié)構(gòu)。

在這種雙球形結(jié)構(gòu)中，CTAB分子起中介作用，其長疏水鏈穩(wěn)定TMB液滴，銨側(cè)對抗親水MSN。然后液滴定向、選擇性地組裝在TMB上。mPDA半球的生長和形成取代TMB液滴，導致形成花生狀雙球形Janus雙介孔納米顆粒。

圖4 具有可調(diào)節(jié)的大介孔的Janus雙球形MSN&mPDA納米顆粒

Janus花生狀納米顆粒的MSN和mPDA隔室的介孔直徑都可以單獨調(diào)節(jié)。如圖4所示，可以合成16種孔徑可控的介孔MSN_x&mPDA_y Janus雙球納米復合材料。MSN的介孔尺寸可調(diào)節(jié)為~3、8、15或25 nm, mPDA的介孔尺寸可控制為5、15、25或50 nm。在兩個隔室中具有不同孔徑的樣品的TEM圖像顯示了獨特的Janus納米結(jié)構(gòu)，具有可調(diào)的雙大介孔。

圖5 基于介孔尺寸和表面性質(zhì)的選擇性裝載示意圖

由于二氧化硅和PDA表面性質(zhì)的差異以及可調(diào)節(jié)的介孔尺寸，可以實現(xiàn)在Janus介孔納米顆粒的不同區(qū)域選擇性裝載多個客體分子。通常，阿霉素(DOX)通過pH誘導可被選擇性地裝載到全球形MSN隔室的介孔通道中。

在中性環(huán)境下，DOX分子同時被MSN和mPDA吸收。然而，在弱酸條件下，由于電荷排斥，阻止了DOX分子被mPDA吸收。因此，可以實現(xiàn)在MSN區(qū)進行選擇性裝載DOX。

酶也被選擇性地裝載到mPDA結(jié)構(gòu)中，這是基于兩個隔室之間孔徑的差異(圖5b)。在Janus MSN₈&mPDA₁₅實驗中，單分散二氧化硅膜腔室中孔通道的直徑為~8 nm，小于酶的水動力學尺寸(例如，葡萄糖氧化酶(GO_x)的尺寸為6.0 nm×5.2 nm×7.7 nm)。GO_x在MSN中的裝載量低于檢測限。mPDA隔室中的介孔尺寸為15 nm, GO_x負載量約為30 wt%。

圖6 基于Janus介孔雙球形納米粒子的生物邏輯門

文獻信息

Emulsion-oriented assembly for Janus double-spherical mesoporous nanoparticles as biological logic gates，Nature Chemistry，2023.

https://www.nature.com/articles/s41557-023-01183-4

原創(chuàng)文章，作者：菜菜歐尼醬，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/01/18/656efc1f7e/

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