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來(lái)源丨華科大，inature

二氧化碳可以制衣服？還能制香水、做玩具？

你沒(méi)看錯(cuò)——醋酸，又名乙酸，是一種重要的有機(jī)化工原料，制造化纖衣物、香水香氛、塑料加工品等都需要大量使用醋酸這一原料?！皞鹘y(tǒng)方法生產(chǎn)醋酸通常是采用化學(xué)合成或淀粉發(fā)酵法，用這些方法，每生產(chǎn)1千克醋酸會(huì)排放約1.6千克二氧化碳?！蔽覈?guó)作為全世界第一大醋酸生產(chǎn)國(guó)，醋酸年產(chǎn)量超過(guò)800萬(wàn)噸，給生態(tài)環(huán)境帶來(lái)了巨大壓力。“

2023年5月3日，華中科技大學(xué)龐元杰聯(lián)合加拿大多倫多大學(xué)Edward H. Sargent及武漢理工大學(xué)麥立強(qiáng)共同通訊在Nature?在線發(fā)表題為“Constrained C_2?adsorbate orientation enables CO-to-acetate electroreduction”的研究論文，研究團(tuán)隊(duì)歷時(shí)4年，通過(guò)電催化二氧化碳還原技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了醋酸的“零碳”制造。研究成果“限制二碳吸附基團(tuán)構(gòu)象完成一氧化碳向乙酸鹽電還原”顯示，該實(shí)驗(yàn)使用二氧化碳和水為原料，生成乙酸這一種主要產(chǎn)物，并能夠連續(xù)820小時(shí)保持乙酸生成率80%以上，在選擇性、能量轉(zhuǎn)化效率、穩(wěn)定性上打破了現(xiàn)有世界紀(jì)錄。

乙酸的年產(chǎn)量超過(guò)1800萬(wàn)噸，市場(chǎng)價(jià)值接近每年10億美元。它是對(duì)苯二甲酸生產(chǎn)的工業(yè)溶劑，也是油漆、粘合劑和涂料用乙酸乙烯酯的前體。乙酸鈉和乙酸鉀來(lái)源于乙酸，可用作食品添加劑。乙酸和乙酸鹽的工業(yè)生產(chǎn)需要多步驟工藝：在5-10 MPa和250 °C下將合成氣熱催化轉(zhuǎn)化為甲醇，然后甲醇和CO的甲基羰基化形成乙酸。

由可再生電力驅(qū)動(dòng)的電化學(xué)系統(tǒng)已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了使用CO₂或CO和水作為反應(yīng)劑合成乙酸和乙酸。乙酸鹽到乙酸的轉(zhuǎn)化很容易通過(guò)乙酸鹽的原位中和來(lái)實(shí)現(xiàn)。直接水性CO₂到乙酸鹽的電還原顯示出令人印象深刻的選擇性，達(dá)到49%的法拉第效率（FE）。然而，全電池電位為6.6?V，與乙酸鹽-O₂對(duì)的理論能量值0.91V相比，每生產(chǎn)一噸乙酸鉀的總能耗為285 GJ。為了提高電壓和乙酸鹽的選擇性，串聯(lián)二氧化碳電還原反應(yīng)（CO₂RR）已顯示出希望：通過(guò)配對(duì)CO₂-to-CO固體氧化物電解槽（SOEC）技術(shù)，其FE大于95%；帶有 CO 到 C₂₊電解槽，串聯(lián) CO₂RR 受益于更節(jié)能和碳效率高的CO₂-to-CO步驟。

從CO開(kāi)始降低了復(fù)雜性，因?yàn)槊總€(gè)CO分子需要更少的兩個(gè)電子來(lái)獲得與從CO₂相同的產(chǎn)物。 目前最先進(jìn)的CO到乙酸鹽的電轉(zhuǎn)化具有與直接CO₂RR方法相當(dāng)?shù)腇E，但在約4V的低得多的全電池電勢(shì)下實(shí)現(xiàn)?，總體能耗較低，有望達(dá)到231?GJ/噸乙酸鉀。為了經(jīng)濟(jì)可行性，研究人員的目標(biāo)是在SOEC和CO到乙酸鹽反應(yīng)器之間實(shí)現(xiàn)相對(duì)較高的FE（>90%）。

CO到乙酸鹽電催化劑設(shè)計(jì)（圖源自Nature?）

碳-碳（C–C）耦合電化學(xué)依賴于銅基催化劑；然而，在許多可能的C₂產(chǎn)物中，這些具有低選擇性。研究人員注意到C₂中間體具有不同的結(jié)合方向，事實(shí)上，某些中間體，如與Cu結(jié)合的雙齒中間體（中間體在兩個(gè)接觸點(diǎn)結(jié)合），有利于乙烯、乙醇和1-丙醇。相比之下，單齒C₂中間體與乙酸酯具有一對(duì)一的映射。這促使研究人員在催化劑表面尋找小的、孤立的Cu結(jié)構(gòu)域，希望相對(duì)于由雙齒結(jié)合的中間體產(chǎn)生的產(chǎn)物促進(jìn)乙酸鹽。

這項(xiàng)工作結(jié)合了理論指導(dǎo)的催化劑策略和反應(yīng)器設(shè)計(jì)來(lái)調(diào)節(jié)催化劑微環(huán)境。作者發(fā)現(xiàn)，將Cu/Ag DA催化劑材料和高壓CO氣體相結(jié)合會(huì)導(dǎo)致對(duì)單齒^*C=C=O吸附質(zhì)的偏好，從而在高^*CO覆蓋率下選擇性地產(chǎn)生乙酸鹽，產(chǎn)生91%的FE_acetate。

圖為團(tuán)隊(duì)合影

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-05918-8

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