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深大姚蕾ACS Nano：陽(yáng)離子缺陷調(diào)節(jié)高壓鋰金屬電池中的鋰離子遷移

鋰金屬作為下一代高能量密度電池的負(fù)極材料具有很大的潛力。然而，鋰離子的不均勻傳輸會(huì)導(dǎo)致金屬電極上鋰枝晶的生長(zhǎng)，導(dǎo)致嚴(yán)重的容量衰減和較短的循環(huán)壽命。

在此，深圳大學(xué)姚蕾團(tuán)隊(duì)采用3D自支撐碳納米纖維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)作為集流體，同時(shí)利用具有陽(yáng)離子（鈮和鈦）空位的陶瓷納米顆粒對(duì)碳纖維進(jìn)行改性，使3D自支撐集流體帶有負(fù)電荷性質(zhì)，從而引導(dǎo)鋰的均勻沉積。

首先，該工作解決了陶瓷納米顆粒在碳纖維表面均勻分散的問(wèn)題。通過(guò)在碳前驅(qū)體中引入環(huán)糊精，利用其表面豐富的羥基基團(tuán)與交聯(lián)劑檸檬酸中的羧基基團(tuán)產(chǎn)生的酯化反應(yīng)，形成穩(wěn)定的大分子交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，該網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)可將鈮、鈦離子分隔成島狀結(jié)構(gòu)，從而在熱處理過(guò)程中鈮酸鈦陶瓷顆粒均勻彌散在碳纖維表面，且由于碳熱反應(yīng)鈮酸鈦陶瓷顆粒中形成大量的金屬空位。其次，結(jié)合二維和三維的相場(chǎng)模擬及DFT計(jì)算，系統(tǒng)地闡明了金屬空位可在碳纖維表面形成垂直電場(chǎng)，從而誘導(dǎo)鋰離子均勻擴(kuò)散和沿纖維徑向方向的均勻沉積行為；同時(shí)，金屬空位呈現(xiàn)出比氧空位和陶瓷氧化物本身更強(qiáng)的親鋰性。

圖1. 結(jié)構(gòu)表征

總之，該工作通過(guò)靜電紡絲和熱處理合成帶有負(fù)電荷的TiNbO₄納米顆粒修飾的柔性三維自支撐CNF骨架。在碳納米纖維中引入帶負(fù)電荷的富含陽(yáng)離子空位的TiNbO₄納米顆粒，協(xié)同作用促進(jìn)Li⁺的遷移和分布，在初始成核階段誘導(dǎo)鋰金屬沉積行為，并沿納米纖維表面均勻沉積鋰。

此外，靜電紡絲碳納米纖維三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)具有優(yōu)異的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和豐富的內(nèi)部空間，作為三維鋰金屬集流體，可以顯著降低局部電流密度，限制鋰枝晶生長(zhǎng)。

圖2. 電池性能

Cationic Defect-Modulated Li-Ion Migration in High-Voltage Li-Metal Batteries, ACS Nano 203 DOI: 10.1021/acsnano.3c09415

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